Ядерно-физические методы в решении проблем нефтяной отрасли и экологии Казахстана 01. 04. 01 Приборы и методы экспериментальной физики, 03. 00. 16 Экология

Вид материала

Автореферат

Содержание Основная часть Во введении В первом разделе А – количество провзаимодействовавших атомов; N Во втором разделе В третьем разделе В четвертом разделе В пятом разделе В шестом разделе

Подобный материал:

• Экспериментальные методы исследования динамики структурных превращений при синтезе, 224.51kb.
• Аппаратная инфраструктура измерительных и управляющих систем плазменных установок ияф, 734.94kb.
• Микрополосковые резонаторы и их применение для исследований диэлектрических свойств, 401.9kb.
• Программа вступительного экзамена в аспирантуру по специальной дисциплине 03. 02., 89.09kb.
• I. Предмет экологии, методы и задачи экологии План, 1221.92kb.
• Масс-спектрометрия и резонансные методы. Часть I. Методы масс-спектрометрии, 397.85kb.
• Программный комплекс для анализа данных трековых детекторов методами распознавания, 2073.36kb.
• Ядерно-физические методы анализа, 261.67kb.
• Вопросы для контроля по дисциплине «Физические методы исследования пород и руд», 123.1kb.
• Создать условия для развития познавательного интереса к особенностям нефтяной промышленности, 129.35kb.

ОСНОВНАЯ ЧАСТЬ

Выбор направления исследования обусловлен острой необходимостью решения ряда актуальных проблем нефтяной отрасли и экологии Казахстана и целесообразностью применения в этих целях комплекса ядерно-физических и спектроскопических методов.

Во введении рассмотрена актуальность темы диссертации, сформулирова-ны цель и задачи работы, предложена и обоснована методологическая база исследования, указана научная новизна полученных результатов и их прак-тическая значимость, приведены основные положения, выносимые на защиту, представлена структура диссертации.

В первом разделе рассмотрены общая характеристика, эволюция и совре-менное состояние ядерно-физических методов анализа (ЯФМА), основные результаты развития и применения ЯФМА в Казахстане, актуальные проблемы нефтяной отрасли и экологии (в связи с радиационным наследием) нашей страны.

При всем своем многообразии, ЯФМА по физической специфике могут быть распределены в следующие основные группы: методы ядерной спектро-метрии и радиометрии; все виды активационного анализа; различные варианты рентгеновского анализа. В общем виде, сущность любого метода ЯФМА определяется следующими выражениями (формула активации; закон радиоактивного распада):


(1)

, (2)


где А – количество провзаимодействовавших атомов; N – количество исходных атомов; f – поток частиц (или квантов), воздействовавших на анализируемую пробу;  – сечение взаимодействия частиц (или квантов) с атомами анализируемой пробы; n_o – исходное количество радиоактивных атомов; n – количество радиоактивных атомов через интервал времени t;  = 0.693/T_1/2, где T_1/2 – период полураспада радиоактивного атома.

Реализация на практике этих методов, основанных на простейших математических выражениях, требует больших усилий и высокой квалификации исполнителей. На сегодняшний день, в результате интенсивного развития облучательных установок (атомные реакторы, ускорители, нейтрон-ные генераторы, радиоизотопные источники), специальных физических устройств, полупроводниковых детекторов (ППД), спектрометрических систем, а также средств автоматизации и программирования, ЯФМА достигли уровня универсального и рентабельного средства для решения широкого спектра современных научно-технических задач.

В Казахстане многие методики НАА (развиваемые, в основном, в ИЯФ с 1961 г) были успешно использованы для определения элементного состава различных объектов: в археологии – для изучения состава древних глазурей и керамики мавзолея Ходжи Ахмеда Ясави; в криминалистике – для установ-ления состава контрабандных материалов; в биологии – для изучения микро-элементного состава ферментов; в медицине – для определения особенностей состава онкологических опухолей; в пищевой промышленности – для изучения элементного состава продуктов национальной кухни (кобыльего и верблюжьего молока, шубата, кумыса и др.). Основные исследования проводились в метал-лургии – анализ чистых и сверхчистых материалов; в геологии – разведка и подсчет запасов полезных ископаемых; в экологии – контроль состава объектов окружающей среды в промышленных районах Казахстана. Эти работы проводились в период с середины 60-х по конец 80-х годов и сформировали серьезную научную и экспериментальную основу для постановки аналитичес-ких исследований по актуальным геологическим, технологическим, радиацион-ным проблемам нефтяной отрасли и изучению экологической обстановки на местах добычи нефти и урана, проведения ядерных взрывов и в бассейнах трансграничных рек Казахстана. На рисунке 1 представлена схема размещения месторождений ископаемых углеводородов и радиационно-опасных объектов на территории Казахстана. Выполнен анализ проблем, связанных с необходимостью аналитической информации в этих сферах, и составлен детальный перечень аналитических задач. Существенная масштабность выявленных проблем и специфика сформулированных задач вызвали необходимость разработки для их решений новых методик, технических средств и создания специализированного комплекса ядерно-физических и спектроскопических методов.



