Растворимость щелочноземельных продуктов деления в кислых растворах уранилнитрата
Дипломная работа - Химия
Другие дипломы по предмету Химия
ву и могут самовоспламеняться, особенно в присутствии влаги
Таблица 2 - Свойства наиболее распространенных солей бария и стронция
Химическая формулаBa(NO3)2BaC2O4BaCl2ВаF2BaSO4ВаСО3Sr(NO3)2SrSO4SrF2SrСО3SrCl2Молярная масса, г/моль261,4225,3208,2175,3233,4197,4211,63184126148159Плотность, г/см3,242,663,24,834,54,433,03,964,183,793,09Температура плавления, C595400962128015801555645260614731494874Теплоёмкость Дж/(мольК)151,673,249,471,21102,185,35149,91--8275,6Растворимость в воде, г/100 мл 20 оС 100 оС 9,2 34,2 малорастворимый 36,2 малорастворимыйпрактически не растворимпрактически не растворим 70,7 100практически не растворимпрактически не растворимпрактически не раствориммалорастворимый
1.3 Глубина выгорания ядерного топлива и накопление продуктов деления
В процессе осуществления ядерных реакций при облучении ядерного топлива потоком нейтронов в нем происходят сложные физические и химические изменения, связанные с расхождением топливного материала, образованием и накоплением новых химических элементов.
Необходимость прекращения работы реактора при данном количестве делящегося вещества возникает задолго до его полного физического израсходования. Практический предел облучения природного или слабообогащенного урана соответствует глубине выгорания не более 10-30% исходного делящегося изотопа - 235U [1], а в ректорах на быстрых нейтронах - суммы изотопов плутония.
Выгорание ядерного топлива - это деление ядер урана или плутония с освобождением энергии и образованием осколочных нуклидов. Накопление большого количества продуктов деления приводит к нарушениям режима работы реактора. Так, среди осколочных продуктов имеются нуклиды с большим сечением захвата нейтронов (например, 135Xe, 149Sm), которые называют нейтронными ядами. Накопление этих продуктов может привести к резкому уменьшению плотности потока нейтронов в активной зоне реактора и, в конечном итоге, к прерыванию цепной ядерной реакции. Нарушения работы реактора могут наступить также вследствие накопления в твэлах газообразных продуктов деления. При высокой температуре внутри реактора накопление их приводит к резкому повышению давления внутри твэлов, к распуханию и разрушению оболочек твэлов. Вследствие этого реактор не может работать на одной загрузке до полного выгорания топлива.
После определенного периода времени, называемого кампанией реактора, первоначально загруженное ядерное топливо выгружают из реактора и заменяют свежим. Кампания реактора зависит от конструкции реактора и от вида ядерного топлива. В современных энергетических реакторах на тепловых нейтронах она составляет 3-6 лет, в реакторах на быстрых нейтронах - меньше года. Перегружать топливо можно кампаниями, например 1 раз в год (обычно летом или в новогодние каникулы), в ряде конструкций без остановки реактора, заменяя лишь часть выгоревшего ядерного топлива. Отработанное топливо направляется на химическую переработку, попутно выделяя содержащиеся в нем остаточные количества делящихся материалов с их очисткой от продуктов деления. Очищенные делящиеся материалы можно использовать для изготовления новых твэлов, однако зачастую для другого типа реакторов.
Для технологии переработки ОЯТ чрезвычайно важны характеристики выгружаемого из реактора топлива: химический и радиохимический состав, содержание делящихся материалов, уровень радиоактивности. Эти характеристики определяются типом реактора и его мощностью, глубиной выгорания топлива в нем, коэффициентом воспроизводства вторичных делящихся материалов, временем выдержки ОЯТ после выгрузки его из реактора [7].
Таблица 3 - Характеристика основных продуктов деления ОЯТ ВВЭР-1000
Продукты деленияПериод полураспадаВид излученияПримечание85Kr10,6 г.? -Улетучивается при растворении ядерного топлива90Sr28 г.? -Сильнотоксичен90Y64 ч.? -Дочерний продукт распада Sr-9091Y58 сут.? --95Zr63,3 сут.? -,?Затрудняет химическую переработку топлива95Nb35 сут.? -,?То же. Дочерний продукт распада Zr-9599Mo67 ч.? -,?-99Tc2,1тАв106 г.? -Неизвестен в природе103Ru41 сут.? -,?Затрудняет переработку топлива106Ru1 г.? -То же127Te105 сут.? --129I1,6тАв107 г.Улетучивается при растворении твэлов131I8,06 сут.? -,?-133Xe5,27 сут.? -,?Улетучивается при растворении твэлов135I6,7 ч? -,?То же137Cs30 г.? --140Ba12,8 сут.? -,?-140La40,2 ч.? -,?-143Pr13,7 сут.-144Ce290 сут.? -,?-147Pm2,52 г.? -Неизвестен в природе151Sm100 г.? -Сильный поглотитель нейтронов155Eu1,9 г.? -,?То же
С развитием атомной энергетики выгорание ОЯТ увеличилось до 43-51 ГВт?сут/T U и продолжает увеличиваться с развитием новых поколений реакторов. При этом содержание Pu возросло в 20 раз, а малых актинидов в 1000 раз. Наряду с этим, содержание продуктов деления выросло почти в 100 раз (таблица 4), причем мольное содержание некоторых стало превышать таковое для Pu. Исключение составил лишь Тс, поскольку он активно мешает выделению Pu. Также в нем резко увеличивается количество продуктов деления, в число которых входят Ba, Sr, а также Zr и Mo.
Таблица 4 - "ияние выгорания ОЯТ на содержание актинидов и основных продуктов деления
ЭлементСодержание элементов при выгорании (ГВтсут/т U)0,5400,540Грамм на 1 т UМоль на 1 т U (4,2 кмоль U)Np0,57000,0023,0Pu50099002,141Am0,54800,0022,0Sr1814400,2016Zr6652400,7158Mo5342600,5645Tc1610900,1611Cs6851200,5040Ba3124600,2218РЗЭ + Y220~160001,3104
1.4 Общие сведения о переработке ОЯТ АЭС и упаривании ВАО
Общая схема основных операций по переработке ОЯТ представлена на рисунке 1 на примере заводов UP-2,3 (Франция) [8]. Каждая стадия переработки ОЯТ включает в себя ряд весьма сложных процессов. Технология регенерации ОЯТ начинается с транспортировки тепловыделяющих сборок (ТВС) от хранилищ АЭС на радиохимиче