Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | 3 | Физика и техника полупроводников, 2000, том 34, вып. 4 Рассеяние фононов пространственно-коррелированной системой ионов железа и низкотемпературная аномалия теплопроводности кристаллов HgSe : Fe й И.Г. Кулеев, А.Т. Лончаков, И.Ю. Арапова Институт физики металлов Уральского отделения Российской академии наук, 620219 Екатеринбург, Россия (Получена 12 июля 1999 г. Принята к печати 12 октября 1999 г.) Проведены экспериментальные исследования теплопроводности на образцах HgSe : Fe с различным содержанием примесей железа NFe в интервале температурар 8-60 K. Обнаружено, что при низких температурах зависимость теплопроводности от концентрации железа (NFe) является необычной. При T < 12 K величина сначала убывает с ростом содержания железа до NFe = 5 1018 см-3, затем возрастает, достигая максимума при NFe = (1-2) 1019 см-3. Дальнейшее увеличение концентрации железа приводит к монотонному убыванию теплопроводности. Представлен теоретический анализ электронной и фононной теплопроводности кристаллов HgSe : Fe с учетом эффектов, обусловленных упорядочением трехвалентных ионов железа.

Показано, что как электронный, так и фононный вклады в теплопроводность при низких температурах являются возрастающими функциями концентрации железа в интервале 5 1018 < NFe < (1-2) 1019 см-3.

Однако величина электронного вклада слишком мала, чтобы объяснить наблюдаемое в эксперименте увеличение теплопроводности. Анализ решеточного вклада показал, что аномальный рост теплопроводности обусловлен эффектом ослабления рэлеевского рассеяния фононов на системе ионов железа со смешанной валентностью и связан с пространственным упорядочением ионов Fe3+.

1. Введение пределения d-дырок и тем выше степень упорядочения коррелированной системы ионов (КСИ) Fe3+ [5]. При В работах [1,2] были исследованы зависимости теплоэтом рассеяние электронов проводимости на КСИ Fe3+ проводности от температуры (T ) кристаллов HgSe с ослабляется, а подвижность растет.

различной концнетрацией мелких донорных примесей.

Явления электронного переноса в кристаллах Результаты расчетов зависимостей (T ) [2], приведенHgSe : Fe, содержащих примеси железа со смешанной ные в рамках теории Каллуэя [3], показали хорошее валентностью, к настоящему времени детально изучены количественное согласие с экспериментальными данныкак экспериментально, так и теоретически [4Ц10]. Горазми. Установлено, что с ростом концентрации хаотически до меньше внимания уделялось исследованию особенрасположенных мелких донорных примесей величина ностей релаксации импульса фононов в системах, содертеплопроводности уменьшается вследствие увеличения жащих ССВ. Единственной работой, в которой рассмавероятности рэлеевского рассеяния фононов.

тривалось влияние корреляционных эффектов в системе В отличие от полупроводников, легированных мелкиионов железа со смещанной валентностью на свойства ми донорами, в кристаллах HgSe : Fe примеси железа фононной подсистемы кристаллов HgSe : Fe при низких образуют резонансный d-уровень на фоне сплошного температурах, является работа [11]. В ней установлено, спектра зоны проводимости [4]. При содержании железа что при T < 12 K зависимость термоэдс от содержания NFe N = 4.5 1018 см-3 состояния зоны проводимопримесей железа имеет участок аномального роста в инсти ниже d-уровня железа оказываются заполненными, тервале концентраций 5 1018 < NFe < (1-2) 1019 см-3.

уровень Ферми фиксируется на этом уровне и в криПоказано, что аномальный рост теромэдс обусловлен сталлах HgSe : Fe образуется состояние со смешанной ослаблением рассеяния фононов на пространственновалентностью (ССВ) из ионов Fe3+-Fe2+. В этом случае коррелированной системе трехвалентных ионов железа.

