Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 1 Новые механизмы локализации носителей заряда в нано-Si й И.В. Блонский, А.Ю. Вахнин, В.Н. Кадан, А.К. Кадащук Институт физики Национальной академии наук Украины, 03028 Киев, Украина E-mail: blon@iop.kiev.ua Сообщается об исследовании спектральных зависимостей термостимулированной люминесценции (TSL) и температурных зависимостей туннельной люминесценции (TL) сильнооксидированных образцов пористого кремния. На основании установленных особенностей спектральных зависимостей TSL и немонотонности температурной зависимости беккерелевского коэффициента затухания TL обсуждаются два новых механизма локализации носителей заряда, генетически связанные со свойственными таким объектам неоднородностями структуры: наличием внешних оксидных оболочек SiOx (0 < x 2) и волнистостью структуры кремниевых нитей.

Работа выполнена в рамках гранта ДЭлектрические и оптические свойства наноструктур на основе кремния и германияУ Межгосударственной российско-украинской программы ДНанофизика и наноэлектроникаУ и при финансовой поддержке программы НАН Украины ДФизические и астрофизические исследования фундаментальных проблем строения и свойств материи на макроскопическом и микроскопическом уровняхУ.

Процессы локализации носителей заряда и экситонов дискуссия о природе основной полосы излучения в в полупроводниковых средах различной размерности от- пористом кремнии (por-Si). Известно, что сильнооксидиносятся к одним из наиболее важных электронных про- рованные образцы por-Si представляют собой сложную цессов. Существует множество механизмов локализации смесь квазинуль-мерных и квазиодномерных кремниеэлектронных возбуждений. Не перечисляя их все, отме- вых частиц, обрамленных внешней SiOx (0 < x 2) тим только два, связанные с размерностью среды и име- оболочкой, насыщенной разнообразными ловушечными ющие наиболее яркие проявления в низкотемпературной состояниями. Их роль в формировании свойств люмифотолюминесценции (PL). Для трехмерных сред это несцентного излучения является очень важной, хотя и процессы локализации электронных возбуждений в твер- не до конца понятой. В работах [4,5] нами была преддых растворах полупроводников (SSS). Таким объектам ложена модель заселения таких ловушечных состояний свойственно частичное композиционное разупорядоче- при фотовозбуждении Дкремниевого ядраУ посредством ние, приводящее к появлению флуктуационной составля- реализации электронного Оже-процесса, протекающего ющей внутрикристаллического потенциала типа Дбелый в условиях пространственного ограничения на трансшумУ. При соблюдении энергетических, геометрических порт носителей, т. е. активационным образом. В частии кинетических критериев ямы такого потенциального цах нанометровых размеров электронный Оже-процесс рельефа могут способствовать локализации экситонов и является доминирующим, так как его сечение W зависит носителей заряда, проявляющейся в виде неоднородного от расстояния между взаимодействующими частицауширения соответствующих состояний. Отработаны и на ми R как W R-6, при R 10 nm W 1015 cm-2, примере SSS-соединений A2B6 апробированы алгорит- что практически совпадает с поперечным сечением мы определения параметров локализованных состояний, элементарной ячейки. Была предложена модель Ддвухоснованные на развитых для таких систем теоретических тактного зарядового поршняУ, движущей силой которого моделях (см., например, [1]) и исследованиях низкотем- является электронный Оже-процесс. Действие каждого пературной PL с использованием техники селективного из тактов последовательно распространяется на элеквозбуждения (см., например, [2]). тронную и дырочную компоненты, выталкивая их на Во многом подобны проявления процессов локали- SiOx -оболочки с последующей локализацией на них зации в двумерных структурах, примером которых яв- носителей заряда [4,6]. Однако предложенная модель, ляются сверхрешетки. Флуктуационная составляющая с позиций которой в комплексе объяснены такие осовнутрикристаллического потенциала в таких объектах бенности свойств основной полосы излучения por-Si, обусловлена, как известно, флуктуацией ширин кван- как немонотонность температурной зависимости интовых ям. Что же касается особенностей проявления тегральной интенсивности, нелинейность люкс-интентаких состояний в низкотемпературных спектрах PL, то сивностной характеристики, спектральная зависимость они аналогичны наблюдаемым в SSS. Однако имеется и эффекта Дусталости излученияУ и др., нуждалась в доспецифика, обусловленная двумерным характером плот- полнительном экспериментальном подтверждении. Этой ности электронных состояний (см., например, [3]). Для цели, а также установлению особенностей проявления квазиодномерных и квазинуль-мерных сред процессы ло- локализованных состояний в одномерно нерегулярных кализации электронных возбуждений и их спектральные средах и посвящена настоящая работа. Объектом исслепроявления изучены в меньшей степени. В какой-то дований являлись сильнооксидированные образцы por-Si, мере это иллюстрирует продолжающаяся до сих пор полученные по традиционной технологии. В качестве 4 50 И.В. Блонский, А.Ю. Вахнин, В.Н. Кадан, А.К. Кадащук метода исследований было выбрано изучение спектральных зависимостей термостимулированной люминесценции (TSL) и температурных зависимостей туннельной люминесценции (TL).