Рисунок 1 - Месторождения ископаемых углеводородов и радиационно-опасные объекты на территории Республики Казахстан


Во втором разделе приведены результаты методических разработок и создания комплексного аппаратурно-методического обеспечения для решения проблем нефтяной отрасли, включающей в себя методы НАА, РФА, АЭС-ИСП, ЯГРС и ЭПРС. Основой его является инструментальный НАА. Метод основан на активации анализируемого образца нейтронами и измерении (как правило, -спектрометрия) уровня активности аналитических радионуклидов – в основном, продуктов реакции захвата нейтрона (n, ). Проведен анализ возможностей совершенствования этого метода. Из теории активации следует, что активность искусственного радионуклида к моменту измерения можно определить расчетным путем из следующего выражения:


, (3)


где m – масса облученного элемента; f – плотность потока активирующих частиц;  – сечение реакции;  – распространенность исходного изотопа; М – атомный вес исходного изотопа;  – постоянная радиоактивного распада; t – время облучения; t₁ – интервал времени после окончания облучения.

Выразив из (3) m, получим:

(4)


Из выражения (4) следует, что чувствительность метода, характеризуемая пределом определения (ПО), для многих элементов, определяемых по долгоживущим ИРН с Т_1/2=n(10-100) д, таким как ⁴⁶Sc, ⁵¹Cr, ⁵⁹Fe, ⁵⁸Co(Ni), ⁶⁵Zn, ⁷⁵Se, ^110mAg, ¹²⁴Sb, ¹⁴¹Ce, ¹⁵³Gd, ¹⁶⁰Tb, ¹⁶⁹Yb, ¹⁸¹Hf, ¹⁸²Ta, ²⁰³Hg, ²³³Pa(Th), может быть улучшена при условии облучения анализируемой пробы большим интегральным потоком нейтронов, F=ft. Многие элементы, содержание которых в УВ-ископаемых представляет значительный интерес, характеризуются ИРН (²⁷Mg, ²⁸Al, ³⁷S, ³⁸Cl, ⁴⁹Ca, ⁵¹Ti, ⁵²V, ^60mCo, ⁶⁶Cu, ⁸⁰Br, ^116mIn, ¹²⁸I, ¹⁵¹Nd, ¹⁵⁵Sm, ²³³Th, ²³⁹U) с коротким периодом полураспада, Т_1/2=n(1-10) мин. Из выражения (4) следует, что их определение следует проводить в режимах короткого времени облучения t и минимального промежутка времени t₁ до начала измерений облученных образцов.

Для облучения образцов большим потоком нейтронов ( нсм^-2) нами разработано специальное устройство, основанное на принципе «воздушного затвора» и предусматривающее отвод газов, образующихся вследствие радиолиза углеводородов (рисунок 2, слева). Для НАА УВ-объектов по короткоживущим ИРН разработана и создана специальная пневмопочта (рисунок 2, справа), обеспечивающая активацию анализируемых образцов в двух позициях: нейтронами общего спектра (тепловыми нейтронами) и эпитер-мальными нейтронами (Cd-экран, толщиной 1мм). Время транспортировки




1 – стальной канал атомного реактора; 2 – вода; 3 – отверстия в контейнере;

4 – образцы в кварцевых ампулах; 5 – отходящие газы


Рисунок 2 - Устройства для облучения образцов УВ - ископаемых на атомном реакторе ВВР-К: слева – контейнер для облучения большим потоком нейтронов (F³5×10¹⁸н×см^-2); справа – пневмопочта для облучения тепловыми (К₁) и эпитермальными (К₂) нейтронами

образца в зону облучения (и обратно) составляет (12-15) с. Устройство размещено в горизонтальном канале реактора ВВР-К с f=110¹³нсм^-2с^-1.

Измерение наведенной активности осуществлялось на стандартных -спектрометрах с Ge(Li)-ППД, типа ДГДК-50 (энергетическое разрешение от 3 до 5 кэВ по Е_=1332 кэВ, ⁶⁰Со). Для улучшения ПО ряда элементов, определяемых по ИРН, характеризующихся низкоэнергетическим (Е_< 150кэВ) гамма- либо рентгеновским излучением, таким как ^60mCo, ^80mBr, ^99mTc(Mo), ^134mCs, ¹⁴¹Ce, ¹⁴⁷Nd, ¹⁵¹Nd, ¹⁵³Sm, ¹⁵⁵Sm, ^152mEu, ¹⁵³Gd, ¹⁶⁵Dy, ¹⁶⁶Ho, ¹⁶⁹Yb, ^176mLu, ¹⁸⁶Re, ²³³Th, ²³⁹U, ²³⁹Np, был использован специальный низкофоновый Ge(Li)-детектор планарного типа (V=5мм95 мм², энергетическое разрешение – 900 эВ для E_ =122 кэВ, ⁵⁷Co). Этот ППД был успешно использован в НАА различных видов УВ-ископаемых и при аттестации стандартных образцов (СО) горных пород. Результаты анализа СО дунита СДУ-1 внедрены в Институт геохимии СО АН СССР.

