Компьютерное моделирование процессов оптической накачки в реакциях фотоиндуцированного переноса электрона
Дипломная работа - Компьютеры, программирование
Другие дипломы по предмету Компьютеры, программирование
чки достаточно велика, так, что мы можем пренебречь различиями в скорости накачки для частиц, находящихся в разных точках терма . Это позволяет нам описать фотовозбуждение системы дополнительными слагаемыми, учитывающими переходы частиц с основного терма на терм возбужденного состояния в ходе оптической накачки. Уравнения (1.4) при этом приобретают вид
(1.10)
Где - дисперсия равновесного распределения, и - константа Больцмана и температура, - равновесное распределение на акцепторном терме.
Начальные условия в этом случае
(1.11)
в (1.11) - равновесное распределение на .
Для численного решения системы уравнений будем использовать метод броуновского моделирования. Этот метод основан на генерации случайных траекторий движения системы по электронным термам и и учете переходов частиц с одного терма на другой в моменты рекроссинга точки пересечения.
Для рассмотрения алгоритмов, описывающих броуновские траектории движения, введем функции Грина и для диффузионных операторов и . Явный вид этих функций известен [10, c. 275]
(1.12)
Заметим, что описываемый функцией Грина пакет при движении сохраняет гауссову форму, что является характерным для любых параболических поверхностей. По определению, функция Грина есть распределение вероятности обнаружить частицу в некоторой точке пространства в момент времени , если при , частица находилась в точке . Таким образом, положение частицы на -м временном шаге может быть получено путем генерации псевдослучайного числа с плотностью вероятности , где - положение частицы на k-м шаге, а индекс n = D,A определяет номер терма, на котором находится частица. Центр волнового пакета и его дисперсия выглядят следующим образом:
(1.13)(1.14)
С учетом этого, схему расчета траектории запишем в виде [5, c. 205]:
((1.15)
Здесь - гауссово случайное число с нулевым средним и единичной дисперсией, - величина к-го шага по времени. Первое слагаемое (1.15) описывает дрейф частицы вдоль i-й координаты под действием регулярной силы , второе слагаемое ответственно за диффузионное растекание пакета в ходе взаимодействия с термостатом.
Учтем далее оптическую накачку системы путем введения переходов частиц с терма основного на терм возбужденного состояния в течение действия импульса накачки. Будем считать, что вероятность такого перехода в момент времени пропорциональна величине . Тогда элементарный прыжок частицы с терма на терм можно считать случайным событием с распределением вероятности . Для программной реализации переходов для i-ой частицы введем величину , которая будет обозначать время этого перехода. Значение этой случайной величины может выбираться, к примеру, с помощью программного генератора ПСЧ с гауссовым распределением.
В настоящей работе для этой цели используется функция RandG из библиотеки math.hpp, входящей в пакет TurboC++ Explorer. Прототип этой функции имеет вид:
doubleRandG(doublemean, doublestddev);
В качестве аргументов функция принимает два вещественных числа: математическое ожидание (mean) и среднеквадратичное отклонение (stddev) гауссова распределения. Функция возвращает вещественное случайное число, распределенное по закону (1.9). Описанный алгоритм был реализован программно в рамках пакета QM2L.
оптический спектральный накачка заряд
1.6.2 Учет спектральных характеристик импульса накачки
В процессе моделирования процесса оптической накачки помимо длительности импульса будем учитывать влияние его спектральных характеристик на электронный переход. Учет спектральных характеристик при определенных условиях может быть очень важен, так как от несущей частоты и от длительности импульса накачки зависит положение и форма начального волнового пакета, сформированного на терме возбужденного состояния (Рис.5).
Рисунок 5 - Влияние центральной частоты возбуждающего импульса на скорость электронного перехода между основным и возбужденным состояниями системы.
Используем результаты теории возмущений по интенсивности оптической связи для расчета скорости электронного перехода из состояния в состояние . Согласно [13, c. 549], эта скорость пропорциональна спектральной плотности импульса на частоте перехода .
Найдем спектральную плотность . По определению вычисляется через прямое преобразование Фурье от функции :
(1.17)
Полученная функция - известная функция Гаусса, ее график показан на рисунке 6.
Рисунок 6- График спектральной плотности.
Используя замену , получаемспектральную плотность импульса в энергетическом представлении:
(1.18)
Введем понятие энергии перехода для частицы, расположенной в точке , как энергетический зазор между 2-мя состояниями:
(1.19)
Введем далее величину - скорость перехода для частицы с энергией перехода . Тогда:
(1.20)
где A - некоторая константа, зависящая от величины дипольного момента электронного перехода, поляризации электромагнитной волны, интенсивности импульса накачки и т.д.
Получив , можем записать вид решаемой математической задачи:
(1.21)
В рамках метода броуновского моделирования рассчитаем вероятность перехода для частицы в точке q на интервале времени . По определению вероятность выживания частицы на терме основного состояния к моменту времени рассчитывается по формуле:
(1.22)
Тогда вероятность выживания на интервале
(1.23)
Это выражение мы можем запис