Автореферат диссертации на соискание учёной степени доктора

Вид материала

Содержание

Основное содержание работы
В первой главе
Во второй главе

Подобный материал:

1 2 3 4 5 6

Основное содержание работы

Во введении обоснована актуальность темы, определены цели работы, перечислены основные этапы работы, изложены научная новизна и значимость, отмечена практическая ценность работы, сформулированы положения, выносимые на защиту. Изложена суть нейтронно-активационного метода, как наиболее эффективного и приемлемого метода исследования реакторных нейтронных полей,

В первой главе дано описание аппаратурного, методического и программного оснащения экспериментов по измерению активности нейтронно-активационных детекторов. Нейтронно-активационный метод измерений (АМНИ) заключается в облучении нейтронно-активационного детектора (ДНА) в нейтронном поле, измерении наведённой активности по избранной реакции, расчёте активационных интегралов (скоростей реакций) и последующем определении характеристик нейтронного поля. По самому определению ДНА может рассматриваться как стандартный образец состава и свойств веществ (СО), т.е. средство измерений (мера) в виде вещества, состав и свойство (сечение ядерной реакции) которого установлены при аттестации.

Активность ДНА с учётом выгорания образовавшегося радионуклида на момент окончания облучения может быть получена решением уравнения вида *

, (1)

где

-число ядер изотопа мишени,

- активность ДНА на момент времени t,

-сечение реакций, идущих на ядрах исходного нуклида и на образовавшихся ядрах продукта реакции, приводящее к их выгоранию,

-спектр нейтронов, как функция двух переменных.

* Крамер-Агеев Е.А., Трошин В.С., Тихонов Е.Г. Активационные методы спектрометрии нейтронов. М.: Атомиздат, 1976.

В формуле (1) спектр нейтронов задан как функция двух переменных (Е, ). Выбором режима облучения можно упростить решение уравнения. При постоянной мощности реактора(режим стационарного поля) решение имеет вид:

(2)

В этом выражении активационный интеграл (отклик детектора)

непосредственно определяют через ядерные константы и измеряемые величины: активность, время облучения, время выдержки, массу и изотопный состав ДНА.

Если пренебречь “выгоранием” за короткое время облучения, тогда активационный интеграл для конкретного ДНА будет определён из экспериментальных данных по формуле:

(3)

Относительно небольшое число хорошо определяемых параметров: активность в детекторе, число ядер в детекторе, время облучения, время выдержки может обеспечить малую неопределённость определения активационных интегралов.

Разработан и создан измерительный комплекс, предназначенный для измерения активности облучённых ДНА. Комплекс содержит однокристальные спектрометры фотонного излучения:

гамма - спектрометры с полупроводниковыми детекторами ДГДК-50Б, ДГДК-50А и многоканальными анализаторами NOKIA LP-4900B;
гамма-спектрометр с детектором из сверхчистого германия (HPGe) типа GEM-25185-P и многоканальным анализаторам DSPEC^plus фирмы EGORTEC;
спектрометр рентгеновского излучения с полупроводниковым Si(Li)- детектором типа БДРК-1/5-50 и многоканальным анализаторам NUK-8100.

В состав комплекса входит специализированная бета -счётная установка ОСУ-11-26.

Она предназначена для измерения активности ³²P в стандартных серных детекторах. Используется пороговая реакция на быстрых нейтронах ³²S(n, p)³²P, которая имеет высокую чувствительность в нейтронных полях.

Основная задача автора состояла в разработке методик измерений и программ обработки на указанной аппаратуре. Были разработаны отдельные методики для измерения малых активностей ≥0,2 Бк, для измерения высокой активности до 10⁸ Бк, для измерения активности объёмных источников. Адаптированы некоторые методики ВНИИФТРИ и МИФИ с целью создания единой системы измерений активности..

Расчётно-экспериментальное обоснование метрологических характеристик спектрометров выполнено с целью получения высокой точности при измерениях.. Техническими и методическими приёмами достигнута согласуемость результатов при измерениях абсолютной активности на различных спектрометрах в различных условиях измерений в пределах погрешности 2 % на уровне 95 вероятности. Организована процедура постоянной аттестации, контроля и поддержания характеристик измерительного комплекса. Описание измерительного комплекса дано в работах [1 - 6].