Разработанный комплекс ИНАА УВ-ископаемых, включающий в себя ряд режимов активации и спектрометрии, а также учет вклада интерферирующих излучений продуктов реакций (n, p), (n, ), (n, 2n), (n,f), обеспечивает определение до 30 элементов в нефтях, ВВН, ПБ, УВ-фракциях с ПО (0.0001-1.0) мкг/г и до 40 элементов в НБП, ГС, УС, твердых битумах, коксах, минеральных фракциях с ПО (0.001-100)мкг/г. Неопределенность этих результатов, в основном, заключена в интервал (5-20)%.

В целях расширения списка определяемых методом НАА элементов и снижения их ПО, выполнены эксперименты по предварительному концен-трированию примесей из нефти при полном ее кислотном озолении с последующим осаждением элементов на сульфиде висмута. Результаты показали возможность дополнительного определения Cd, Zn, и Te с ПО – 0.01 мкг/г и снижения ПО для отдельных элементов (Cr, Co, Cu, As, Se, Sb, Au, Hg), по сравнению с ИНАА, на (1-2) порядка. С этой же целью выполнены исследования и разработана методика микроэлементного анализа нефтей и битумов методом АЭС-ИСП (JY-70P, Франция). Методика позволяет определять в нефтях и битумах концентрации до 16 элементов (Be, Al, V, Cr, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Sr, Mo, Cd, Sn, Sb, Ba, Te) с ПО (0.001-0.1)мкг/г и с неопределенностью (10-20)%.

Для определения элементов платиновой группы привлечена и адаптирована применительно к НБП, ГС и УС разработанная в нашей лаборатории (Артемьев О.И., Степанов В.М.) методика их предварительного концентрирования, основанная на микропробирной плавке. Такой прием обеспечивает определение в этих объектах платиноидов методами НАА и спектрографического анализа с неопределенностью до 30 % и ПО, мкг/г: Pt – 0.05, Pd – 0.01, Rh – 0.1. На установке МЗН (метод запаздывающих нейтронов), по разработанной в нашей лаборатории (Бурмистров В.Р.) методике, выполнено определение урана более, чем в 80 тыс. образцах различных геологических пород (включая углеродистые). Результаты внедрены в ГПО «Геологоразведка», где использованы для составления геохимических карт различных регионов СССР.

Решение многих проблем нефтяной отрасли связано с необходимостью оперативного определения содержания наиболее распространенного в УВ-ископаемых элемента – ванадия. Нами изучены возможности применения в этих целях метода РФА с использованием для регистрации характеристи-ческого излучения (ХРИ) анализируемого образца Si(Li) - ППД, типа БДРК. Исследованы варианты применения для возбуждения ХРИ ампульных радиоизотопных источников (⁵⁵Fe, ¹⁰⁹Cd) и различных рентге-новских трубок. Выполнены эксперименты на рентгеновской установке «Рейс-И», W=(1-4)Вт, с трубками БС-1 и на установке ЭАЯ-160, W=2кВт с трубками БСВ в сочетании с переизлучателями (Fe, Cu, Zn, Mo). Весь комплекс разработанных методик позволяет проводить определение в УВ-ископаемых до 20 элементов с ПО (1-100) мкг/г и неопределенностью (5-15)%. Для определения ванадия наиболее приемлемым признан вариант, основанный на применении рентгеновской трубки БС-1 с медным антикатодом для возбуждения ХРИ и энергодисперсионного фильтра из пирографита, позволяющего улучшить соотношение «сигнал/фон». Такой метод обеспечивает определение V в нефтях и битумах с ПО (0.5-5.0) мкг/г и неопределенностью (5-10)%. На основе этого принципа нами создана установка для экспрессного определения ванадия, которая, вместе с методикой, внедрена в ИХНиПС АН КазССР.

Для изучения форм нахождения отдельных элементов (V, Mn, Fe) в УВ-ископаемых использовались развитые в лабораториях ядерного магнитного резонанса и ядерной гамма-резонансной спектроскопии нашего института методы ЭПР- и ЯГР-спектроскопии, с применением радиоспектрометра ЭПР-10mini, и мессбауэровского спектрометра СМ2201.

В третьем разделе приведены результаты методических разработок и создания современного комплексного аппаратурно-методического обеспечения экологических исследований.

