Взаимосвязь электрических и магнитных свойств в сильно коррелированных электронных системах оксидов и халькогенидов переходных металлов 01. 04. 07 физика конденсированного состояния

Вид материалаАвтореферат диссертации

Содержание


Результаты работы
Список цитированной литературы
Подобный материал:
1   2   3   4
Н7/2 и экспоненциальными членами в (16) можно пренебречь и воспользоваться для расчета восприимчивости простой формулой (14). Для свободного иона Sm3+ eff = 0,84 В. В эксперименте для SmCoO3 eff = 0,47 B при температурах выше 20 К и только 0,37 B для температур меньших 10 К, что значительно ниже теоретического значения.

Причиной этого, по-видимому, является расщепление основного состояния иона Sm3+ в кристаллическом поле. Поле низкой симметрии расщепляет основной мультиплет иона Sm3+ на три крамерсовских дублета. Такое расщепление приводит к уменьшению магнитного момента атома ввиду влияния кристаллического поля на орбитальную компоненту.

При расщеплении основного мультиплета иона Sm3+ в поле различной симметрии, основным, как правило, оказывается либо дублет с Jz = 1/2 и eff = 0,25 B, либо дублет с Jz = 5/2 и eff = 1,24 B. Наши данные указывают на то, что основным, скорее всего, является первый дублет, а величина расщепления составляет порядка 10-11 К.

Резюме к главе 6: взаимосвязь магнитных и электрических свойств изученных РЗМ-кобальтитов выражается в изменении спинового состояния ионов Со3+ при переходе металл-диэлектрик, связанном с делокализацией носителей заряда. В кобальтитах GdCoO3 и SmCoO3 при температурах ниже комнатной магнитные свойства определяются парамагнетизмом редкоземельных ионов. В формировании магнитной восприимчивости SmCoO3 определяющую роль играет поляризационная ван-флековская компонента.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ
  • Взаимосвязь электрических и магнитных свойств оксидов и халькогенидов переходных металлов может быть выражена в разной мере. Энергетическая близость локализованных и коллективизированных электронных состояний, а также сильное s-d обменное взаимодействие способствуют ярко выраженной взаимосвязи магнитной и электронной подсистем. Эта ситуация реализуется в HgCr2Se4 n-типа. При отсутствии перераспределения sp- и d-подобных состояний взаимосвязь магнитных и электрических свойств может быть выражена слабо, что мы наблюдаем в боратах переходных металлов на основе FeBO3.
  • При описании взаимосвязи электрических и магнитных свойств соединений с локализованными магнитными моментами с позиций их энергетической структуры важен учет сильных электронных корреляций. Многоэлектронная модель энергетической структуры, построенная с учетом СЭК, позволила адекватно описать совокупность экспериментальных данных по статическому намагничиванию, электрической проводимости и оптическому поглощению двух столь различных классов материалов как хромовые шпинели и бораты переходных металлов. Отклонения от закона Блоха в намагниченности и слабопериодичные по обратному полю квантовые осцилляции намагниченности и сопротивления, предсказанные на основе многоэлектронной теории ферромагнетиков с промежуточной валентностью, экспериментально обнаружены в вырожденном магнитном полупроводнике HgCr2Se4 n-типа.
  • Взаимная связь между транспортными и магнитными явлениями в оксидах и халькогенидах переходных металлов может формироваться также вследствие других механизмов: спинового магнитосопротивления (La2CuO4), зарядового упорядочения ((VS)x(Fe2O3)2-x), проявления эффекта Кондо (FexV1-xS), фазового расслоения (CuxZn1-xCr2Se4), конкуренции различных спиновых состояний (РЗМ-кобальтиты).

РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ
  • В результате комплексных исследований магнитных, электрических и оптических свойств монокристаллов твердых растворов Fe1-xVxBO3 обнаружен концентрационный магнитный переход антиферромагнетик–ферромагнетик. Выявлено изменение характера проводимости от активационного при высоких температурах к моттовскому прыжковому при низких.
  • На основе многоэлектронной модели зонной структуры с учетом сильных электронных корреляций показано, что в отличие от FeBO3, который является диэлектриком с переносом заряда, VBO3 можно отнести к диэлектрикам Мотта-Хаббарда. В рамках этой модели описано концентрационное изменение спектра оптического поглощения и его связь с изменением магнитного порядка. Обнаружено слабое взаимное влияние магнитного порядка и электронного транспорта.
  • В результате исследований магнитной структуры малоизученных оксиборатов для VBO3 обнаружена одноосная анизотропия и исследована температурная зависимость первой константы одноосной анизотропии К1. Для CrBO3 наряду с одноосной обнаружена значительная гексагональная анизотропия.
  • При изучении магнитных свойств монокристаллов вырожденного ферромагнитного полупроводника n-HgCr2Se4 обнаружено нарушение типичного для ферромагнетиков закона Блоха (Т3/2) температурной зависимости намагниченности. Наряду с блоховским обнаружен значительный линейный по температуре вклад в намагниченность, обусловленный промежуточной валентностью ионов хрома.
  • Исследования процессов электропереноса в HgCr2Se4 n-типа выявили сложную природу носителей заряда в s-d гибридизованных зонах с доминирующим вкладом s-подобных носителей при низких температурах. Выявлена прямая зависимость электрической проводимости от намагниченности. Результаты интерпретированы на основе многоэлектронной модели энергетической структуры. Определены параметры модели.
  • В n-HgCr2Se4 обнаружены квантовые осцилляции намагниченности и проводимости. Выявлены отклонения от традиционных эффектов де Гааза–ван Альфена и Шубникова–де Гааза, выражающиеся в нарушении периодичности эффектов по обратному магнитному полю 1/H. При описании эффектов использованы представления о нефермижидкостной зависимости химпотенциала от температуры и магнитного поля, имеющие место в многоэлектронной модели ферромагнетиков с промежуточной валентностью.
  • Обнаружена сильная взаимосвязь электронного транспорта и магнитного порядка в недопированном монокристалле La2CuO4. Выявлена аномалия электросопротивления в точке Нееля образца. Установлена полная корреляция намагниченности и магнитосопротивления при магнитном переориентационном переходе.
  • Раскрыты механизмы формирования взаимосвязи магнитных и электрических свойств при концентрационных переходах в смешанных оксидных и халькогенидных соединениях переходных металлов. В твердых растворах FexV1-xS обнаружен концентрационный переход от режима Кондо к магнитному упорядочению. Для оксисульфида (VS)x(Fe2O3)2-x обнаружен переход металл-диэлектрик, сопровождаемый магнитным фазовым переходом и структурными изменениями. В качестве возможного механизма перехода рассмотрено зарядовое упорядочение. Исследованы концентрационные переходы в смешанных шпинелях CdxHg1-xCr2Se4 и CuxZn1-xCr2Se4. Для CuxZn1-xCr2Se4 механизм перехода объяснен на основе представлений о разделении фаз в магнитных полупроводниках.
  • При сравнительном изучении изоструктурных РЗМ-кобальтитов GdCoO3 и SmCoO3 обнаружены значительные различия в их низкотемпературном магнитном поведении. Проведены оценки расщепления уровней иона Sm3+ в кристаллическом поле. Показана определяющая роль ван-флековского вклада в магнитную восприимчивость SmCoO3, обусловленная особенностями электронной структуры уровней иона Sm3+.

