Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | 3 |

где = en Ч электропроводность, Aph(F) Ч паНаблюдаемый в эксперименте аномальный рост раметр, определяющий вклад фононного увлечения в (Ni) =ph(Ni) +e(Ni) с увеличением Ni может быть термоэдс связан либо с электронной, либо с фононной составляю- kB ph = - Aph(F), щей теплопроводности. Для образцов 10, 11 с помощью e предложенного в работе [1] графического метода удалось Ч параметр взаимного увлечения, равный отношению выделить электронную компоненту теплопроводности времени свободного пробега электронов ко времени, e(T ). Оказалось, что при T 10 K ее величина не в течение которого импульс, переданный электронами первышала 10-2 Вт/(см K), что согласуется с оценкой в фононную подсистему, возвращается обратно элекиз соотношения ВидеманаЦФранца e = eneTL, где тронам; коэффициенты Di определены в работе [15].

Ч подвижность электронов, L Ч число Лоренца. Оценки показывают, что при T 10 K для кристаллов Как показано в работе [9], для кристаллов HgSe : Fe при HgSe : Fe величины Aph(Fe) < (0.1-0.2), 10-3, Физика и техника полупроводников, 2000, том 34, вып. 406 И.Г. Кулеев, А.Т. Лончаков, И.Ю. Арапова kBT/F 10-2 (значения параметров те же, что и С ростом температуры усиливается миграция d-дырок работе [11]) и вкладом эффектов электрон-фононного между ионами Fe2+ иFe3+, система ионов Fe3+ все более увлечения в электронную теплопроводность можно пре- хаотизируется, степень пространственного упорядочения небречь. и радиус корреляционной сферы уменьшается. В приближении Фмягких сферФ [10] изменение параметра упаковки Эффект немотононной зависимости теплопроводности (NFe) кристаллов HgSe : Fe наблюдается при темпера- (T ) и диаметра d(T ) определяются выражениями турах, меньших 15 K. В этой области температур доминирует упругое рассеяние электронов на КСИ Fe3+ d(T ) =d0 1- r(T ), r = 1 1 + 2T - 1. (5) d0 dи сплавном потенциале [6,7], и эффективный фактор Лоренца L L0 [9]. Поэтому для оценки электронной Здесь d0 Ч диаметр твердой сферы при T = 0; 1, 2 Ч теплопроводности e можно воспользоваться законом параметры, зависящие в общем случае от концентраций ВидеманаЦФранца. Учитывая результаты [6], выражение N+ и N0, от параметра упаковки и от радиуса экраниродля e может быть представлено в виде вания, определены в [10].

Выражения (2)Ц(5) позволяют проанализировать зави ne e = e T, (2) симости электронной теплопроводности как от темпера N туры, так и от концентрации примесей железа. На рис. где ne Ч концентрация электронов, приведены зависимости e(NFe) для кристаллов HgSe : Fe e 5.3 10-4 Вт/(см K) Ч теплопроводность, в отсутствие собственных дефектов при различных тема = 3 104 см2/(В c) Ч подвижность электронного пературах. Как видно из рисунка, эти зависимости негаза с ne = N при рассеянии электронов на хаотической монотонны и отличаются от зависимости подвижности системе ионов (ХСИ) с концентрацией Ni = N, а электронов (NFe) [5,6]. В интервале концентраций 1018 < NFe < 4.5 1018 см-3 подвижность убывает из-за 1 + 2d/g увеличения эффективной массы носителей тока с повы = 1 + 2F/g шением уровня Ферми, тогда как электронная теплопроводность в этом интервале слабо возрастает благодаря -увеличению концентрации носителей тока. В интервале N0 1/2 N c + 2 +0 +. (3) BH концентраций 4.5 1018 < NFe < (1-2) 1019 см-N+ 2 N+ электронная теплопроводность резко возрастает, увеличиваясь примерно в 3 раза при T 10 K, что обуслоЗдесь d = F = 210 мэВ, g = 220 мэВ, 2.26 [6], BH влено ростом степени пространственного упорядочения =0.1 Ч параметр сплавного рассеяния;

КСИ Fe3+ и ослаблением рассеяния электронов. Однако абсолютные значения e в области максимума состаx3S(2kFx) вляют примерно 2 10-2 Вт/(см K), что на порядок c(kF) =2 dx, (x2 + b-1)2 меньше экспериментально измеренного увеличения теs плопроводности в этом интервале концентраций.

