Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | 3 |

отрывающихся ячеек, тогда скорость роста домена равна Площадь каждого такого двумерного зародыша оценим H как Sc (l/2)2 или Sc rc, где rc Ч радиVn = [st(E) - st(En)]S. (20) 2rc ус дискообразного двумерного зародыша, вписанного в квадрат. Число зародышей, образующих грань домена Подставляя в (20) значение S = 2(H)1/2n1/2, полувысотой H, есть соответственно N H/2rc. Объем чим ограненного таким образом ФцилиндрическогоФ домена 1/2H3/есть суммарный объем его одинаковых прямоугольных Vn = ()1/2[st(E) - st(En)]n1/2. (21) rc параллелепипедов, основанием которых является двумерный квадрат. Толщина таких параллелепипедов равна Коэффициенты st(E) и st(En) зависят от внешнего радиусу домена R.

поля E. Для их вычисления воспользуемся методикой, Изменение термодинамического потенциала домена, которую мы применяли в [1], и выпишем выражение имеющего N граней, можно записать как скорости роста доменной стенки. Оно равно H H 1/2H3/2 pzi(Ez - Enz) = -N ScR + N Sc, (18) Vn = ()1/2st0 n1/2. (22) 2rc 2rc nc kBT В этом выражении st0 = Nstst exp(-vst0/kBT), Nst Ч где (R) Ч средняя разность химических потенциалов число элементарных ячеек у ступени, st Ч частота в среде и переполяризованном домене. В общем случае колебаний атомов в ячейках у ступени, st, Vst Ч rc есть функция R. В первом приближении связь между энергия перехода атомов из одного состояния в ячейке в rc(R) и R можно считать линейной. Критический радиус другое с изменением направления поляризации у ступедвумерного зародыша на поверхности домена определяни в равновесном состоянии в отсутствие поля.

ется средним значением (R) у этой поверхности, Итак, мы рассмотрели два наиболее вероятных, на st наш взгляд, механизма роста доменов. Выразим (17) rc(R) =, (19) (R) и (22) не через число частиц в домене n, а через их радиус R. В результате для роста доменов посредством где st Ч поверхностное натяжение ступени; разность нормального механизма получим химических потенциалов в среде и переполяризованном dR 02 R домене (R) определяется соотношением (24) рабо= - 1. (23) ты [1], в котором число частиц n выражено через радиус dt 2kBTR Rc домена R.

Преобразуя подобным образом уравнение (22), для доЕсли грань не заполнена полностью, на границе между средой с од- менов, растущих за счет послойного механизма, получим ним направлением поляризации и зародышем, имеющим поляризацию dR H2st02 R другого направления, возникнут заряды, что приведет к нарушению = - 1. (24) непрерывности нормальной компоненты электрического поля (см. [1]).

dt 4kBT stRcR Rc Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 92 С.А. Кукушкин, А.В. Осипов Перейдем теперь к анализу полученных уравнений. Урав- В уравнениях (26)Ц(28) const, const, const Чконнение баланса (2) имеет вид станты, зависящие от механизмов роста доменов. В теории ЛифшицаЦСлезова эти константы легко определяютt ся [2,3,8,9]. Согласно [9], в общем случае эти константы Pz(t) - Pz10 Hpi Q0 + 0(t )dt = + f (R, t)R2dR, не определяются теоретически и могут быть найдены Pz10 Pzтолько при сравнении теоретических формул с экспери0 (25) ментальными данными.

здесь Отметим, что в работе [10] экспериментально исследовалась релаксация переполяризации к равновесному состоянию. В ней экспериментальные кривые аппроксиPz0 - Pz10 Hpi Q0 = + f0(R)R2dR.

мировались затухающими экспоненциальными зависимоPz10 Pz0 стями. Из нашей теории следует, что этими зависимостями на поздней стадии будут функции вида (28). На более t Будем считать, как в [2,8], что источник 0(t)dt же ранней стадии, как следует из (13), переполяризация затухает во времени и мажорируется полиномами вида затухает со временем экспоненциально.

0(t) =(0/ )tn-1, где n 0 Ч показатель роста поля, а 0 и были введены выше. Для простоты мы считаем, 4. Ток переключения что источник равномерно распределен в образце.

в сегнетоэлектриках Система (16) и (25) с одним из уравнений (23) или (24), определяющим зависимость скорости роста зародыЗависимость плотности тока переключения от врешей, составляет полную систему уравнений и формально мени в сегнетоэлектрическом конденсаторе определяетполностью совпадает с уравнениями, описывающими ся [11] следующим образом:

позднюю стадию фазового перехода первого рода [8] (стадию оствальдовского созревания).