Абсолютная чувствительность регистрации фотонного излучения является основным метрологическим параметром спектрометров. Для отдельной гамма -линии с фиксированной энергией Е_i чувствительность (Е_i)определяют по формуле:

(Е_i)=S_ik_спk_1·k_2·k_см k₃/ P_Δt_иA_oexp[-(t_o-t_i)], (4)

где (Е_i) –абсолютная чувствительность регистрации фотонов с энергией Е_i;

А_о- активность калибровочного источника на момент аттестации t_о, Бк;

S_i -число импульсов в пике полного поглощения (ППП) за вычетом фона;

Δt_и - время измерений, P_ -квантовый выход фотонов на распад;

t_i - время начала измерения, с.

В зависимости от условий измерений вводят следующие поправки:

k_сп -поправка на самопоглощение фотонов в материале источника;
k₁-поправка на распад радионуклида во время измерения;
k₂-поправка на просчёты измерительной аппаратуры;
k_см-поправка на суммирование каскадных фотонов в детекторе;
k₃-поправка на размеры ДНА..

Абсолютная чувствительность спектрометров измерена с помощью набора образцовых источников ОСГИ, включающих радионуклиды ²⁴¹Am, ⁵⁷Co, ⁶⁰Co, ¹¹³Sn, ¹³⁷Cs, ⁸⁸Y, ⁵⁴Mn, ⁶⁵Zn, ¹³⁹Ce, ²²Na, ²⁰³Hg. Неопределённость аттестации источников составляет ~3% при доверительной вероятности 99 %. Использованы также образцовые спектрометрические гамма -источники ОСГИ-М и ОСГИ-С на основе: ⁷⁵Se, ⁵⁶Co, ¹¹⁰^mAg, ¹⁵²Eu, ¹³³Ba, ¹⁸²Ta, ¹⁹²Ir, ²²⁸Th, ¹⁶⁶^mHo. Неопределённость аттестации источников составляет 2-3 % при доверительной вероятности 95 %.

Все данные для радионуклидов из ОСГИ и ОСГИ-М относятся к категории ССД- стандартные справочные данные, обязательные к применению во всех областях научной и практической деятельности (ГССД 14-80 и ГССД-102-86, ГССД-120-88). Применение этих образцовых источников для калибровки различных гамма- спектрометров обеспечило выполнение принципа единства измерений.

Значения (Е_i) для спектрометра с детектором GEM-25185-P, измеренные при различных расстояниях Н образцовых источников от детектора показаны на рис.1.

Рис. 1 Зависимость чувствительности детектора от энергии гамма- излучения

1–H=379,5 мм (L–40); 2 –H=238,5 мм (L–25); 3 –H=98,5 мм (L-10); 4– H=48,5 мм (L-5); 5 –H=23,5 (L-2).

В середине шкалы энергий погрешность составляет ≤ 2 % на краях шкалы ≤3-5 %. Аналогичные данные получены также для спектрометров с детекторами ДГДК-50Б и ДГДК-50А. Методика калибровочных измерений и полученные результаты по метрологическим характеристикам спектрометров изложены в работах [3-5]. Программное обеспечение для определение активности источников и проведения аттестационной калибровки спектрометров дано в работе [6].

Большое внимание уделено выбору функций аппроксимации для зависимости чувствительности спектрометров от энергии фотонов. В таблице 1 приведены функции и их параметры, которые использованы для аппроксимации точечной чувствительности.

Таблица 1

Функции для аппроксимации энергетической зависимости чувствительности регистрации гамма- квантов однокристальным спектрометром.

Название функций	Коэффициенты настройки	Формула зависимости ε(Е)	Искомые параметры
Полиномы	n	ε(Е) = e^Pn(ln(E))	p₀, p₁, …, p_n
Рациональные функции	n и m	ε(Е) = e^Pn⁽^ln⁽^E^{)) /} ^Qm⁽^ln⁽^E⁾⁾	p₀, p₁, …, p_n q₁, q₂, …, p_m
Рекомендации ГЕОХИ	отсутствуют	ε(Е) = exp(p₀₊p₁lnE+ p₂ln²E+p₃/E³	p₀, p₁, p₂, p₃
Рекомендации ВНИИФТРИ	Е_сш	ε(Е) =E^/e^⁺^^E, при E< Е_сш ε(Е) =E^, при E> Е_сш	,,,
2 параболы	Е_сш	ε(Е) = e ^p²⁽^ln⁽^E⁾⁾ при E > Е_сш ε(Е) = e ^Q²⁽^ln⁽^E⁾⁾ при E < Е_сш	p₀, p₁, p₂, q₀, q₁, q₂

Здесь Р_n, Q_m - полиномы n-й степени для переменной lnЕ. Степень полинома определяется при аппроксимации. Коэффициенты полиномов- р_о, р₁,..., р_n..

Е_сш - энергия, при которой согласуются две функции аппроксимации.