Таким образом, увеличение электронной теплопро+0 = 1 - b-1 ln(1 + bs), bs =(2kFrs)2. (4) s водности с ростом степени пространственного упорядочения КСИ Fe3+ не может объяснить наблюдаСтруктурный фактор S(q), характеризующий степень емого в эксперименте увеличения теплопроводности пространственного упорядочения КСИ Fe3+, определен кристаллов HgSe : Fe.

в [6], для ХСИ S(q) = 1 и c = BH. В случае произвольных по величине кулоновских корреляций структурный фактор вычисляется в приближении ПеркусаЦЙевика для модельной системы твердых сфер.

Использование этой аппроксимации оправдано тем, что в условиях образования ССВ ионов Fe2+ ЦFe3+ на уровне Ферми (NFe > N) из-за кулоновского отталкивания прежде всего удаляются наиболее близко расположенные d-дырки (положительные заряды на ионоах железа).

Это обеспечивает максимальный выигрыш свободной энергии и приводит к образованию корреляционных сфер радиусом rc = d (d Ч диаметр твердой сферы) вокруг каждого иона Fe3+, в которой нет других d-дырок [5].

Степень упорядочения в такой системе характеризуется параметром упаковки = d3N+/6, который равен Рис. 3. Рассчитанные зависимости электронной теплопроводотношению объема, занятого твердыми сферами, к полности от содержания железа при температуре T, K: 1 Ч 4, ному объему системы. 2 Ч 10, 3 Ч 20.

Физика и техника полупроводников, 2000, том 34, вып. Рассеяние фононов пространственно-коррелированной системой ионов железа... 4. Решеточная теплопроводность приближении точечных дефектов определяется выражением [16,17,11] При анализе решеточного вклада в теплопроводность кристаллов HgSe : Fe мы будем пользоваться, как и в ph R = ph R+ + ph R0 = cR+R+(N+ + cR0N0)x4, (8) работе [2], подходом, развитым Каллуэем [12], который является наиболее разработанным и широко использует- где R+ = A+s4q4, константа A+ определяет вероятT ся в практических расчетах [2,14,15], поскольку позво- ность рассеяния фононов на собственных дефектах в ляет ограничиться минимальным числом варьируемых кристаллах HgSe; из анализа экспериментальных данпараметров. В этом подходе учитывается особая роль ных [2] получена оценка A+ = 12.1 10-40 см4/с.

процессов нормального рассеяния фононов, которые не Согласно [2,12], величина A+ может различаться более приводят к релаксации импульса фононов, а лишь к перечем на порядок для различного типа примесей из-за распределению импульса между фононами. Выражение различия в сечении рассеяния фононов. Параметр cR+ для фононной теплопроводности в этой модели имеет показывает, во сколько раз вероятность рассеяния на вид ионах Fe3+ отличается от вероятности рассеяния на собственных дефектах в кристаллах HgSe. КонстанkBT kB ph = (J1 + J2), (6) та cR0 = A0/A+ показывает, во сколько раз сечение 22s рассеяния фононов на нейтральных в решетке ионах где s = 3(1/sl + 2/st)-1 Ч средняя скорость звука, Fe2+ меньше, чем на заряженных Fe3+. Согласно sl, st Ч скорости продольного и поперечного звука, оценкам [11], полученным из анализа фононной компоненты термоэдс для кристаллов HgSe : Fe, cR+ = 2, xd xd а cR0 = 0.15. Приближение точечных дефектов являf (x) phN(x) JJ1 = dx, J2 = dx f (x), =, (7) ется оправданным для примесей замещения, изотопов, ph(x) ph(x) J0 0 вакансий, межузельных атомов, возмущающий эффект которых локализован в пределах элементарной ячейxd ки. Очевидно, что это приближение является хороJ3 = phN(x) 1 - phN(x)/ph(x) f (x)dx, шим для примесей замещения Fe2+. При рассеянии длинноволновых акустических фононов точечный дефект ведет себя как малая область кристалла с отличаю -f (x) =x4 exp x exp x - 1, щейся плотностью и упругими свойствами. Приближение точечных дефектов для заряженных центров в где x = q/kBT, xd =d/T, d Ч температура Дебая, полупроводниках широко используется в практических phN(x) Ч частота релаксации фононов в нормальных расчетах [2,12,13], хотя правомерность его не столь процессах рассеяния (механизм Херринга), ph(x) Ч очевидна. Дело в том, что радиус действия потенциала полная частота релаксации фононов. Как показали исслезаряженного центра в полупроводниках определяется дования теплопроводности [2] и термоэдс увлечения [11], радиусом экранирования rs. Для кристаллов HgSe : Fe основной вклад в релаксацию импульса фононов при с ne = N = 4.5 1018 см-3, rs 5 10-7 см 10aнизких температурах вносят следующие механизмы.