dQ J = -2Pz10, (29) Впервые решение такой системы уравнений было поdt лучено Лифшицем и Слезовым, см. [2,3,8]. Однако в [9] где dQ/dt Ч скорость изменения доли объема Q сег(см. также [2]) было получено несколько иное и более нетоэлектрика, который еще не успел переключиться, строгое асимптотическое рассмотрение, результатами Pz10 Ч исходное значение спонтанной поляризации сегкоторого мы воспользуемся. Стадия оствальдовского сонетоэлектрика. На самом раннем этапе переключения, зревания может наступить только в том случае, если т. е. на первой стадии фазового перехода, которую мы внешнее поле после образования доменов переполяризаисследовали в [1], ток переключения должен отсутствоции либо выключается, либо изменится во времени так, вать. Действительно, выражение для потока зародышей I, чтобы показатель n, входящий в уравнение (25), был бы полученное нами в [1], описывает процесс переключения меньше n < 2/p, p Ч показатель роста; p = 2 при росте лишь в том случае, когда сколько-нибудь заметная доля зародышей посредством ФшероховатогоФ роста и p = объема кристалла еще не вовлечена в фазовый переход и при послойном росте зародышей. Тогда средний размер скорость изменения доли объема кристалла равна нулю.

зародыша будет изменяться со временем в результате Основной ток переключения будет течь, когда система эволюции [3,9] так:

войдет в стадию массовой переполяризации. Время начала и продолжительности этой стадии можно оценить R(t) const t1/p, (26) по формуле (15). Для вычисления тока переключения p = 2 при контроле роста зародышей граничной кинети- на этой стадии рассмотрим следующее. Доля объема, или, как говорят, степень заполнения объема образца кой и p = 3 при послойном росте. Плотность зародышей зародышами новой фазы, может быть вычислена при поизменяется со временем по следующему закону:

мощи двух подходов. Один из них Ч широко известный N(t) const t(2/p)-n, const t(2/p)-n. (27) метод КолмогороваЦАврами [12,13]. Именно этот метод и использовался в работе [11] для вычисления тока пеФункции распределения зародышей по размерам, запи- реключения. Однако известно [2,3], что такие величины, санные в безразмерных координатах, имеют одинаковый как скорость зародышеобразования, скорость роста заровид для всех фазовых переходов на поздней их стадии. дышей, которые входят в формулу КолмогороваЦАврами, Мы их не приводим, отсылая читателя к работам [2,3,8,9]. не являются параметрами этой теории. Они вычисляются В заключение отметим, что, поскольку средний и кри- из других соображений. Именно эти параметры мы и нашли выше. Теперь можно подставить их в формулу тический размеры на стадии оствальдовского созревания изменяются со временем по закону (26), то переполяри- КолмогороваЦАврами и вычислить значение тока.

Однако использование выражения КолмогороваЦАвразация будет изменяться во времени следующим образом:

ми ограничено тем случаем, когда скорость роста заро(t) const t-1/p. (28) дышей не зависит от их радиуса, а переполяризация в Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. Кинетика переключения в сегнетоэлектриках течение всего процесса остается постоянной. Из уравне- состоянии и в полностью переключенном состоянии при ний (11)Ц(13) можно видеть, что это не так. Поэтому наличии поля.

использование этой теории для анализа процесса пре- Решение системы (30)Ц(33) с учетом результатов вращения физически не обосновано. Заметим, что в по- (11)Ц(13) позволяет найти все основные характеристиследнее время стали появляться работы [14], в которых ки процесса переключения. Для некоторых видов ядер делаются попытки исправить этот недостаток. Однако мы коагуляции удается получить и аналитические решения.

воспользуемся другим подходом, позволяющим строго Для полного анализа этой системы необходимо знать описать процесс заполнения объема системы растущими механизмы взаимодействия доменов переполяризации зародышами с учетом изменения переполяризации зави- друг с другом. В [2,3,15] был проведен анализ этой симости роста зародышей от их размера. системы уравнений на примере роста кристаллических Этот подход основывается на системе кинетических зародышей новой фазы на поверхности подложек. Для уравнений, полученной выше (уравнения (1)Ц(10)). строгих расчетов тока переключения можно воспользоВ общем случае домены переключения, как и зародыши ваться аналогией и обратиться к этим результатам. Здесь новой фазы [2,3,15], могут сталкиваться друг с другом и мы рассмотим применение этого метода в простейшем коалесцировать. В том случае если система достаточно случае без учета коалесценции доменов, т. е. интеграл разрежена можно предположить, что в основном суще- в правой части (30) положим равным нулю. Запишем ственны только парные столкновения. Для их учета в выражение для Z(t) в переменных и t, учитывая что правую часть уравнения (1) добавим интеграл столкно- = n1/2, f (n, t)dn = q(, t)d. Продифференцируем вений. Эта процедура была проделана в [15] для учета Z(t) по времени и, преобразуя его с учетом (8), (9) и столкновений зародышей в объемных и поверхностных (37), при условии, что q(, t)| = 0, получим системах. Выпишем уравнение эволюции для функции распределения доменов переполяризации с учетом воз- Z = N, (34) можного их столкновения и коалесценции.

tn где t0 Ч характерное время роста, введенное выше f [Vn f (n, t)] + = (n - n, n ) f (n - n ) f (n )dn (см. (8)), N Ч число родившихся доменов. В последнем t n выражении штрих обозначает производную по времени.