Аппроксимация каждой функцией и нахождение коэффициентов аппроксимации проводились минимизацией функционала следующего вида:

, (5)

где m - количество экспериментальных точек в массиве исходных данных;

 (Е_k) - массив экспериментальных точек при фиксированном значении энергии Е_k;

Ф(Е_k) - чувствительность регистрации, рассчитанная при аппроксимации;

(Е_k) - полная погрешность измерения.

Наиболее частое применение получили полиномы и рекомендация ГЕОХИ.

Для спектрометров фотонного излучения энергетическая зависимость чувствительности регистрации фотонного излучения [отсчёт/фотон] при аттестации Госстандартом задана аналитически в виде (энергия в МэВ):

ε(E)=C1*EXP{C2*Ln(E)+C3*Ln(E)2+C4*EXP[-C5*Ln(E)]}, (6)

Аттестованные характеристики получены также для геометрии измерений объёмных источников Дента 0,1л, рентгеновского спектрометра с детектором БДРК 1/5-50. Для образцовой бета- радиометрической установки ОСУ-II-26 аттестована счётная характеристика.

Итог работы - разработка и создание образцового измерительного комплекса ИКЭ-II-4- рабочего эталона 2-го разряда, предназначенного для компетентных и независимых измерений активности.

Во второй главе рассматривается понятие "оценка условий облучения", которое включает в себя комплекс расчетно-экспериментальных работ. Качество реакторного эксперимента напрямую зависит от знания характеристик нейтронного поля, используемых при планировании эксперимента, оценке нейтронной дозы облучения изделий и трактовке получаемых результатов.

Основной задачей автора являлось развитие общих методологических подходов и их реализацию при создании единой системы нейтронных измерений, обладающей высокими метрологическими характеристиками, обеспечивающей необходимыми нейтронно-физическими данными экспериментальные исследования на исследовательских реакторов различных типов.

Сложность метрологической задачи в данном случае обусловлена требованием взаимной согласованности результатов абсолютных измерений нейтронно-физических характеристик в интенсивных нейтронных полей на различных ядерных реакторах при разнообразии условий облучения в экспериментальных устройствах.

Нейтронно-активационные измерения являются по классификации косвенными измерениями, включающими в общем виде несколько самостоятельных измерительных процедур, которые могут обеспечить наибольшую достоверность результатов определения значений любых производных величин в области нейтронной физики, для единиц которых эталоны не установлены. Интересно отметить, что запас по точности при воспроизведении единицы нейтронной величины на современных эталонах и измерении той же величины на реакторах во многих случаях невелик (3-5) %.

.В связи с обеспечением единства таких измерений необходима методическая регламентация всего измерительного процесса. Методическое обеспечение должно включать комплекс стандартизованных методик, регламентирующих все стадии нейтронных измерений на отдельном ядерном реакторе. Поэтому важным принципом метрологического обеспечения нейтронных измерений на ядерных реакторах различных типов принят принцип комплексности разработки всех элементов системы. Совокупность всех используемых нейтронных полей должна быть объединена единой системой измерений их характеристик, аттестации, поддержания и контроля, позволяющей решить проблему единства нейтронных измерений для задач реакторных экспериментов.

Отметим основные составляющие для её реализации:

разработка методик проведения облучений спектрометрических наборов ДНА, учитывая специфику различных реакторов и особенности облучательных каналов;
использование ДНА с чётко заданными метрологическими характеристиками, включая технологические параметры, состав, нейтронные сечения реакций;
разработка и аттестация методик измерения активности ДНА и определения активационных интегралов с применением аттестованных измерительных средств и стандартизованных ядерных констант;
применение единой методики расчёта интегральных нейтронно-физических параметров;
использование верифицированных программ восстановления спектров нейтронов по значениям активационных интегралов.

Устройства с облучаемыми изделиями вносят заметные искажения в спектр нейтронов, что усложняет определение условий облучения. В этом случае на первом этапе проводят расчетно-экспериментальные исследования НФХ в одном из характерных каналов выбранной группы отдельного реактора с целью его метрологической аттестация как опорного нейтронного поля (ОП) или вторичного опорного поля (ВОП) со статусом в качестве рабочего эталона. Перед установкой конкретного устройства с облучаемыми материалами в выбранный канал реактора проводят модельный эксперимент с имитацией реальной загрузки. В модель облучательного устройства устанавливается расширенный набор ДНА с целью уточнения спектра нейтронов, реальных плотностей потока и пространственных распределений (градиентов нейтронных полей).

