Физико-химические основы и метод извлечения единичных атомов германия из галлиевой мишени ga-Ge детектора 02. 00. 04 Физическая химия

Вид материалаАвтореферат
Подобный материал:
1   2   3   4
Глава 7. ВЫВОДЫ

1. Разработаны физико-химические основы метода извлечения и детектирования единичных атомов германия из элементарного галлия- мишени детектора солнечных нейтрино, отличительной особенностью которого является большая масса материала, содержащего извлекаемые атомы; ограниченное время извлечения и регистрации атомов германия, малые потери вещества мишени.

2. Разработана и испытана методика процесса, удовлетворяющего таким требованиям. Она основана на принудительном создании и поддержании в кислом растворе дисперсной системы из капель жидкого галлия с оксидной пленкой на их поверхности при массовом соотношении металл-раствор 100:1. Малый размер капель и термодинамически предпочтительное нахождение германия в пленке оксида галлия обеспечивают его переход из большой массы мишени в малое по объему количество оксида галлия. Германий из плёнки переводится в раствор, концентрируется, переводится в моногерман, выводимый газовым потоком на регистрацию.

3. Раскрыт механизм процесса извлечения единичных атомов Ge из Ga кислотно-окислительным методом. Пленка оксида Ga , постоянно образующаяся на растущей поверхности раздела фаз (в присутствии окислителя) стабилизирует дисперсную систему и при своем образовании концентрирует микропримеси. Растворение Ge идет из оксидной пленки Ga . Полнота выделения примесных атомов лимитируется скоростью их диффузии из объема капель Ga к границе раздела фаз. Размер капель галлия и время существования дисперсной системы являются параметрами, меняя которые можно достичь практически полного извлечения Ge . Показано образование моногермана как побочного процесса при кислотно-перекисном окислении галлия. Связанные с этим потери Ge не превышают 0.5 % от его общего количества в системе.

4. Разработанный метод использован в течение 16 лет в полномасштабном нейтринном эксперименте на Баксанской нейтринной обсерватории ИЯИ РАН. Разумное согласие величины потока нейтрино, найденное по скорости образования Ge71 с соответствующей величиной, полученной с использованием Cl-Ar детектора подтверждает правильность подходов при разработке способа извлечения Ge из галлия как мишени Ga-Ge детектора.

В эксперименте на трехсоткилограммовом макете Ga-Ge нейтринного детектора измерена скорость образования изотопов Ge в Ga под воздействием космических лучей на уровне моря: Ge68 = 18,3  9,4 атом/час., Ge69 = 28,5  4,4 атом/час., Ge71 = 7,8  1,4 атом/час.

Результаты работы обеспечили решение важной научно-технической проблемы – создание метода детектирования и определение потока солнечных нейтрино.

5. Впервые получены экспериментальные данные о поведении примесных атомов германия при их концентрации в галлии 10-27-10-11 ат.% в многостадийном процессе химического выделения германия из галлия. Близкие значения степени извлечения при его содержании 10-27 -10-21 ат. % и

10-8-10-4 ат.% косвенно свидетельствуют об одинаковом характере взаимодействия между примесью и основой при сильно различающихся содержаниях примеси.

6. Развитый метод открывает возможность для высокопроизводительной глубокой очистки галлия от примесей других элементов (As, Bi, Co, Te, Ni, Zn, Pb, Si, Sb, Ba, AI, Cd, In, Ag, Be, Mn, Zr, Sn). Использование дисперсии «галлий – оксид галлия» позволяет осуществить быстрое извлечение примесей из больших количеств галлия. Такой подход перспективен для очистки легкоплавких элементов, способных образовать дисперсии, обеспечивая перевод больших количеств материала технического качества в особо чистое состояние.

Цитируемая литература


1. R. Davis, Jr., Proc. On Solar Neutrinos and Neutrino Astronomy.// Homestake.,

1984. ATP Conf. Proc., v.126, 1985, p.1-21.

2. Кузмин В.А. О детектировании солнечных нейтрино при помощи реакции

71Ga(ν,e)71Ge//ЖЭТФ.1965.49.№5.,с.1532-1533.

3. Dostrovsky I. Ргос Inform. Соnf . on Status and Future оf solar

Neutrino Research.// ВNL. January 1976, 5-7. p. 231-260.

4.Спицын В. И., Бондаренко ГЛ., Громов В.В., Вершинин А.В.
Исследование извлечения германия из системы галлий-германий.//
Докл. АН СССР. 1980. Т.252. № 5. с. II83-II87.