(a0 Ч постоянная решетки), а среднее расстояние между Процессы переброса с частотой phU=BUT ионами Fe3+ составляет R+ 6 10-7 см. Поэтому exp(-d/aT )=Ux2, где U = BU exp(-TU/T ), в действительности возмущающий эффект иона Fe3+ d=151 K, BU =(2.2 0.4) 10-17 с/K3 [2], TU = 123 K, (изменение силовых постоянных и деформации решетчто соответствует предельной энергии продольных фоки) захватывает не одну, а значительно большее число нонов на границе зоны Бриллюэна.

элементарных ячеек. Поскольку сечение рэлеевского Механизм Херринга: частота релаксации рассеяния фононов пропорционально квадрату области phN = BNT 2 =Nx2, где BN =(30.8)10-22 с/K3 [2].

возмущения кристалла [18], вероятность рассеяния фоРассеяние фононов на электронах с частотой нонов на ионах Fe3+ должна быть значительно больше, phe = phex, чем на ионах Fe2+. Поэтому значение cR0 = 0.15, полученное в [11], не является удивительным. Детальное E1m() phe = qT.

исследование влияния различного типа примесей на 2 теплопроводность кристаллов Ge, Si показали [12,13], Рассеяние на границах образца с частотой что легировние нейтральными примесями значительно phL = cLs/(L1L2)1/2 = phLcL, cL = f /(2 - f ), где f Ч слабее подавляет теплопроводность, чем заряженными, доля фононов, рассеянных диффузно границами образца, причем с понижением температуры это подавление усиL1, L2 Ч поперечное сечение образца.

ивается. Таким образом, эти исследования согласуются Механизм Рэлея: частота релаксации фононов при с выводом, полученным в работе [11], о том, что нейрассеянии на хаотически распределенных заряженных тральные примеси намного слабее рассеивают фононы, центрах Fe3+ и нейтральных (в решетке) центрах Fe2+ в чем заряженные.

Физика и техника полупроводников, 2000, том 34, вып. 408 И.Г. Кулеев, А.Т. Лончаков, И.Ю. Арапова волновых векторов q величины J(q) и J(q) находятся в разумном согласии друг с другом. Результирующее выражение для частоты релаксации фононов в кристаллах HgSe : Fe с учетом пространственного упорядочения КСИ Fe3+ может быть представлено в виде 0 ph(x) =cLphL + phex + cHHx2 + cUUx+ cR+ N+J(q) +cR0N0 R+x4. (11) В выражении (11) в явном виде выделены подгоночные параметры cH, cU, cR+, cR0, которые характеризуют отличие свойств кристаллов HgSe с собственными дефектами [2] от кристаллов HgSe : Fe, исследованных нами. Для значений параметров фононного рассеяния [2] величины cH = cR+ = 1. Формулы (6)Ц(11) позволяют рассчитать зависимости решеточной теплопроводности от температуры и содержания примесей железа для кристаллов HgSe : Fe.

Рис. 4. Зависимости функций J(q) (1), S(q) (2), J(q) (3) и S(q) (штриховая линия) от волнового вектора q.