Результаты диссертации опубликованы в следующих работах:
  1. Чернов В.К., Гавричков В.А., Иванова Н.Б., Вейсиг Г.С., Бояршинов Ю.В. Температурная зависимость подвижности в магнитном полупроводнике HgCr2Se4.// ФТТ.– 1986.– T. 28, B. 1, C. 289-291.
  2. Иванова Н.Б., Чернов В.К. Температурная зависимость намагниченности в магнитном полупроводнике HgCr2Se4. // ФТТ.– 1986.– T. 28, B. 6, C. 1941-1943.
  3. Дудников В.А., Иванова Н.Б., Исаева Т.Н., Клищенко Е.Н., Овчинников С.Г. Теремов С.Г., Чернов В.К. Исследование системы Y-Ba-Cu-O ультразвуковым методом в области температур 209500 С. // Проблемы высокотемпературной сверхпроводимости. – 1987.– Ч.II.– C.201-202.
  4. Бидман Т.А., Волков В.Е., Вершинина Л.И., Иванова Н.Б., Леонтьев А.Ю., Овчинников С.Г., Чернов В.К. Особенности микроструктуры и физических свойств таллиевых керамик, модифицированных платиной //СФХТ.–1990.–T. 3, №1.– C.73-77.
  5. Петраковский Г.А., Лосева Г.В., Киселев Н.И., Иванова Н.Б., Овчинников С.Г., Черепанов В.К. Высокотемпературная сверхпроводящая фаза в системе Fe1-xS // Письма в ЖЭТФ.– 1991.– T. 54, B. 4, C. 1-4.
  6. Балаев А.Д., Быков А.Б., Демьянец Л.Н., Иванова Н.Б., Овчинников С.Г., Хрусталев Б.П., Чернов В.К. Корреляции электронных и магнитных свойств La2CuO4 // ЖЭТФ.– 1991.– T. 100, B. 4(10).– C. 1365-1369.
  7. Волков В.Е., Ковалев Ю.Г., Фокина Н.П., Данилов И.Ю., Вершинина Л.И., Иванова Н.Б., Чернов В.К., Овчинников С.Г. Состав и свойства таллийсодержащих высокотемпературных сверхпроводников, полученных в присутствии некоторых фторидов металлов // СФХТ.– 1994.– T. 7, № 5.– C. 876-883.
  8. Овчинников С.Г., Балаев А.Д., Чернов В.К., Левшин В.А., Иванова Н.Б., Хрусталев Б.П. Температурные квантовые осцилляции намагниченности в ферромагнитном полупроводнике n-HgCr2Se4 // Письма в ЖЭТФ.– 1995.– T. 62, B. 8.– C. 620-624.
  9. Балаев А.Д., Вальков В.В., Гавричков В.А., Иванова Н.Б., Овчинников С.Г., Чернов В.К. Квантовые осцилляции сопротивления и намагниченности в магнитных полупроводниках и полуметаллах // УФН.–1997.– T. 167, № 9.– C. 1016-1019.
  10. Ovchinnikov S.G., Balaev A.D., Gavrichkov V.A., Ivanova N.B. Quasiparticle band structure of ferromagnetic semiconductors. // in Magnetism and electron correlation in local-moment system: rare-earth elements and compounds // ed. by M. Donath, P.A. Dowben, W. Nolting, Singapour–London: World Scientific.– 1998.– P. 407-430.
  11. Гавричков В.А., Иванова Н.Б., Овчинников С.Г., Аминов Т.Г., Балаев А.Д., Шабунина Г.Г. Сравнение механизмов отрицательного магнитосопро-тивления в марганцевых перовскитах и хромовых шпинелях // ФТТ.– 1999.– T.41, B. 10.– C. 1800-1803.
  12. Лосева Г.В., Овчинников С.Г., Чернов В.К., Иванова Н.Б., Киселев Н.И., Бовина А.В. Корреляция магнитных и электрических свойств системы оксисульфидов (VS)x(Fe2O3)2-x // ФТТ.–2000.–T. 42, B. 4.– C. 712-715.
  13. Лосева Г.В., Овчинников С.Г., Балаев А.Д., Иванова Н.Б., Киселев Н.И. Переход от режима Кондо к дальнему магнитному порядку в системе FexV1-xS // ФТТ.– 2000.– T. 42, B. 7.– C. 1284-1286.
  14. Балаев А.Д., Жуков Э.Г., Иванова Н.Б., Казак Н.В., Овчинников С.Г., Попел Е.П. О возможности двухфазного магнитного состояния в смешанной халькогендной шпинели CuxZn1-xCr2Se4 // ФТТ.– 2001.– T. 43, B. 6.– C. 1053-1056.
  15. Иванова Н.Б., Руденко В.В., Балаев А.Д., Казак Н.В., Марков В.В., Овчинников С.Г., Эдельман И.С., Федоров А.С., Аврамов П.В. Магнитные, оптические и электрические свойства твердых растворов VxFe1-xBO3 // ЖЭТФ.– 2002.– T. 121, B. 2.– C. 354-362.
  16. Иванова Н.Б., Казак Н.В., Овчинников С.Г., Попел Е.П. Влияние термической неустойчивости на магнитные свойства твердых растворов Cu1-xZnxCr2Se4 // ФТТ.– 2002.– T. 44, B. 9.– C. 1643-1646.
  17. Markov V.V., Rudenko V.V., Edelman I.S., Ivanova N.B., Kazak N.V., Balaev A.D., Ovchinnikov S.G. Concentration phase transitions in single-crystal solid solutions VxFe1-xBO3 // The Physics of Metals and Metallography.– 2002.– V. 93, N. 9.– P. 114-118.
  18. Балаев А.Д., Иванова Н.Б., Казак Н.В., Овчинников С.Г., Руденко В.В., Соснин В.М. Магнитная анизотропия боратов переходных металлов VBO3 и CrBO3 // ФТТ.– 2003.– T. 45, B. 2.– C. 273-278.
  19. Balaev A.D., Kazak N.V., Ovchinnikov S.G., Rudenko V.V., Ivanova N.B. Magnetic properties of transition metal borates FeBO3, VBO3, CrBO3 // Acta Physica Polonica B.– 2003.– V. 34, № 2.– P. 757-760.
  20. Балаев А.Д., Баюков О.А., Васильев А.Д., Великанов Д.А., Иванова Н.Б., Казак Н.В., Овчинников С.Г., Abd-Elmegiud M., Руденко В.В. Магнитные и электрические свойства варвикита Fe1,91V0,09BO4 // ЖЭТФ.– 2003.– T. 124, B. 11.– C. 1103-1111.
  21. Баюков О.А., Abd-Elmegiud M., Иванова Н.Б., Казак, С.Г.Овчинников, В.В.Руденко Эффект Мессбауэра в твердых растворах Fe1-xVxBO3 // ФТТ.– 2004.– T. 46, B. 6.– C. 1058-1064 (2004).
  22. Иванова Н.Б., Казак Н.В., Марков В.В., Овчинников С.Г., Руденко В.В., Abd-Elmegiud M. Анализ оптических и электрических свойств монокристаллов VBO3 и твердых растворов Fe1-xVxBO3 на основе многоэлектронной модели их зонной структуры // ФТТ.– 2004.– T. 46, B. 8.– C. 1422-1427.
  23. Kazak N.V., Ovchinnikov S.G., Abd-Elmegiud M., Ivanova N.B. Mossbauer, magnetization and resistivity studies of Fe1,91V0,09BO4 // Physica B.– 2005.– V. 359-361.– P. 1324-1326.
  24. Kazak N.V., Balaev A.D., Ivanova N.B., Ovchinnikov S.G. Electronic properties of Fe1-xVxBO3 at ambient conditions and at high pressure // J.Phys.: Cond. Matter .– 2005.– V.17.– P. S795-S800.
  25. Kazak N.V., Balaev A.D., Ovchinnikov S.G., Ivanova N.B., Rudenko V.V. Study of Fe1-xVxBO3 system magnetisation // JMMM.– 2006.– V. 300, N.1.– P. 507-510.
  26. Иванова Н.Б., Васильев А.Д., Великанов Д.А., Казак Н.В., Овчинников С.Г., Петраковский Г.А., Руденко В.В. Магнитные и электрические свойства оксибората Co3BO5 // ФТТ.– 2007.– T. 49, B. 4.– C. 618-620.
  27. Иванова Н.Б., Казак Н.В., Michel C.R., Балаев А.Д., Овчинников С.Г., Васильев А.Д., Булина Н.В., Панченко Е.Б. Влияние допирования стронцием и барием на магнитное состояние и электропроводность GdCoO3 // ФТТ.– 2007.– T. 49, B. 8.– C. 1427-1434.
  28. Иванова Н.Б., Казак Н.В., Michel C.R., Балаев А.Д., Овчинников С.Г. Сравнение низкотемпературного магнитного поведения РЗМ-кобальтитов GdCoO3 и SmCoO3 // ФТТ.– 2007.– T. 49, B. 11.– C. 2027-2032.