концентрация электронов проводимости и трехвалентных ионов железа стабилизируется таким образом, что Цель настоящей работы Ч исследование влияния ne = NFe3+ = N+, и с увеличением содержания железа межпримесных кулоновских корреляций в системе иовозрастает концентрация нейтральных (в решетке кринов железа со смешанной валентностью на рэлеевсталла) ионов NFe2+ - N0 = NFe - NFe3+. В условиях ское рассеяние фононов и теплопроводность кристаллов ССВ кулоновское отталкивание положительных зарядов HgSe : Fe при низких тепературах. Будет показано, что на ионах железа (d-дырок) приводит к пространственным рост степени пространственного упорядочения ионов корреляциям в их расположении: чем больше конценжелеза приводит не только к увеличению подвижнотрация NFe, тем больше свободных мест для перерассти электронов [6] и величины термоэдс [11], но также к заметному росту теплопроводности при доста Fax: (3232) точно низких температурах в интервале концентраций E-mail: kullev@imp.uran.ru E-mail: arapova@imp.uran.ru 5 1018 см-3 < NFe < 2 1019 см-3.

Рассеяние фононов пространственно-коррелированной системой ионов железа... Для экспериментального наблюдения аномального ро- малым (NFe < N) и большим (NFe > N) содержанием ста теплопроводности необходимо выполнение двух примесей железа. У образцов первой группы 1Ц3 четко условий. Во-первых, решеточный вклад в теплопровод- выражен рост (T ) с понижением температуры, обуслоность ph исследуемых образцов должен преобладать вленный уменьшением вероятности фонон-фононного над электронным вкладом e. Во-вторых, основным рассеяния (рис. 1, a). Для образца 1 с наименьшей конмеханизмом релаксации импульса фононов должен быть центрацией собственных дефектов наблюдается фононмеханизм рэлеевского рассеяния. Как показали исследо- ный максимум при T 15 K. Отметим, что положение максимума и значения (T ) у этого образца согласувания термоэдс [1] и теплопроводности [2], эти условия выполняются в кристаллах HgSe : Fe в интервале тем- ются с данными, полученными для кристалла HgSe с Ni 1018 см-3 [1]. У кристаллов HgSe : Fe с большим соператур 5 K < T < 15 K. В работе [2] установлено, держанием примесей железа 9Ц11 характер зависимости что электронный вклад в теплопроводность кристаллов (T ) качественно изменяется и рост теплопроводности, HgSe уменьшается с понижением температуры и при T 10 K составляет менее 1% полной теплопроводно- связанный с ослаблением фонон-фононного рассеяния, сти. В работе [1] показано, что механизм рэлеевского рас- не наблюдается. Более того, величина (T ) в интервале 7-30 K слабо убывает при понижении температуры сеяния играет существенную роль в релаксации импульса (рис. 1, a). Такие зависимости типичны для решеточфононной системы и в значительной мере определяет ной теплопроводности кристаллов в случае, когда довеличину термоэдс в кристаллах HgSe : Fe при низких минирующим механизмом релаксации импульса фононов температурах: с увеличением концентрации примесей является механизм рэлеевского рассеяния фононов на железа от 1018 см-3 до 4 1020 см-3 величина термоэдс в точечных дефектах [12,13].

интервале температур (7-20) K уменьшается более чем Для образцов HgSe : Fe с промежуточными концентрав 20 раз.

циями железа (0.5-2) 1019 см-3 характер зависимости Далее приводятся результаты измерений и количе(T ) в интервале (15-60) K определяется конкуренцией ственный анализ зависимости теплопроводности от темфонон-фононного и рэлеевского механизма рассеяния пературы и содержания железа.