Базовыми установками для аналитических исследований в экологической области являются атомный реактор ВВР-К и ускоритель каскадный перезарядный УКП-2 тяжелых ионов. Методический комплекс включает в себя: радионуклидный анализ (инструментальный, радиохимический); элементный анализ (НАА, РФА, АЭС-ИСП, МС-ИСП); методы ЭПР- и ЯГР-спектроскопии; методы микроаналитических исследований (ММС, ЭМ, micro-PIXE).

Радионуклидный анализ включает в себя -, -, -спектрометрию ИРН и ЕРН. Спектрометрия обеспечена двумя -спектрометрами «Canberra»7401 и «Canberra» «Alpha Analyst», -спектрометром с органическим сцинтиллятором (антрацен), -спектрометрами с ППД из сверхчистого германия коаксиального и планарного типов: «Ortex» GEM-20180, «Canberra» GX-1520, «Canberra» BE-3830, «Ortex» GLP-25325, «Canberra» GL-1010R. Инструментальная -спектро-метрия обеспечивает определение концентраций ИРН (²⁴¹Am , ¹⁵⁴Eu, ¹⁵²Eu, ¹³⁷Cs, ⁶⁰Co) и ЕРН уранового (²³⁴Th, ²²⁶Ra, ²¹⁴Pb, ²¹⁴Bi, ²¹⁰Pb), ториевого (²²⁸Ac, ²²⁴Ra, ²¹²Pb, ²¹²Bi, ²⁰⁸Tl), актиноуранового (²³⁵U, ²²⁷Th) рядов и ⁴⁰K в образцах почвы и донных отложений с ПО, для большинства из них, (0.5-3.0) Бк/кг и с неопределенностью (3-7) %. При анализе воды и растительности (их концентратов) ПО для большинства радионуклидов в этих объектах составляет n(0.01-0.1) Бк/дм³. Для исследования образцов грунта с мест проведения ядерных испытаний разработана методика инструментального определения суммы изотопов плутония ^238+239+240Pu по рентгеновскому излучению, ПО - (150-200) Бк/кг.

Широкий перечень различных задач, связанных с радиоэкологическими исследованиями, требует высокочувствительного определения ИРН и ЕРН в таких объектах как вода, растения, биологические материалы, а также отдель-ные фракции почвы, включая «горячие частицы». Для решения этих задач раз-работан комплекс методик радиохимического определения ^239+240Pu, ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr в этих объектах, а также ²³⁸U, ²³⁴U, ²²⁶Ra и ²³²Th в природных водах. Методики включают процедуры разложения пробы, соосаждения и разделения радионук-лидов, приготовления спектрометрических источников, а для анализа воды – предварительное концентрирование радионуклидов из больших объемов (до 30 л). ПО для ^239+240Pu в образцах почвы и донных отложений составляет 0.05 Бк/кг, для ⁹⁰Sr – 5.0 Бк/кг . ПО для ^239+240Pu в образцах воды составляет 0.05 мБк/л, для остальных радионуклидов – (1.0-1.5) мБк/л.

Разработанные и используемые для определения элементного состава объектов окружающей среды методики НАА и РФА принципиальных отличий от методик анализа НБП, ГС и УС не имеют. К этому можно добавить, что в целях повышения достоверности результатов НАА (особенно, при определении редких и рассеянных элементов), выполнен ряд экспериментов по освоению метода анализа больших образцов. Специально для определения Au и W разработана методика РФА, основанная на использовании ампульного источ-ника ⁵⁷Co и спектрометрии с Ge-ППД планарного типа. Для анализа микроэле-ментного состава природных вод применялись инструментальные методы АЭС-ИСП (JY-70P) и МС-ИСП (ELAN-9000). Методики обеспечивают определение до 30 элементов с ПО (0.1-10) мкг/л.

На начальной стадии радиоэкологических исследований на СИП было установлено, что радионуклиды америция и плутония сосредоточены в так называемой «магнитной фракции» почвы. В связи с этим, для изучения форм и состояния железа и его взаимосвязи с этими радионуклидами, были привле-чены методы ЯГР-спектроскопии (СМ-2201, ⁵⁷Co) и ЭПР-спектроскопии (ESP 300E, «Брюкер»; ЭПР-10mini). Для определения изотопного состава U, Th, Pu, Am использовался метод ММС, реализованный на специально разработанном призменном масс-спектрометре, обеспечивающем высокую абсолютную чувствительность, ПО - n10^-14 г.

Для изучения микроструктуры и элементного состава «горячих частиц» применялись методы micro-PIXЕ и ЭМ. В варианте micro-PIXЕ, реализованном на ускорителе УКП-2-1 с ускоряющим напряжением до 1 МВ, использовался жестко сфокусированный (1-50) мкм пучок протонов. Электроннозондовые исследования проводились на растровых микроскопах Philips SEM 515 с энергодисперсионным анализатором LINK AN 10000/85, JCXA 733 с волновым рентгеновским спектрометром и на электронном микроскопе Amray 1200 со спектрометром ANS-400.