5. Абдрашитов Д.Н. и др. Измерение потока солнечных нейтрино

в российско-американском галлиевом эксперименте SAGE за половину

22-летнего цикла Солнечной активности.// ЖЭТФ, 2002, том 122, вып.2(8),

с.211-226.

6.Девятых Г.Г., Чурбанов М.Ф. Химия высокочистых веществ как научная

дисциплина в системе современного химического знания//Высокочистые

вещества.1990. № 3. С.221-229.

7. Девятых Г.Г., Чурбанов М.Ф. Развитие понятия

«Высокочистое вещество»// Высокочистые вещества, 1987, №2, с.5-11.

8. Нисельсон Л.А. Физико-химические основы получения

высокочистых веществ// Высокочистые вещества, 1991, №4, с.14-30.

Основное содержание диссертации изложено в следующих работах
  1. Веретёнкин Е.П., Гаврин В.Н., Киреев С.М. / Извлечение следовых количеств германия из 300 кг металлического галлия //Доклады АН СССР, 1987.Т.297.№ 3.С. 613-617.
  2. Веретёнкин Е.П., Киреев С.М., Нисельсон Л.А., Подлипаева И.В. / Кинетика растворения галлия и германия в соляно-перекисных растворах. // Журнал физической химии.1984.Т.58.№12.С.3003-3006.
  3. Киреев С.М., Ерошкина Л.А., Нисельсон Л.А. / Об образовании моногермана при извлечении следовых количеств германия из его разбавленных растворов в галлии. // Высокочистые вещества. 1988.№ 1.С.90-95.
  4. Нисельсон Л.А., Киреев С.М. / Проблема галлий-германиевого нейтринного телескопа, как обращённая задача сверхглубокой очистки вещества. //Тезисы докладов Vlll Всесоюзной конференции по методам получения и анализа высокочистых веществ.// Горький.1988.Ч.3.С. 155-156.
  5. Ярошевский А.Г., Киреев С.М., Качуров А.Э., Нисельсон Л.А. / Коэффициент распределения примеси германия в галлии в равновесии кристалл-расплав.// Высокочистые вещества.1989.№3.С.46-48.
  6. Веретёнкин Е.П., Киреев С.М., Подлипаева И.В. / Исследование механизмов перехода галлия и германия в водные растворы перекиси водорода и соляной кислоты. // Отчёт ИЯИ АН СССР.1982.13 с.
  7. Веретёнкин Е.П., Ерошкина Л.А., Киреев С.М., Нисельсон Л.А. / Извлечение следовых количеств германия из галлия. // Препринт П-0553. 1987. ИЯИ АН СССР. 15 с.
  8. Барабанов И.Р., Веретёнкин Е.П., Гаврин В.Н., Захаров Ю.И., Киреев С.М., Орехов И.В., Петухов В.В. / Измерение скорости образования Ge68 , Ge69, Ge71 от космических лучей в 300 кг галлия. // Препринт П-0475.1986.ИЯИ АН СССР.6с.
  9. Киреев С.М., Петухов В.В. / Расчёт диффузии германия в процессе извлечения его микропримеси из галлия. //Препринт-0625. 1989. ИЯИ АН СССР. 11с.
  10. Киреев С.М., Фаизов Е.Л. / Извлечение германия из галлия в различных температурных режимах проведения процесса извлечения. // Препринт П-0621. 1989. ИЯИ АН СССР 11 с.
  11. Веретёнкин Е.П., Гаврин В.Н., Киреев С.М., Степанюк М.В., Фаизов Е.Л. / Процесс десорбции следовых количеств германия в химической технологии галлий-германиевого нейтринного телескопа.// Препринт-0622.1989.ИЯИ АН СССР.9с.
  12. Веретёнкин Е.П., Гаврин В.Н., Григорьев А.М., Киреев С.М., Мирмов И.Н. / Синтез моногермана в химической технологии галлий-германиевого нейтринного телескопа. // Препринт-0627.1989.ИЯИ АН СССР.8с.
  13. Веретёнкин Е.П., Григорьев А.М., Киреев С.М., Мирмов И.Н. / Анализ чистоты моногермана, получаемого в технологии галлий германиевого нейтринного телескопа. // Препринт-0628.1989. ИЯИ АН СССР.9с.
  14. Веретёнкин Е.П., Гаврин В.Н., Зацепин Г.Т., Киреев С.М. / Советско-американский галлий-германиевый эксперимент пол регистрации солнечных нейтрино. // Известия АН СССР. Серия Физическая. 1989. Т.52.№ 2.С.355-358.
  15. Нисельсон Л.А., Киреев С.М. / Проблема галлий-германиевого нейтринного детектора, как обращённая задача сверхглубокой очистки вещества. // Высокочистые вещества. 1990. № 3. С. 47-66.
  16. Wilkerson J., Gavrin V.N., Zatsepin G.T., Kireev S.M. et al. / The Baksan Neutrino Observatory Soviet-American Gallium Solar Neutrino Experiment. //Proceedings of XVl International Symposium on Nеutrino Mass and Related Topics., Tokio, Japan, 16-18 March.1988.
  17. Gavrin V.N., Zatsepin G.T., Kireev S.M. et al. / The Baksan Neutrino Observatory Soviet-American Gallium Solar Neutrino Experiment. // Proceedings of Neutrino-88 Conference. Boston. USA. 5-11 June.1988.

