На основании программы снижения обогащения топлива для исследовательских реакторов, на нзхк проводятся работы по изготовлению твс на основе топлива с пониженным содержанием урана u 235.

Вид материала

Исследование

Содержание Список литературы

Подобный материал:

• Реализация возможностей программы scale-5 для моделирования выгорания твс ввэр, 280.55kb.
• Вопросы строительства завода по производству мокс-топлива на Сибирском химическом комбинате, 146.45kb.
• Репроцессинг отработанного ядерного топлива в регенерированное сырье для аэс, 80.44kb.
• Классификация углей Рабочее состояние топлива (верхний индекс, 330.28kb.
• Вдокладе описывается проблема влияния примесей на измерение обогащения урана по изотопу, 25.54kb.
• Какое количество ядерного топлива было выброшено в окружающую среду?, 553.08kb.
• Радиационно-термодинамический метод контроля обогащения изотопа урана-235 в гфу. Опыт, 97.44kb.
• N-01-tisncm-3 Паспорт совместного российско-американского проекта, 137.09kb.
• Инструкция. Масса дизельного топлива. Учет расходования топлива дизельными, 1096.72kb.
• Электронные уроки и тесты, 2005. Мультимедийное пособие «Живая физика», 2005. Модульный, 479.69kb.

ИССЛЕДОВАНИЕ МОРФОЛОГИИ И СОСТАВА ПОВЕРХНОСТИ ОБОРОТНЫХ ГРАНУЛ ИЗ СПЛАВА U–9 % Mo


Васильков И.В., Соломенцев С. Ю., Давыдов Д.Ю.

ОАО «Новосибирский завод химконцентратов», г. Новосибирск

E-mail: vanzet@yandex.ru


На сегодняшний день актуальна проблема снижения обогащения ядерного топлива используемое в ТВЭЛах для исследовательских реакторов, высокообогащенное и среднеобогащенное топливо по изотопу U²³⁵ может быть использовано в качестве материала для производства ядерного оружия. На основании этого, многие страны участвуют в программе по использованию ядерного топлива с обогащением менее 20 % по U²³⁵.

На основании программы снижения обогащения топлива для исследовательских реакторов, на НЗХК проводятся работы по изготовлению ТВС на основе топлива с пониженным содержанием урана U²³⁵. Согласно этой программе, необходимо снизить обогащение топлива дисперсионных ТВЭЛов с 90 и 36 % обогащения по изотопу U²³⁵ до 19,75 %. При этом геометрические размеры ТВЭЛов, толщина стенки, их количество в сборке должны оставаться неизменными. Для достижения этой цели количество диоксида урана, загружаемое в ТВЭЛ, необходимо увеличить в топливной композиции ТВЭЛа более чем в 3…4 раза, что не для всех типов ТВЭЛов выполнимо технически, поскольку, топливная составляющая в алюминиевой матрице сердечника ТВЭЛа не должна превышать 37…50 % объемных.

В качестве топливной составляющей ТВЭЛов первого поколения использовался уран-алюминиевый сплав, позволяющий довести концентрацию урана до 1,3 г/см³. Дальнейшее повышение концентрации урана до 3,0…3,5 г/см³ стало возможным благодаря переходу к металлокерамическому сердечнику, где в качестве топливной составляющей сердечника используется диоксид урана нестехиометрического состава (UO_2+х) в алюминиевой матрице.

Для ряда конструкций ТВЭЛов, таких как МР и ИРТ, такой концентрации топлива недостаточно, требуется содержание урана в топливной композиции не менее 5,4 г/см³ при обогащении 19,75 %.

Молибден является привлекательным легирующим материалом для использования в ядерном топливе, поскольку обладает следующими преимуществами:

- является одним из наиболее сильных упрочнителей урана;

- меньше снижает плотность урана по сравнению с другими элементами-упрочнителями;

- легко вводится в уран при восстановительной и рафинировочной плавках и легко в нем растворяется (близкая величина атомных радиусов: U – 1,56 Å, Мо – 1,4 Å);

- имеет малый коэффициент захвата нейтронов (2,410^-29 м²).

Молибден затрудняет процессы диффузии и соответственно рекристаллизацию урана. Введение в уран всего 0,1 % Мо повысило на 50…100 С температуру порога рекристаллизации. Так в зависимости от степени деформации для урана температура начала рекристаллизации Т_н._р. = 370…400 С, то для сплава Т_н._р. = 450…625 С.

Гранулы из U–Mo сплава являются диспергированным топливом очень высокой плотности, теоретическая плотность U–9 % Mo сплава составляет 16,63 г/см³, а на практике значение плотности достигает до 18 г/см³.

Теплопроводность U–9 % Mo при температуре 300 С составила 82,5…82,7 Вт/мС. Добавка 9 % молибдена позволяет зафиксировать γ-фазу. Однако в процессе отжига длительностью более 10 часов при температуре 400…500 С она претерпевает распад γ→α+γ(γ”) с образованием пластинчатой структуры эвтектоидного типа.