Общая схема аппаратурно-методического комплекса экологических иссле-дований представлена на рис. 3.



Рисунок 3 - Схема аппаратурно-методического комплекса

экологических исследований


Созданный комплекс является универсальным и успешно используется для решения аналитических задач нефтяной отрасли, экологии и в экспертных работах.

В четвертом разделе приведены результаты аналитических исследований по геологическим, технологическим и радиационным проблемам нефтяной отрасли. Изучен элементный состав нефтей и НБП многих (более 50) месторождений Западного Казахстана, УС месторождений Текели-Коксуйского рудного узла, ГС ряда месторождений бывшего СССР. Полученные результаты позволили классифицировать изученные нефти и НБП по содержанию в них распространенных (S, Cl, V, Ni) и редких (Co, As, Br, Mo, Ag, In, Sb, I, W, U) примесей. Детально изучено содержание V в нефтях различных месторождений (рисунок 4). Уровень концентраций V (n100 мкг/г) в нефтях месторождений п-ва Бузачи, несомненно, представляет промышленный интерес. Значения концентраций элементов-примесей в НБП, как правило, выше, чем в нефтях. В отдельных образцах НБП (Акжар, Шиликты) обнаружены следы Pd и Pt. Изучено содержание микроэлементов в минеральных и УВ-фракциях НБП ряда месторождений. Установлена причастность V, Ni, As к УВ-фракциям. Наибольшие значения концентраций многих элементов обнаружены в изученных образцах УС и ГС, мкг/г (максимальные значения): V – 6000, Ni – 700, Zn – 4000, As – 100, Se – 100, Mo – 200, Pd – 1.0, Ag – 3.0, Sb – 30, Pt – 1.0, U – 60. Эта особенность позволяет рассматривать ГС и УС как потенциальный источник сырья не только для производства жидкого топлива, но и для добычи ценных металлов. Результаты исследования состава ГС месторождений СССР использованы во ВНИГРИ, г. Ленинград, для классификации доманикитовых и горючесланцевых формаций всего мира по признаку их металлоносности.

Рисунок 4 – Ванадий в нефтях Западного Казахстана

Рисунок 5 – Содержание РЗЭ (относи-тельно Eu) в УС, отобранных на разных глубинах

По результатам микроэлементного анализа образцов УС месторождения Яблоновое, отобранных на разных глубинах, выявлена характерная особенность: на глубине 130 м (зона геологического разлома) значения концентраций большинства РЗЭ (Ce, Dy, Yb, Lu) в УС существенно ниже, чем на остальных горизонтах, а Eu – значительно выше (рисунок 5). Методы ЭПР- и ЯГР-спектроскопии также показали существенное отличие структуры пород на этом горизонте от всех остальных (рисунок 6).




Рисунок 6 – ЯГР-спектры (слева) и ЭПР-спектры (справа), типичные для УС, отобранных в следующих интервалах глубин:

а) (35-90) м и (150-290) м, в) (120-140) м

Таким образом, методы микроэлементного анализа, ЭПР- и ЯГР-спектроскопии могут служить индикаторами крупных дизъюнктивных структур.

Совместно с ВНИГРИ, г. Ленинград, изучено содержание V и Ni в образцах ВВН месторождения Каражанбас, разрабатываемого методом влажного внутрипластового горения. Установлено, что в зонах интенсивного горения уровень концентраций этих элементов в ВВН уменьшается более, чем в 2.5 раза. При использовании этого метода добычи ВВН суммарные потери V составят 1680 т, а Ni – 228 т. В связи с этим, для разработки этого месторождения был рекомендован метод паротеплового воздействия на пласт, при использовании которого потери V и Ni незначительны.

По программе 0.50.05 ГКНТ СССР выполнен элементный анализ нефтей ряда месторождений Поволжья. Результаты этих исследований, в соответствии с протоколом комиссии по делам первооткрывателей ПО «Татнефть», привели к открытию пяти месторождений ванадия в Ульяновском, Ильмовском, Енорускинском, Аскубаево-Мокшинском и Черемуховском месторождениях нефти Татарии. Выполнено определение содержания V в нефтях Нурлатского и Бурейкинского месторождений. Кроме того, изучен элементный состав коксов, полученных термоконтактным крекингом из нефтей месторождений Каражанбас, Нурлатское, Серноводское. Эти сведения очень важны, поскольку коксы используются в металлургическом обороте, и их состав оказывает существенное влияние на качество конечной продукции.

Результаты исследований по геологическим и технологическим проблемам нефтяной отрасли внедрены (6 актов) в промышленные предприятия и организации, где использованы для изучения характера миграции нефти и поиска ее залежей, геохимического картирования металлоносных УВ-ископаемых, оценки и подсчета запасов ценных металлов и отработки новых технологий комплексной переработки УВ-сырья.