фононов. В результате у образцов 4Ц18 теплопроводность растет с понижением температуры, но значительно 2. Результаты экспериментов слабее, чем у кристаллов 1Ц3 (рис. 1, b). Из рисунка также видно, что теплопроводность образцов 4, Измерена теплопроводность (T ) на одиннадцапри T > 15 K значительно больше теплопроводности ти кристаллах HgSe : Fe с содержанием железа от образцов 6, 8. Однако, при T < 15 K величина (T ) до 4 1020 см-3 в интервале температур 7.5 < T < 60 K.

для кристаллов в NFe = (1-2) 1019 см-3 резко возДля измерения теплопроводности использовался абсорастает с понижением температуры и при T < 11 K лютный метод (метод стационарного потока тепла), становится больше теплопроводности образцов 4, 5 с который подробно описан в работах [1,2]. В каNFe = (5-8) 1019 см-3. Этот экспериментальный честве датчиков температуры применялись термопары результат не согласуется с имеющимися теоретическими (Au + 0.012% Fe) - Cu. Основные характеристики испредставлениями, согласно которым рост концентрации следованных образцов (концентрации железа NFe, элекпримесей железа должен приводить к росту рэлеевского тронов ne, подвижность при T = 4.2 и 10 K) рассеяния фононов и тем самым Ч к уменьшению приведены в таблице. Средние размеры образцов совеличины теплопроводности при фиксированной темпеставляли (8 2.0 0.9) мм3. Измеряемая разность ратуре. Более наглядно концентрационная ФаномалияФ температур не превышала 10% от средней температуры теплопроводности видна на рис. 2, где приведены завиобразца. Как видно из таблицы, для образцов 2 и 3 с симости величины от концентрации примесей Ni. Для NFe < N, у которых уровень Ферми расположен ниже донорного уровня железа, концентрация электронов , 104 см2/(В с) превышает концентрацию железа. Это связано с нали- Номер NFe, ne, Ni, чием заряженных собственных дефектов, концентрация образца 1019 см-3 1018 см-3 T = 4.2K T = 10 K 1018 см-которых Nd в кристаллах HgSe : Fe обычно составляет 2.1 3.0 3.0 2.(1-2) 1018 см-3. Поэтому в образцах с NFe < N 1 2 0.1 3.0 2.8 2.8 3.концентрация электронов ne равна полной концентрации 4.заряженных центров ne = Nd +NFe3+ = Ni. При NFe > N 3 0.3 4.0 2.9 2.4 0.5 4.8 5.1 4.9 5.уровень Ферми фиксирован на донорном уровне железа, 5 0.8 4.7 6.10 5.7 8.и концентрация электронов не зависит от величины NFe 6 4.7 8.3 7.65 (см. таблицу).

7 1 4.85 8.0 7.15 На рис. 1 приведены температурные зависимости пол8 2 4.9 6.4 5.85 ной теплопроводности (T ) = ph(T ) + e(T ) для 9 5 4.8 5.95 5.45 образцов 1Ц11. Как видно из рисунка, зависимости 10 10 5.1 4.5 4.25 11 40 6.2 2.5 2.4 (T ) качественно отличаются для кристаллов HgSe : Fe с 2 Физика и техника полупроводников, 2000, том 34, вып. 404 И.Г. Кулеев, А.Т. Лончаков, И.Ю. Арапова Рис. 1. Экспериментальные зависимости теплопроводности от температуры T в кристаллах HgSe : Fe с различным содержанием железа. Номера кривых на рисунке соответствуют номерам образцов в таблице.

образцов 1Ц3 она равна концентрации заряженных цен- шения теплопроводности в интервале концентраций жетров, а для образцов 4Ц11 Ч концентрации железа NFe. леза (0.5-2) 1019 см-3, наблюдается ее рост, который Как видно из рис. 2, зависимость (Ni) при T = 8K при T 8 K составляет 25% от величины min.