5. Обсуждение результатов При расчете теплопроводности были использованы При вычислении частоты релаксации фононов на корте же значения параметров, что и в работах [11], а релированной системе ионов железа пространственное именно m() = mn(1 + 2/g), g = 0.22 эВ, эфупорядочение ионов Fe3+ учтем через структурный факфективная масса электрона на дне зоны проводимости тор S(q) аналогично тому, как это сделано в [11]. Тогда mn = 0.02m0, где m0 Ч масса свободного электрона, для частоты релаксации фононов на ССВ ионов железа s = 1.95 105 см/с. Результаты расчета зависимости может быть получено следующее выражение:

(NFe) изображены сплошными линиями на рис. 2. Значения параметров фононного рассеяния E1 = 0.7эВ, ph R(x) =cR+ N+J(q) +cR0N0 R+x4, cL = 0.6, cH = 2, cR+ = 3, cR0 = 0.1, cU = 0.5, использованных в расчетах (NFe), фактически совпадают с полученным в работе [11]. Как видно из рисунка, J(q) = uS(2qu)du. (9) согласие рассчитанных зависимостей (NFe) с экспериментальными данными при T < 15 K является вполне При низких температурах T 10 K основной вклад удовлетворительным. При фиксированной температуре в теплопроводность, как и в фононную компоненту вклад нормальных процессов рассеяния фононов, протермоэдс, вносят длинноволновые акустические фононы.

цессов переброса и фонон-электронного взаимодействия Поэтому при вычислении частоты релаксации ph R(x) в в частоту релаксации фононов остается постоянным. Все работе [11] структурный фактор S(q) был разложен в ряд изменение теплопроводности обусловлено изменением по степеням q до членов q4, и для величин J(q), ph R(x) концентрации примесей железа и влиянием собствен были получены аналитические выражения (J(q) = S(x)).

ных дефектов. Поэтому в отсутствие пространственных Однако для расчета теплопроводности при более высокорреляций для образцов с NFe < 5 1018 см-3, когда ких температурах это приближение оказывается недостауровень Ферми расположен ниже d-уровня железа, уве точным (см. рис. 4). При больших q величина S(x) моноличение концентрации заряженных центров Ni = NFe+Nd тонно возрастает, тогда как J(q) стремится к насыщению, приводит к увеличению рэлеевского рассеяния фонооставаясь при этом меньше единицы. В данной работе нов и, соответственно, к достаточно резкому уменьдля упрощения численных расчетов мы использовали шению теплопроводности. В интервале концентраций интерполяционную формулу для J(q), полученную из 5 1018 cм-3 < NFe < (1-2) 1019 см-3 уровень Ферми разложения прямой корреляционной функции C(q) в фиксирован на донорном уровне железа (см. таблицу) ряд по степеням q и непосредственно интегрирования и увеличение содержания железа приводит к росту конструктурного фактора S(q) =[1 - nC(q)]-1:

центрации нейтральных (в решетке) ионов Fe2+ и, соJ(q) =S(0) + 1 - S(0) ответственно, степени пространственного упорядочения ионов Fe3+. При этом рэлеевское рассеяние фононов на КСИ Fe3+ ослабляется, а теплопроводность возрастает в arctg(2uT - ) - arctg(-), (10) указанном интервале концентраций. Увеличение (NFe) где = (1 + 1.7) S(0)/S(1). Величины S(0) и S(1) при T = 8 K составляет примерно 25% от величиопределены в [11]. Как видно из рис. 4, во всем интервале ны min. Плавное уменьшение теплопроводности при Физика и техника полупроводников, 2000, том 34, вып. Рассеяние фононов пространственно-коррелированной системой ионов железа... Рис. 5. Фонноный спектр кристаллов HgSe [18].

NFe > 2 1019 см-3 обусловлено ростом вероятности ский. Он соответствует фононам вблизи границы зорэлеевского рассеяния фононов на нейтральных в ре- ны Брюллюэна, энергия которых g/2 kBTg, где шетке ионах Fe2+ с увеличением их концентрации. Что Tg (30-35) K, волновой вектор g/2 соответствует касается некоторого разброса экспериментальных точек границе зоны Брюллюэна [18]. Фононы с волновыми относительно рассчитанных кривых, то он обусловлен векторами, соответствующими пикам плотности состояналичием в образцах неконтролируемых собственных ний, дают малый вклад в теплопроводностью из-за того, дефектов [14]. что групповая скорость этих фононов q/q 0.

Pages:     | 1 | 2 | 3 |    Книги по разным темам