После облучения гетерогенного сплава с 9 % Мо его электросопротивление возрастало на 100 и более процентов. Так, для сплава с 9 % молибдена при температуре 480…570 С и облучении, распухание становится незначительным. Сплавы с молибденом тем лучше сопротивляются распуханию, чем больше в них молибдена. Легирование урана молибденом способствует значительному уменьшению сводного распухания. Проявляется положительное влияние дополнительного легирования сплава алюминием и оловом.

Наряду с совершенствованием технологии изготовления ТВЭЛов с высокоплотной топливной композицией из гранул сплава U–9 % Mo важным вопросом является возможность переработки некондиционных сердечников и ТВЭЛов, с целью возможного повторного использования топливных частиц в производстве ТВЭЛов дисперсионного типа.

Технология извлечения топлива методом травления алюминиевой матрицы в NaOH была предложена и опробована в работе [1]. Однако анализ характеристик поверхности оборотных (извлеченных) гранул не был выполнен.

Цель данной работы – оценить характеристики гранул из U-9% Мо сплава исходные и извлеченные (оборотные) из дисперсионной топливной композиции сердечника и ТВЭЛов, определить возможные различия между ними, оценить возможность повторного использования оборотных гранул.

Поверхность исходных и извлеченных гранул из U–9 % Mo сплава была исследована электронно-сканирующей микроскопией и микрозондовым рентгено-спектральным анализом. В сравнении с исходными гранулами (рисунок 1), у части извлеченных гранул (рисунок 2) на микроуровне было отмечено изменение формы, морфологии и химического состава поверхности. У гранул в поверхностном слое толщиной менее 1 мкм было установлено увеличение массовой доли кислорода до 4,8 % (у исходных менее 3 %), в отдельных локальных местах поверхностного слоя повысилась массовая доля алюминия до 0,1 % (у исходных менее 0,01 %), натрия. Также часть оборотных гранул, менее 15 % от общего количества, имели срез поверхности образуемый в процессе механической обработки сердечников.

Были определены причины вызвавшие изменения как формы, так и химического состава поверхностного слоя. Установлено, что при извлечении из ТВЭЛов гранул сплава U–9 % Mo в промышленном масштабе, при некоторых отклонениях в процессе растворения алюминиевой матрицы и оболочки в 10 % растворе NaOH, возможно образование в травильном растворе трудно растворимых алюминатов натрия.

Технология извлечения гранул сплава U–9 % Mo из алюминиевой матрицы сердечника и ТВЭЛов была опробована на опытных изделиях при выпуске ТВЭЛов ТВС ИРТ-3М (рисунок 3) в 2007 г.

Была проведена корректировка режимов травления алюминиевой матрицы, введена операция «осветления» в растворе HNO₃ и операции рассева и вакуумной сушки.

Морфология и химический состав поверхности исходных и извлеченных из ТВЭЛов гранул из U–9 % Mo сплава обогащением 19,75 по U²³⁵ были исследованы на аналитическом комплексе JEOL-8100. Фазовый состав гранул определяли на рентгеновском дифрактометре ДРОН-7.

Были выполнены эксперименты по многократному повторному использованию оборотных гранул при изготовлении экспериментальных ТВЭЛов и извлечению гранул из ТВЭЛов.

Фазовый состав многократно извлеченных из экспериментальных ТВЭЛов и повторно использованных оборотных гранул сплава U–9 % Mo, после полных циклов термообработок при изготовлении экспериментальных ТВЭЛов, соответствует начальной стадии перехода от  фазы к фазовому составу +^!+ . Полученные данные по фазовому составу гранул в процессе изготовления экспериментальных и опытных ТВЭЛов согласуются с данными работ [2, 3], приводимыми в виде С-образных кривых показывающих превращение в изотермических условиях -твердого раствора в ^! и  фазы в концентрационной области 8…10 % мас., молибдена.

Процесс повторного использования и извлечения оборотных гранул был проведен пятикратно. Существенных отличий и отклонений в характеристиках ТВЭЛов в процессе их изготовления при использовании оборотных гранул не установлено.



Рисунок 1 – Морфология поверхности исходных гранул U–9 % Mo

(в режиме сканирующей электронной микроскопии)

а)

б)

а) с максимально растравленной поверхностью и максимально близкая к исходной;

б) гранула со срезом


Рисунок 2 – Морфология поверхности оборотных гранул





Рисунок 3 – Исследовательская ТВС ИРТ-3М

Список литературы


1 Гибадулин Р.Х., Попов В.В., Троянов В.М. Технологические исследования по применению уран-молибденового топлива для исследовательских реакторов с пониженным обогащением урана // ТВС, ТВЭЛы и циркониевые материалы для ядерных реакторов: Сборник докладов седьмой российской конференции по реакторному материаловедению. Т. 2, ч. 2. Димитровград 8-12 сентября 2003. – Димитровград, 2004. – 104-110 с.

2 Сергеев Г.Я., Титова В.В., Борисов К.А. Металловедение урана и некоторых реакторных материалов / Атомиздат, 1960.

3 Иванов О.С. и др. Диаграммы состояния и фазовые превращения сплавов урана. – М.: Наука, 1972.