Выполнены исследования, связанные со спецификой радиационного загрязнения радионуклидами пластовых вод технологического оборудования на месторождении нефти Жетыбай. Изучен радионуклидный состав солевых отложений, образующихся на внутренних поверхностях труб нефтепровода. Установлено, что радиоактивность этих осадков обусловлена наличием в них радионуклидов радия в больших концентрациях, Бк/г: ²²⁶Ra – (20-50), ²²⁸Ra – (10-20) и продуктов их распада. Изучение степени выщелачиваемости EPH из радиоактивных отложений, снятых со стенок труб по технологии, разработанной Казахстанско-Чешской фирмой «Asia-Clean», показало, что радионуклиды радия в них находятся в прочносвязанном состоянии, их биологическая доступность очень низкая. Таким образом, захоронение радиоактивных осадков, выделенных специальной жидкостью «Pro-Clean», может быть осуществлено достаточно простым и дешевым способом, без иммобилизирующих компонентов. Результаты выполненных исследований позволили реализовать эту технологию для радиационной очистки труб и другого технологического оборудования на производственных участках месторождения Жетыбай.

Приведены результаты комплексного радиационного обследования территорий и населенных пунктов, прилегающих к объектам подземных ядерных взрывов Лира, расположенных на территории КНГКМ (рисунок 7). Установлено, что радиационная обстановка в 20 км–окрестностях этих объектов и ближайших населенных пунктах нормальная. Основной вклад в дозовую нагрузку (68.5 %) на население связан с ингаляционным поступлением радона и торона, вклад от излучения ИРН незначителен – 0.1 % (рисунок 8).

Рисунок 7 – Схема радиационного обследования территории вокруг объектов Лира

Рисунок 8 - Распределение средней эффективной дозовой нагрузки на население поселков, прилегающих к объекту Лира

Детально обследована радиационная ситуация непосредственно на территории объектов Лира. Наиболее высокие значения концентраций ИРН обнаружены в пойме р. Березовка, протекающей близ боевых скважин. Изучено распределение ¹³⁷Cs и ^239+240Pu в донных отложениях этой реки (рисунок 9).




Рисунок 9 - Распределение ¹³⁷Cs (а) и ^239+240Pu (б) в донных

отложениях, отобранных вдоль русла р. Березовки.


Видно, что эта территория является источником загрязнения русла р. Березовка этими ИРН. Это связано с выходом инертных газов в результате ядерного взрыва на объекте ТК-2 и частичным загрязнением территории в процессе технической деятельности при освоении объектов.

Изучен характер глубинного распределения ИРН (¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr, ^239+240Pu) на территории объектов Лира, а также в пойме и русле р. Березовка. Полученные результаты однозначно свидетельствуют о причастности этих ИРН к верхним слоям грунта. Ни в одном из 60 обследованных шурфов значимых концентраций ¹³⁷Cs и ^239+240Pu на глубине ниже 70 см не обнаружено. Учитывая, что обследованию были подвергнуты наиболее тектонически ослабленные зоны, установленные по результатам всесторонних геофизических исследований, выдвинутую ранее гипотезу о наличии механизма притока ИРН на поверхность земли по зонам разуплотнений и трещиноватостей в земной коре, на полном основании, можно считать несостоятельной.

В пятом разделе приведены результаты комплексного исследования уровня и характера радионуклидной загрязненности основных испытательных площадок СИП («Опытное поле», «Дегелен») и территорий экскавационных взрывов («Чаган», «Телькем-1,2»). Учитывая большую площадь территории полигона (18500 км²), а также значительное количество (456) и разнообразие проведенных испытаний (как по виду, так и по мощности), традиционный метод (по сетке) его сплошного обследования является весьма затратным (как по средствам, так и по времени) и трудоемким. В связи с этим был разработан новый методологический подход, включающий в себя следующее: классификация радионуклидного загрязнения (площадь, состав и уровень содержания ИРН) по разновидностям проводимых испытаний; выделение зон, характерных для определенных видов испытаний; предварительное обследование выделенных зон, выбор наиболее представительных участков и характеризация их радионуклидного загрязнения; детальное обследование выделенных участков и классификация их радионуклидного загрязнения с точки зрения радиоэкологической опасности; обобщение полученных результатов на отдельные зоны и полигон в целом.

На территории СИП, по разновидностям испытаний, можно выделить следующие основные зоны (объекты): «Чаган» («Атомное озеро»), «Телькем-1,2», «Муржик» - экскавационные испытания; «Балапан» (за исключением «Атомного озера») – подземные испытания в вертикальных скважинах; «Дегелен» - подземные испытания в штольнях; «Опытное поле» и следы радиоактивных выпадений – воздушные и наземные испытания; участки проведения гидроядерных испытаний (установлены нами на «Опытном поле»).