Полученные данные создают возможность уверенного планирования облучательных экспериментов в данном канале. Совокупность результатов спектрометрии в незаполненном канале, данные модельного эксперимента, результаты мониторирования в конкретном облучательном устройстве и расчётные данные позволяют надёжно восстановить значения флюенса нейтронов на испытываемых образцах.

На первом этапе после планирования эксперимента проводят оптимизацию типов детекторов и их масс, изготавливают ДНА и формируют наборы для облучения. Важен способ маркировки наборов ДНА. Места установки ампул внутри облучательных устройств выбирают на стадии конструирования или после проведения модельного эксперимента. История облучения является необходимым элементом в системе сопровождения.

Набор детекторов сопровождения содержит ДНА, изготовленные из металлов: ниобия, железа, титана, меди (изотоп 63) и иногда никеля, кобальта. Для условий высокой температуры предназначены сплавы металлов с ванадием и разбавленные в кварце изотопы железа и кобальта. При длительных облучениях наборы ДНА запаивают в кварцевые трубочки с толщиной стенки 1 мм, а затем упаковывают в капсулы из алюминия, ванадия или нержавеющей стали. Функциональная схема нейтронно-дозиметрического сопровождения облучательных экспериментов показана на рис.2.

К важной составляющей методического обеспечения относится экспериментальное получение спектров нейтронов. Сущность задачи получения (''восстановления’’) спектра энергий нейтронов из измеренных активационных интегралов с различными энергетическими зависимостями сечений заключается в решении интегрального уравнения Фредгольма II-рода.

Рис. 2. Функциональная схема дозиметрического сопровождения

Исходная система уравнений имеет вид.

i=1,2,…,n (7),

где (E) -спектр нейтронов, (E)- энергетическая зависимость сечения реакции,

n-число используемых активационных интегралов.

Решение таких уравнений относится к некорректным задачам математики.. Разработаны методы решения задач с использованием априорной информации.

В частности, применяют алгоритмы, основанные на итерационной процедуре коррекции априорного спектра предположительно близкого к определяемому. При восстановлении спектров нейтронов автор использовал измерительно-вычислительный комплекс ИВК MIXER, в котором реализован метод направленного расхождения (МНР)*. Комплекс прошёл апробацию во ВНИИФТРИ по специально разработанным требованиям и рекомендован к использованию.

*Трошин В.С. Спектрометрия нейтронов ядерно-физических установок интегрирующими детекторами (методическое обеспечение): Автореф. диссертация на соиск. учён. степ. д-ра физ.-мат. наук. М.: МИФИ, 1993.

В условия облучения кроме энергетического спектра нейтронов, входят: скорость реакций на тепловых и быстрых нейтронах, плотность потока нейтронов, флюенс нейтронов, высотный и радиальный градиенты нейтронного поля. Перечисленные характеристики определяют экспериментально.

Обязательный элемент системы измерений - это опорное поле нейтронов (ОП) на ядерном реакторе [6, 7]. Схема реактора РБТ-6 и расположение ОП-4 показаны на рис. 3.

ОП-4

ВОП-4

Рис. 3. Поперечное сечение активной зоны реактор РБТ-6 и устройства КОРПУС:

1-ТВС; 2-канал облучения; 3-стержень автоматического регулятор; 4-орган аварийной защиты и компенсации реактивности; 5-выгородка стенда; 6-ампула; 7-свинцовый экран; 8-водяной зазор; 9-номер ячейки активной зоны; 10-номер ячейки стенда; X,Y-координатные оси; ОП- опорное поле; ВОП –вторичные опорные нейтронные поля в 1-м и 2-м рядах ампул устройства КОРПУС.

Основная аттестуемая характеристика опорного поля - дифференциальный спектр нейтронов ₀(Е), см^-2с^-1МэВ^-1. Спектр определён в интервале энергии 0,5 эВ - 19 МэВ и представлен в нормированном виде. Аттестованное нейтронное поле ОП-4 впервые создано в НИИАР в 1985 году на реакторе РБТ-6, а затем заново аттестовано в 2002 году в канале ВЭК-11 [2, 7]. Для получения экспериментальной информации о быстрых, тепловых и надтепловых нейтронах в ОП-4 измерены активационные интегралы для 15 пороговых и 10 (n,)-реакций при облучении ДНА в алюминиевых ампулах и в стандартных кадмиевых и борных экранах.

Расширенная неопределённость измерений скорости реакции составила 3 %.

