Эдельштейн Ольге Александровне автореферат

Вид материала

Реферат

Содержание Основные результаты работы отражены в следующих публикациях

Подобный материал:

• Ольге Ивановне Дымовой. Она обожала такие вечера, правда, в основном, гостями были, 85.66kb.
• Трипольской Татьяне Александровне. Заявка включает в себя сведения об авторе (фамилия,, 13.95kb.
• С. В. Данько Субъективность без субъекта, или исчезающее, 4057.04kb.
• Бебеевой Кристине Александровне, группа № 81001с Тема: «Компьютерное моделирование, 466.46kb.
• Автореферат разослан " " 1996, 264.76kb.
• Плотниковой Ольге Владимировне тезисы, 38.65kb.
• Киноторговая компания «вольга» представляет шпионский экшн джо райта ханна. Совершенное, 1702.63kb.
• Аболиной Елизавете Ивановны к Аболиной Марине Александровне, Аболину Владимиру Александровичу, 55.59kb.
• Уважаемые друзья и коллеги! Рад сообщить две хорошие новости, 21.63kb.
• Акинфиев Сергей Николаевич автореферат диссертации, 1335.17kb.

ВЫВОДЫ

1. Термодинамическое исследование процессов синтеза Фишера-Тропша, показало:
   

а. для системы с соотношением СО:Н₂ = 1:2 почти четверть доступного углерода расходуется на образование CO₂, а почти четверть имеющегося в системе Н₂ идет на образование воды. Достижение максимального выхода Н₂О позволяет получить газы, практически свободные от СО₂ при этом конверсия СО не превышает 33%;

b. при соотношении СО:Н₂ = 1:1 равновесный выход конденсированного углерода составляет от 59 до 79 % в интервале температур 350-600 К. Увеличение доли водорода до СО:Н₂ = 1:3 приводит к полному исключению конденсированного углерода из продуктов реакции. Образование конденсированного углерода в системе СФТ при отношении СО:Н₂=1:2 возможно и, по-видимому, определяется кинетическими факторами.

2. Изучение текстуры и размера кристаллитов -Al₂O₃ и Со₃О₄ в зависимости от содержания кобальта, температуры прокалки и способа приготовления (СМ и ПР) выявило:
   

1. при формировании катализатора эпитаксиального роста кристаллитов Со₃О₄ на кристаллитах -Al₂O₃ не происходит;
   
2. одним из определяющих факторов формирования кобальтсодержащих катализаторов является электростатическое взаимодействие [Co(H₂O)₆]²⁺ комплекса с поверхностью носителя;
   
3. повышение температуры термообработки увеличивает внедрение кобальта в приповерхностные тетраэдрические пустоты носителя;
   
4. Со_Td (шпинель) не является центром кристаллизации Со₃О₄.
   

3. Обнаружен и предложен состав предшественника активной в СФТ формы оксида кобальта на γ Al₂O₃, представляющий собой поверхностный кластер [Al_Oh³⁺ – OH..(CoO)_n. Со_Td²⁺ - OH].
   
4. Установлена роль кислотно-основной пары γ– и (η+)- Al₂O₃ в формировании поверхностных кластеров [Al_Oh³⁺ – OH..(CoO)_n.. Со_Td²⁺ - OH].
   
5. Выявлено, что промотирование ионами калия, фтора и металлами первого переходного ряда приводит к изменению спектра кислотных центров на поверхности γ /(η+)- Al₂O₃, что влияет на формирование кластеров [Al_Oh³⁺ – OH.(CoO)_n.. Со_Td²⁺ - OH].
   
6. Предложена модель формирования кобальтсодержащих катализаторов на γ– и (η+)- Al₂O₃. В рамках этой модели на поверхности γ– и (η+)- Al₂O₃ имеются: Со_Td (шпинель), СоО, Со₃О₄ и поверхностный кластер [Al_Oh³⁺ – OH..(CoO)_n. Со_Td²⁺ - OH].
   
7. Показано наличие двух типов каталитических центров ведущих процесс СФТ на кобальтсодержащих катализаторах по разным механизмам:
   

1. на активных центрах, формирующихся в условиях восстановления и катализа на кластерах [Al_Oh³⁺ – OH..(CoO)_n.. Со_Td²⁺ -OH], без образования СО₂;
   
2. на кристаллитах кобальта с образованием СО₂.
   

8. Установлено, что модифицирование металлами первого переходного ряда кобальтсодержащих катализаторов на основе  Al₂O₃ снижает среднюю длину цепи в жидких продуктах СФТ, и ведет к образования высокого количества СО₂.
   
9. Обнаружено, что при модифицировании ионами калия и фтора кобальтсодержащих катализаторов на основе -Al₂O₃ наибольшее влияние оказывают малые концентрации модификаторов 0,1-0,3 %. При увеличении их концентрации эффект модифицирования либо нивелируется, как в случае с катионом калия, либо приводит к резкому снижению активности, как в случае с анионом фтора. Основным результатом модифицирования 0,27 % F^- кобальтсодержащих катализаторов на основе -Al₂O₃ является значительное увеличение величины конверсии СО до 43,8 % и отсутствие СО₂ в продуктах СФТ при 175 ⁰С.
   

Основные результаты работы отражены в следующих публикациях:

1. Лифанов Е.В.,Ким Ен Хва, Торопова А.В., Мильман Ф.А., Колотыгин О.А, Шмидт Ф.К. Влияние металлов первого переходного ряда на физико-химические свойства Co/γ-Al₂O₃-катализаторов синтеза Фишера-Тропша // Журнал физической химии. – 2004. - Т. 78. - № 10. - С. 1789-1793.
   
2. Ким Ен Хва, Лифанов Е.В., Белоногова Л.Н., Раковская Е.Е., Торопова А.В., Скорникова С.А., Колотыгин О.А., Шмидт Ф.К. Особенности текстуры и структуры кобальтовых катализаторов в синтезе Фишера-Тропша // Журнал физической химии. – 2005. – Т. 79. - № 3. - С. 450-454.
   
3. Ким Ен Хва, Лифанов Е.В., Жданова К.П., Копылов С.Э., Торопова А.В., Колотыгин О.А., Шмидт Ф.К. Роль гидроксильных групп на поверхности катализатора CoO_x/γ-Al₂O₃ в синтезе Фишера-Тропша // Журнал физической химии. – 2005. – Т. 79. - № 4. - С. 645-649.
   
4. Торопова А.В., Лифанов Е.В., Ким Ен Хва, Шмидт Ф.К. Исследование Со-содержащих катализаторов синтеза Фишера-Тропша методом термопрограммированной десорбции // Материаловедение, технологии и экология на рубеже веков. Материалы всероссийской конференции молодых ученых. Томск. - 2000. - С. 257-260.
   
5. Ким Ен Хва, Лифанов Е.В., Торопова А.В., Шмидт Ф.К. Катализатор для синтеза углеводородов из СО и Н₂ (синтез Фишера-Тропша) // Патент РФ № 2269377 от 19.05.2003 г.
   
6. Ким Ен Хва, Лифанов Е.В., Скорникова С.А., Хуторянский В.А., Торопова А.В., Шмидт Ф.К. Катализатор для синтеза углеводородов из СО и Н₂ (синтез Фишера-Тропша) // Патент РФ № 2261758 от 5.03.2003 г.