является немонотонной: с ростом Ni теплопроводность Следует отметить, что рост (NFe) происходит в том же сначала убывает до значений min 0.6Вт/(см K) при интервале концентраций, что и аномальное увеличение Ni = 5 1018 см-3, затем увеличивается, достигая макси- термоэдс [11] и подвижности электронов [4Ц6]. Поэтому мума max 0.75 Вт/(смK) при NFe (1-2)1019 см-3. можно предположить, что он также связан с увеличением Дальнейшее увеличение содержания железа приводит к степени пространственного упорядочения ионов Fe3+.

монотонному уменьшению величины (Ni), что, очевид- Заметим, что в образце 4 с NFe = 5 1018 см-3 уже но, обусловлено увеличением вероятности рэлеевского реализуется ССВ ионов железа, поскольку подвижность рассеяния фононов на нейтральных в решетке ионах электронов (см. таблицу) заметно превышает значение Fe2+. Дело в том, что при NFe > N уровень Ферми 3 104 см/(В с), характерное дл релаксации импульса фиксирован на донорном уровне железа, и с увеличением электронов на хаотической системе ионов (ХСИ) с содержания примесей железа концентрация ионов Fe3+ Ni = 5 1018 см-3 [6,14]. Для образца HgSe с таостается постоянной, а возрастает только концентрация кой концентрацией доноров величина теплопроводности, ионов Fe2+. Таким образом, вместо ожидаемого умень- согласно [2], составляет 0.5Вт/(см K), что Физика и техника полупроводников, 2000, том 34, вып. Рассеяние фононов пространственно-коррелированной системой ионов железа... T < 30 K в широком интервале концентраций 2 kB L = L0 =.

3 e Оценки электронной теплопроводности для образцов и 7, имеющих максимальную подвижность электронов, сделанные с использованием закона ВидеманаЦФранца и данных таблицы дают при T = 10 K значение e(Ni), не превышающее (1.5-2)10-2 Вт/(смK). Таким образом, величина электронного вклада оказывается на порядок меньше экспериментально обнаруженного роста теплопроводности (max -min) 1510-2 Вт/(смK). Следовательно, это рост обусловлен только решеточным вкладом. Поэтому можно предположить, что главной причиной низкотемпературной аномалии теплопроводности, как и термоэдс [11], является эффект ослабления рассеяния фононов на пространственно-коррелированной системе ионов Fe3+.

Далее приведен количественный анализ зависимостей теплопроводности от температуры и содеражения примесей железа с учетом эффекта увлечения электронов фононами. В расчете учитывается рассеяния электронов на КСИ Fe3+, сплавном потенциале и акустических фононах, а также основные механизмы релаксации импульса фононов. Учтено рэлеевское рассеяние фононов на пространственно упорядоченной системе ионов Fe3+.

3. Электронная теплопроводность Исследования термоэдс кристаллов HgSe : Fe [11] показали, что эффект увлечения электронов фононами играет Рис. 2. Рассчитанные (линии) и экспериментальные (симвосущественную роль и в значительной мере определяет лы) зависимости теплопроводности от содержания железа при температурах, указанных на рисунке. При расчете использо- величину термоэдс при температурах, меньших 20 K.

ваны следующие значения параметров фононного рассеяния:

Поэтому при анализе электронной теплопроводности E1 = 0.7эВ, cL = 0.6, cH = 2, cR+ = 3, cR0 = 0.1, cU = 0.5.

этих кристаллов мы будем исходить из выражения, полученного в работе [15] с учетом как эффекта увлечения электронов фононами, так и их взаимного увлечения:

меньше значения min 0.6Вт/(см K) для образца 4. kBT = ph + L0 T 1 + Поэтому эффект возрастания теплопроводности в сиF стеме HgSe : Fe, содержащий ССВ ионов железа, отно сительно теплопроводности HgSe, содержащего ХСИ с DFC2 + Aph(F) D5 + DA - 2D4. (1) Ni = 5 1018 см-3, может заметно превышать величину (max - min) 0.15 Вт/(см K).

Pages:     | 1 | 2 | 3 |    Книги по разным темам