ОП с меньшим набором метрологических функций аттестуют как вторичное опорное поле (ВОП). Воспроизводимые в месте облучения ДНА (монитора), дифференциальная плотность потока (Е), интегральная плотность потока Ф(Е) и флюенс нейтронов F(Е) связаны с основными аттестованными характеристиками ОП ₀(Е) и Ф₀(Е) и показанием монитора R_M (активационный интеграл для конкретной реакции) или Q_M (число взаимодействий) с помощью аттестованного мониторного коэффициента k_M :

(Е) = k_MR_M ₀(Е), ( 8)

Ф(Е) = k_м^.R_м Ф₀(Е) , (9)

F(E) = k_м Q_м Ф₀(Е)= kм·Rм_·₀ Ф₀(Е). (10)

Показания монитора определяют по измеренной активности А_t через промежуток времени _в после облучения монитора продолжительностью ₀ .

, (11)

Значения мониторных коэффициентов для ОП-4 приведены в таблице 2.

Таблица 2

Мониторные коэффициенты и эффективные сечения для пороговых реакций

Реакция	Эфф. порог, МэВ	Эфф. сечение барн	Мониторный коэффициент
²³⁷Np(n, f)	0,55	1,607	1,451 10²³
⁴⁷Ti(n, x)	2,2	0,0524	1,197 10²⁵
⁵⁸ Ni(n, p)	2,5	0,375	1,948 10²⁴
⁵⁴Fe (n, p)	3,0	0,385	2,606 10²⁴
⁴⁶Ti (n, x)	4,6	0,152	1,729 10²⁵
⁶³Cu(n, )	6,2	0,0223	3,445 10²⁶
⁹³Nb (n,2n)	10,4	0,427	3,300 10²⁶

Система мониторных коэффициентов даёт возможность вычислять по соотношениям (8, 9, 10) абсолютную дифференциальную или интегральную плотность потока нейтронов и флюенс нейтронов, если измерено абсолютное значение R_M для какой-либо реакции из таблицы 2. Эффективные сечения для конкретного спектра используют для расчёта интегрального потока выше пороговой энергии реакции по формуле Ф_i = R_м/σ_i_эфф. По этой же формуле с учётом соотношения (11) вычисляется флюенс нейтронов. Этот методический подход реализован на других реакторах НИИАР, после аттестации на них нейтронных полей.

Совместная обработка данных по скоростям реакций, полученных при облучении в кадмиевом экране и без экрана, позволяет получить плотности потоков тепловых и надтепловых нейтронов, а также кадмиевое отношение для (n,γ)-реакций.

Спектр тепловых нейтронов строят аналитически на основе эффективной температуры нейтронов и максвелловской плотности потока тепловых нейтронов, определяемых экспериментально.

На рис. 4 показана форма дифференциального спектра нейтронов в координатах [(E)E, lg(E)] в сравнении со спектром деления ²³⁵U тепловыми нейтронами.

Рис.4. Дифференциальные спектры в координатах [(E)E, lg(E)]:

■-спектр деления урана тепловыми нейтронами; ο -спектр ОП-4.

Для нейтронного поля в ОП-4 при мощности 6 МВт получена величина скорости реакции ⁵⁸Ni(n,p)⁵⁸Co равная R_Ni=(2,70 0,35)10^-13с^-1.

Плотность потока быстрых нейтронов Ф(Е≥0,1 МэВ)=(3,35· 0,14) 10¹²см^-2с^-1. Плотность потока нейтронов в интервале (0-0,5) эВ Ф_гр=(1,41 0,06)10¹³ см^-2с^-1.

Плотность потока надтепловых нейтронов Ф_нт=(3,56 0,18)10¹¹ см²с^-1.

Эффективная температура нейтронов рассчитана из данных по активации детекторов, включая реакцию ¹⁷⁶Lu(n, γ). Получено значение T=318 12 К.

Реализация единства измерений, как отмечалось ранее, должна опираться на принцип комплексности. Исходя из этого принципа, все составляющие средств измерений должны проходить различные уровни аттестации. Построена иерархическая структура системы измерений, при которой самый верх системы занимают эталонные средства измерений Госстандарта. Последовательная передача точности при взаимной связи составляющих до уровня рабочих измерений позволит обеспечить при различных требованиях к точности требуемый уровень единства измерений. В состав исходных образцовых средств измерений (ИОСИ) входят, кроме указанных ранее, также специальные наборы активационных детекторов СН. К вспомогательным измерительным устройствам относятся: гамма - компараторы, прецизионные весы (точность ~1 мкг). Схема обеспечения единства измерений на реакторах ГНЦ НИИАР приведена на рис. 5.

Blog

Автореферат диссертации на соискание учёной степени доктора

Содержание

Основное содержание работы