Выполненные (при поддержке со стороны Лос-Аламосской Национальной лаборатории, США) в соответствии с изложенной методологией исследования позволили охарактеризовать и классифицировать радионуклидные загрязнения основных зон (объектов) на территории СИП. Так, последствия от экскавационных взрывов (обследованы «Чаган» и «Телькем-1,2») характеризуются значительным уровнем загрязнения всеми видами ИРН: трансурановыми элементами (^239+240Pu, ²⁴¹Am), продуктами деления (⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs) и, в меньшей степени, продуктами активации (⁶⁰Co, ¹⁵²Eu, ¹⁵⁴Eu). При этом загрязненность имеет локальный характер – основная часть продуктов ядерного взрыва сосредоточена в воронке и отвале. Все ИРН в почве находятся в сильно связанном состоянии. Отношение концентраций ^239+240Pu / ²⁴¹Am заключено в узкий интервал значений (7-9), что является свидетельством использования для этих взрывов зарядов единого типа. Значения концентраций всех ИРН (кроме ⁹⁰Sr) в озерных водах ниже санитарного норматива «Уровень вмешательства». Концентрация ⁹⁰Sr в водах озера «Чаган» находится в пределах (6-15) Бк/л, в озерах «Телькем-1,2» - (80-200) Бк/л.

Из подземных взрывов наибольшую опасность по своим последствиям представляют испытания в штольнях на горном массиве «Дегелен». На приустьевых площадках концентрации в почве ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr достигают значений n(10⁵-10⁶) Бк/кг, ²⁴¹Am и ^239+240Pu - n(10³-10⁴) Бк/кг. Основным механизмом выноса из «котловых полостей» и распространения ИРН является водопроявление штолен. В водах истоков отдельных штолен (№№ 104, 165, 177, 504) концентрации ⁹⁰Sr превышают значение 1000 Бк/л, а ¹³⁷Cs – 100 Бк/л. Наибольшие концентрации ^239+240Pu (1-10) Бк/л выявлены в истоках штолен № 177 и № 503. Все ИРН в воде находятся, в основном, в растворимых формах, что обеспечивает их распространение (особенно ⁹⁰Sr) на большие расстояния и создает возможность их миграции по трофической цепи (вода-растения-животные-люди). Меры по консервации штолен водопроявления не исключили, а привели лишь к изменению путей истоков.

Воздушные и наземные испытания на «Опытном поле» привели к загрязнению значительных по площади территорий СИП радионуклидами ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr. Уровень их концентраций на следах радиоактивных выпадений, в основном, находится в пределах n100 Бк/кг. Эти ИРН, как источник вторичного загрязнения, существенной опасности не представляют, поскольку они находятся либо в сильно связанном состоянии, либо в относительно крупных частицах, для которых миграционные процессы затруднены. В секторе, ограниченном юго-восточным и юго-западным лучами, в районе от 8 до 16 км от центра «Опытного поля» обнаружена наиболее высокая загрязненность всеми видами ИРН. К этой территории причастны испытательные площадки П2, П2G и П7. На этой площади максимальные значения концентраций ИРН составляют, Бк/кг: ¹⁵²Eu – 6.610³, ¹³⁷Cs – 2.810⁴, ²⁴¹Am - 1.410⁵, ^239+240Pu - 1.610⁶. Результаты детального обследования этого участка позволили выявить места проведения гидроядерных взрывов (макси-мум концентраций ²⁴¹Am и ^239+240Pu) и эпицентры ядерных взрывов (максимум концентраций ¹³⁷Cs и ¹⁵²Eu). Выполнен подсчет запасов трансурановых ИРН методом численного интегрирования:


, (5)


где - концентрация ИРН в слое (0-0.05) м почвы, - плотность почвы. Аппроксимация значений концентраций проводилась методами трапеций и Симпсона (формула парабол). Площадь загрязненной территории с концентрацией ^239+240Pu > 1 кБк/кг (подлежащая ремедиации) составляет 25 км². Установлено, что запасы ИРН на этой площади следующие: ²⁴¹Am – 2.5 ТБк, ^239+240Pu – 40 ТБк.

Приведены результаты исследований, выполненных спектроскопическими и микроаналитическими методами. Среди них можно отметить обнаруженный в образцах почвы СИП методом ЭПР-спектроскопии радиационный сигнал, открывающий перспективу реконструкции дозовых нагрузок, и установленную методом электронной микроскопии форму нахождения плутония (в виде маленьких ~10 мкм вкраплений) в «горячих частицах» СИП.

На основе совокупности результатов выполненных исследований выработаны и представлены рекомендации по нормализации радиационной обстановки на обследованных площадках и объектах СИП.