Дифференцируя (34) еще раз по времени, получим - f (n, n ) f (n )dn, (30) 1 Z = I((t)), (35) t-f (n0, t) =I(t)[1 - Z(t)]Vn |n=n0, f (n, 0) =0, (31) где I((t)) Ч поток зародышей.

где I(t) Ч скорость зародышеобразования, Z = 1 - Q Ч Поскольку в уравнение для тока переключения входит степень заполнения объема сегнетоэлектрика доменами не Z, а Q =(1 - Z), то ток переключения равен переполяризации, Ч ядро коагуляции [15] (считаем, что f (n, t) = 0 при n < n0). Поскольку функции Vn и 1 j 4Pz= - I(). (36) I(t) зависят от переполяризации (t), то уравнение (30) tнеобходимо дополнить законом сохранения поляризации.

Перепишем (4) с учетом того, что часть единичного Итак, уравнение (36) совместно с уравнением (33) объема сегнетоэлектрика занята уже переполяризовансоставляет систему уравнений, позволяющую вычислить ными областями. Область, занятая зародышами перепозависимость тока переключения от времени и приложенляризации, равна ного поля. Преобразуем (33) к виду 2Pz10((0/ ) - (-/ ))(1 - z) Z(t) = nf (n, t)dn. (32) j = -. (37) (Pz/Pz10) - 1 - Подставим (37) в (36), получим Тогда уравнение закона сохранения (4), учитывающее то, что зарождение происходит только на свободных местах, 1 (0/ ) - (/ ))(1 - Z) имеет вид = I(). (38) ((Pz/Pz10) - 1 - ) t(PPz - 1 - ) d 0 dZ z= - -, (33) Это уравнение определяет зависимость пересыщения dt (1 - Z) dt от времени. Начальными условиями являются условия где отношение Pz/Pz10 учитывает различие в доле объема, равенства нулю тока переключения, его производных по занятого переполяризованными ячейками в равновесном времени и пересыщения.

Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 94 С.А. Кукушкин, А.В. Осипов Зависимость I() определена в [1], перепишем ее в виде I() =I01/2e-a/, (39) где Nv0 HpziPz10 HI0 = ; =.

2 kBT0 2kBTpziPzСравнивая теоретические зависимости тока переключения с экспериментальными, можно определить константы I0, t0 и, входящие в выражение для потока зародышей I(). На основании этих данных можно определить ряд констант сегнетоэлектриков (поверхностное натяжение, кинетические коэффициенты 0 и т. п.).

Кроме того, полученные нами уравнения позволяют определить поток и число доменов переключения, образующихся в процессе переполяризации.

Таким образом, исследование тока поляризации в сегнетоэлектриках открывает уникальную возможность для исследования некоторых трудно определяемых параметров материалов.

Отметим, что решение полной системы (36)Ц(39), если известны механизмы слияния доменов, даст более полную и точную информацию об этих константах. Следует учитывать, что при построении теории мы считали, что сегнетоэлектрический кристалл является идеальным диэлектриком, ток утечки равен нулю и отсутствуют центры пиннинга, препятствующие движению доменных Зависимость переполяризации (a) и тока переключения (b) стенок. Обычно сегнетоэлектрические кристаллы содерот времени и величины поля (1 Ч Ez = 106 V m-1;

жат различные типы дефектов. Зарождение на дефектах, 2 Ч Ez = 1.5 105 V m-1; 3 Ч Ez = 105 V m-1) при как хорошо известно, происходит более интенсивно.

I0 1038, 10, a t0 10-13 s, sPz/Pz10 1.5, S 10-9 m2.

В принципе его можно учесть. Подобное исследование на примере зарождения новой фазы на поверхности подложек рассмотрено в работе [2].

I = 1044 H exp(-H 108) m-3 s-12. При H = 510-10 m, I 1039 m-3 s-1.

При H 10-8 m константы, входящие в формулу (39), 5. Обсуждение результатов имеют примерно следующие значения I0 1038, 10, и сравнение с экспериментом а t0 10-13 s. На рисунке, a и b представлены графики зависимости переполяризации и тока переключения от В заключение сделаем некоторые оценки полученных времени и величины поля при этих значениях констант зависимостей на примере кристаллов TGS, имеющих 180 домены. Так, согласно данным работ [16,17], темпе- (кристаллы TGS), Pz/Pz10 1.5 и площади образца, равной S 10-9 m2, рассчитанные по уравнениям ратура Кюри Tc 322 K, поверхностное натяжение при T 302 K; 0.6 10-3 J m-2; Pz10 3 104C m-2; (32)Ц(39). Можно видеть, что рассчитанные нами кривые 20; 0 = 8.85 10-12 F m-1; 6.7 10-28m3; тока переключения качественно хорошо отражают ход Nv 1/. Отсюда в поле E = 105 V m-1 кри- тока переключения в сегнетоэлектриках [18,19].

тический размер домена Rc, вычисленный по формуле В заключение отметим, что подобным образом мо(38) работы [1], будет равен Rc 10-1m, что хо- гут быть исследованы процессы переключения в сегрошо соответствует данным, полученным в работе [16].

Pages:     | 1 | 2 | 3 |    Книги по разным темам