Дезактивация металлсодержащих пентасилов в процессе неокислительной конверсии метана
| Вид материала | Автореферат диссертации |
СодержаниеИсследование кислотных свойств цеолитных катализаторов. |
- Способы переработки метана в плазме свч-разряда, 7.53kb.
- «Коммерческое использование нетрадиционных ресурсов метана», 49.17kb.
- 1. Природными источниками углеводородов являются горючие ископаемые нефть и газ, уголь, 161.44kb.
- Исследование спектров электронов внутренней конверсии (эвк) нейтронно-дефицитных ядер, 38.56kb.
- Национальной Академии Наук США и Др. Марк Депоит, эксперт из Европейской Комиссии представляли, 35.06kb.
- Региональные программы по решению эколого-экономических задач. Эколого-экономические, 68.04kb.
- Подсекция dg химическое производство 24 химическое производство, 124.06kb.
- Г. К. Борескова со ран, конференц-зал 12 апреля, начало 30. Регламент, 189.27kb.
- Тест «Нефть» 1 часть Углеводороды, с общей формулой СnН2n+2, входящие в состав нефти:, 31.27kb.
- Название Исследование сезонной изменчивости потоков углекислого газа, метана и водяного, 107.54kb.
Из результатов анализа продуктов на разных стадиях процесса неокислительной конверсии метана видно, что выход ароматических продуктов снижается со временем работы катализатора. Для катализаторов 8,0 % W/HZSM-5 и 0,1 %Ni-8,0 % W/HZSM-5 виден значительный рост выхода продуктов на начальном этапе неокислительной конверсии, что обусловлено индукционным периодом. Добавление никеля в вольфрам-содержащий катализатор позволяет увеличить выход продуктов в начальные и конечные этапы процесса, но и сократить индукционный период.
Исследование кислотных свойств цеолитных катализаторов.
Исследуемые цеолитные катализаторы имеют два типа кислотных центров, которым соответствуют два температурных пика с четко выраженными максимумами на термодесорбционных кривых. В таблице 2 представлены данные по кислотности исходного катализатора 0,1 % Ni-4,0 % Mo/HZSM-5 и образцов, подвергнутых обработке метаном в течение различного времени и регенерированных после реакционного цикла.
Таблица 2 – Кислотные характеристики образцов катализатора 0,1 % Ni-4,0 % Mo/HZSM-5
Продолжительность реакции и условия обработки образцов | Концентрация, мкмоль/г | Tмак.,оC | |||
| CΣ | CI | CII | ТI | ТII | |
| 0,1 % Ni-4,0 % Mo/HZSM-5 | 645 | 486 | 159 | 175 | 420 |
| 10 мин реакции | 718 | 506 | 212 | 185 | 380 |
| 100 мин реакции | 310 | 204 | 106 | 200 | – |
| 500 мин реакции | 218 | – | – | 165 | – |
| 100 мин реакции + прокаливание при 550 оС (способ 1) | 622 | 460 | 162 | 185 | 360 |
| 500 мин реакции + регенерация при 550 оС (способ 3) | 473 | 345 | 128 | 170 | 380 |
| 500 мин реакции + регенерация при 550 оС (способ 3) + 500 мин реакции + регенерация при 550 оС (способ 3) | 580 | 376 | 204 | 170 | 390 |
| После 3-х циклов реакция (по 500 мин)-регенерация (при 500 оС) (способ 4) | 701 | 495 | 206 | 175 | 385 |
При работе катализатора происходит уменьшение концентрации и силы кислотных центров, в результате их блокировки, образующимися в процессе конверсии метана. Это приводит к снижению активности катализатора 0,1 % Ni-4,0 % Mo/HZSM-5.
С помощью окислительной регенерации удаляются углеродные отложения с активных центров катализатора и наибольший положительный эффект достигается при использовании способа 3.
В таблице 3 приведены данные по кислотности катализатора 8,0 %
W/HZSM-5, подвергнутого обработки метаном в течение различного времени и регенерации при различных условиях.
Таблица 3 – Кислотные характеристики образцов катализатора 8,0 % W/HZSM-5
Продолжительность реакции и условия обработки образцов | Концентрация, мкмоль/г | Tмак.,оC | |||
| CΣ | CI | CII | ТI | ТII | |
| 8,0 % W/HZSM-5 | 670 | 490 | 180 | 180 | 370 |
| 10 мин реакции | 591 | 413 | 178 | 175 | 360 |
| 60 мин реакции | 314 | 210 | 104 | 175 | 325 |
| 140 мин реакции | 267 | 197 | 70 | 175 | 310 |
| 420 мин реакции | 174 | 143 | 31 | 175 | – |
| 420 мин реакции + прокаливание при 750 оС (способ 1) | 250 | 190 | 60 | 160 | – |
| 420 мин реакции + регенерация при 620 оС (способ 2) | 550 | 368 | 182 | 180 | 360 |
| 420 мин реакции + регенерация при 620 оС (способ 2) + 420 мин реакции | 193 | 180 | 13 | 170 | – |