В шестом разделе приведены результаты радиационного и гидрохими-ческого обследования и мониторинга бассейна р. Сырдарья, а также водных поступлений всех трансграничных рек, втекающих на территорию Казахстана. Совместно с коллегами из Узбекистана, Кыргызстана, Таджикистана, при участии и поддержке со стороны Сандийских Национальных лабораторий США (Международный проект «Навруз»), разработана методологическая основа и организована Международная система мониторинга и обследования основных жизнеобеспечивающих рек Центральной Азии – р. Сырдарья, р. Амударья. Методология включает в себя следующее: выбор в каждой стране по 15 мониторинговых (постоянных) и 15 исследовательских (меняющихся) контрольных пунктов (КП); ежегодное (начиная с 2000 г.) проведение весной и осенью экспедиционных работ по отбору на этих КП проб почвы, донных отложений, воды и определению общих физико-химических параметров воды (полевая лаборатория «Hydrolab»); лабораторные исследования (ИЯФ НЯЦ РК, ИЯФ АН Узбекистана) радионуклидного (-спектрометрия, радиохимия) и элементного (НАА, РФА, МС-ИСП) состава отобранных проб.

Результаты выполненных исследований позволили охарактеризовать в целом радиационную обстановку в бассейнах этих рек. Наибольший уровень концентраций ЕРН установлен в почве и донных отложениях (²²⁶Ra, ²²⁸Th – до 200 Бк/кг) р. Ахангаран (Узбекистан, бассейн р. Сырдарья). В бассейне р. Амударья наибольшая концентрация (до 100 Бк/кг) этих ЕРН соответствует р. Кафирниган (Таджикистан). В воде р. Майлуу-Суу (Кыргызстан) выявлено наличие техногенной составляющей урана.

В Казахстане (рисунок 10) уровень содержания ¹³⁷Cs в почве на территории подземного ядерного взрыва «Меридиан-3» (=9 Бк/кг) и ближайших участках р. Сырдарья, расположенных на расстоянии (50-100) км от эпицентра, заметно, в (2-3) раза, превышает фоновое значение его концентрации (С_ф ≤ 4 Бк/кг). Полученные результаты можно рассматривать как свидетельство о том, что взрыв не был камуфлетным и сопровождался истечением благородных газов, что и привело к дополнительному загрязнению окрестных территорий ИРН ¹³⁷Cs (продукт распада ¹³⁷Xe). На месторождении урана «Заречное» концентрации ЕРН семейства ²³⁸U в донных отложениях близ самоизливающихся скважин Z-24 и, особенно, Z-02 (²²⁶Ra – 335000 Бк/кг) существенно превышают значение МЗА (10000 Бк/кг). Концентрации отдельных ЕРН (²²⁶Ra, ²¹⁰Pb, ²²⁷Th) в водах скважин Z-23, Z-24, Z-25, Z-02 в (2-10) раз выше норматива «Уровень вмешательства (УВ)». Концентрация Se в истоках скважины Z-25 (123 мкг/л) более чем в 12 раз превышает норматив ПДК для питьевой воды. На побережье р. Сырдарья близ месторождений урана «Жауткан», «Асарчик», «Карамурун», «Харасан», «Ирколь» и возле месторождения ГС «Байхожа» обнаружены повышенные (~50 Бк/кг) концентрации ²³⁴Th (²³⁸U) (рисунок 10, слева, а). В донных отложениях верховий этой реки и, особенно, днища Шардарьинского водохранилища концентрация ²³⁴Th (рисунок 10, слева, б), так же, как и других ЕРН и отдельных элементов (Co, Ni, Zn, As, Pb), заметно выше, чем на всей остальной ее протяженности.




Рисунок 10 - Схема и результаты обследования и мониторинга бассейна р. Сырдарья на территории Казахстана


Эти загрязнители привнесены водными потоками р. Сырдарья из соседних стран. На побережье и в донных отложениях р. Бадам обнаружены повышенные концентрации токсичных элементов As, Sb (до 50 мкг/г, в почве) и Pb (до 400 мкг/г, в почве) – следствие деятельности свинцового завода в г. Шымкент. Уровень концентрации рения в воде р. Бадам возле этого завода превышает фоновое значение более чем в 70 раз. Стоки водных потоков р. Бадам и р. Арыс приводят к повышению в 2 раза концентрации Re в воде р. Сырдарья (рисунок 10, справа). Уровень концентрации всех ЕРН в воде р. Сырдарья и ее притоков существенно (в десятки раз) ниже соответствующих нормативов УВ. Вместе с тем, по совокупности содержания токсичных элементов ( Se, Sr, Mo, Ba, Pb и др.) эти реки находятся в критическом состоянии.

Совместно с РГП «Казгидромет» организована система радиационного и гидрохимического мониторинга качества вод, поступающих в Казахстан по трансграничным рекам (рисунок 11). Первые результаты (две экспедиции) показали, что наибольшие значения суммарного коэффициента токсичности соответствуют водам рек Восточного и Юго-Восточного Казахстана, особенно – р. Карабалта (рисунок 11, в центре).



Рисунок 11 - Схема и результаты мониторинга водных поступлений трансграничных рек Казахстана.