18. Abazov A.I., Abdurashitov D.N., Anosov O.L., Bychuk O.V., Danshin S.N.

Eroshkina L.A., Faizov E.L., Gavrin V.N., Gayevsky V.I., Girin S.V.,

Kalikhov A.V., Kireyev S.M., Knodel T.V., Knyshenko I.I., Kornoukhov

V.N., Mesentseva S.A., Mirmov I.N., Ostrinsky A.V., Petukhov V.V.,

Pshukov A.M., Revzin N.E., Shikhin A.A., Slyusareva E.D., Tikhonov A.A.,

Timofeyev P.V., Veretenkin E.P., Vermul V.M., Yants V.E., Zakharov Yu.I., Zatsepin G.T., Zhandarov V.L., Bowles T.J., Cleveland B.T., Elliot S.R., O`Brien H.A., Wark D.L., Wikerson J.F., Devis R., Lande Jr.K., Chery M.L. and Kouzes R.T., in Inside the Sun: Proceedings of the121 st Colloquium of the International Astronomikal Union, Versales, France, 1989, edited by G. Berthomieu and M. Cribier (Kluwer Academic, Dordrecht, 1990), p.201.

19. Gavrin V.N., Zatsepin G.T., Kireev S.M. et al / The Status of the Soviet-

American Gallium Solar Neutrino Experiment. // Proceedings of ”WEIN-

89”. Monreal. Canada. May. 1989.

20. Киреев С.М. / Исследования некоторых особенностей сверхглубокой

очистки веществ на примере извлечения следовых количеств Ge71 из

десятков тонн галлия. // Горный информационно-аналитический

бюллетень. ”Функциональные металлические материалы“.

“Особочистые металлические материалы различной степени

дисперсности”. « Изд-во Московского государственного горного

университета” , 2007.С.191-198.

21. Киреев С.М. /Физико-химические основы сверхглубокой очистки

вещества на примере извлечения единичных атомов германия из десятков

тонн галлия// Тезисы доклада, Х111 Конференция «Высокочистые

вещества и материалы. Получение, анализ, применение», Н.Новгород,2007

22. В.А. Артемьев. С.М. Киреев. //О сверхглубокой очистке вещества.

//Перспективные материалы: Специальный выпуск, март, 2008, с.37-41.

23. Киреев С.М., Нисельсон Л.А., Артемьев В.А., Чурбанов М.Ф./

Результаты эксперимента по регистрации солнечных нейтрино Ga-Ge

детектором с позиций химии высокочистых веществ.// Перспективные

материалы: Специальный выпуск (6), декабрь, 2008 г, с.82-85.

24. Артемьев В.А., Киреев С.М./ О сверхглубокой очистке вещества от

примесей.// Перспективные материалы: Специальный выпуск(6), декабрь,

2008 г, с.77-81.

25. Крылов В.А., Созин А.Ю., Киреев С.М., Чернова О.Ю., Буланов А.Д.,

Ворожцов Д.С./ Хромато-масс- спектрометрический анализ германа

высокой чистоты. // Перспективные материалы: Специальный выпуск(6),

декабрь, 2008 г, с.227-229.

26. Артемьев В.А., Киреев С.М./ Физико-химические основы сверхглубокой

очистки вещество от примесей.// Все материалы. Энциклопедический

справочник. 2009.№ 2 .,с.42-46.

27. Киреев С.М., Нисельсон Л.А., Артемьев В.А., Чурбанов М.Ф.

Оценка результатов галлий-германиевого эксперимента с позиций химии

высокочистых веществ.// Интенсификация технологических процессов:

материалы, технологии, оборудование/ 2009.№ 4.с.2-5.