СПИСОК ЦИТИРОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
  1. Осипов В.В., Михайлов В.И., Самохвалов А.А., Чеботаев Н.М. Вольт-амперные характеристики контакта металл-ферромагнитный полупроводник HgCr2Se4.// ФТТ.– 1989.– Т.31, В.1.– С. 37-40; Viglin N.M., Ustinov V.V. EASTMAG-2007.– P. 28.
  2. Овчинников С.Г. Многоэлектронная модель зонной структуры и перехода металл-диэлектрик под давлением в FeBO3 // Письма в ЖЭТФ.– 2003.–Т. 77.– С. 808-811.
  3. Гавричков В.А., Ерухимов М.Ш., Овчинников С.Г. Плотность состояний и спектр поглощения ферромагнитного полупроводника HgCr2Se4 // ФТТ.– 1987.– Т. 29.– С. 527-530.
  4. Ауслендер М.И., Бебенин Н.Г. Особенности зонной структуры и погло-щение вблизи края фундаментальной полосы в ферромагнитных полупроводниках CdCr2Se4 и HgCr2Se4 //ФТТ.–1988.–Т. 30, В. 4.– С. 945-951.
  5. Вальков В.В., Дзебисашвили Д. Влияние магнитного упорядочения на температурные квантовые осцилляции намагниченности носителей тока в сильно коррелированных системах // ЖЭТФ.– 1997.– Т. 111.– С. 654-668.
  6. Овчинников С.Г. Влияние магнитного упорядочения на зонную структуру La2CuO4 .// ЖЭТФ.–1995.–Т. 107, В. 3.– С. 796-811; Овчинников С.Г. Новый механизм образования примесных уровней в полупроводниках с сильными электронными корреляциями // ЖЭТФ.– 1992.– Т. 102, В. 8.– С. 534-540.
  7. Ono S., Komiya S., Lavrov A.N., Ando Y. Spin reorientation and in-plane magnetoresistance of lightly doped La2-xSrxCuO4 in magnetic fields up to 55 kOe // Phys. Rev. B.– 2004.– V. 70.– P. 184527.
  8. Krok J., Spalek J., Juszczyc S., Warczewski J. Effects of double exchange on magnetic properties of CuxZn1-xCr2Se4 // Phys. Rev. B.– 1983.– V. 28.– P. 6499-6509.
  9. Нагаев Э.Л. Физика магнитных полупроводников. М.: Наука.– 1979.– 431 с.