1. Спектральные зависимости TSL Общепринятым методом изучения активационного спектра ловушечных состояний является TSL. С учетом пространственной неоднородности кремниевых нанокристаллитов и для соотнесения структуры нанокристаллитов (Дкремниевое ядроУ, периферийные оксидные оболочки SiOx, x 2) со структурой TSL особый интерес вызывает изучение спектрального состава TSL.

Специфика таких исследований для сильнооксидированных образцов por-Si состоит в том, что, в то время как природа основной (max = 680 nm) красно-оранжевой полосы в целом остается спорной, в отношении более слабой синей полосы (max = 440 nm) установилось практически общепринятое мнение о ее связи с дефектными состояниями в SiOx -оболочках. Таким образом, устанавливая корреляцию между спектральным составом PL, в частности синей полосой излучения, и структурой TSL, можно не только получить свидетельство заселенности ловушечных состояний в SiOx -оболочке при фотовозбуждении Дкремниевого ядраУ, но и определить их энергию активации EA.

В настоящей работе мы не будем обсуждать методические особенности таких измерений, поскольку они Рис. 1. Спектральные зависимости TSL для сильнооксидидетально описаны в работах [3,6]. Отметим только, что рованных образцов por-Si. a Ч для суммарного спектра PL;

исследования спектральных зависимостей TSL велись b Ч для области PL с >640 nm; c Ч для области PL с в двух режимах: линейного нагрева при постоянной <580 nm. На вставке показан типичный спектр PL por-Si.

скорости 0.15 K/s и фракционного термовысвечивания.

На рис. 1 приведены результаты таких измерений.

Не останавливаясь на деталях (они также подробно изложены в работах [3,6]), отметим главное: одноСуществует также особенность TSL, свойственная и значную генетическую связь основной (max = 680 nm) красно-оранжевой полосе PL. Она заключается в чрезполосы PL с широкой компонентой TSL ( 90 K) и вычайно большой ширине высокотемпературной комсвязь синей полосы PL (max = 440 nm) с узким дубпоненты TSL, свидетельствующей о большой дисперлетом (25 K) TSL. Последнее свидетельствует о засесии EA. Зависимость от температуры величины EA ленности ловушечных состояний в оксидных оболоч- легко получить на основании приведенных на рис. ках при возбуждении Дкремниевого ядраУ. Сделанный экспериментальных результатов с использованием алговывод независимо подтверждается данными работы [7], ритмов, описанных в работах [3,5]. Такая зависимость в которой при изучении температурной зависимости показана на рис. 2. Отметим, что предельное значение кинетики затухания синей полосы обнаружено, что при EA 0.3 eV примерно отвечает полуширине краснопонижении температуры от комнатной до гелиевой, на- оранжевой полосы PL. Для установления природы столь чиная примерно с 30 K, кроме основной наносекундной широкого спектра энергии активации ловушечных сокомпоненты пороговым образом появляется и миллисе- стояний, генетически связанных уже с Дкремниевым кундная компонента кинетики затухания. На основании ядромУ, было рассмотрено несколько вариантов моряда независимых аргументов авторы [7] также связы- делей. Не перечисляя всех, остановимся на наиболее вают природу появления миллисекундной составляю- реалистической, связанной с еще одним видом структурщей с проявлением мелких ( 25-30 K) ловушечных ной неоднородности por-Si Ч волнистостью структуры состояний в периферийных оксидных слоях. Все это отдельных кремниевых нитей. Из анализа многочисподтверждает высказанную ранее гипотезу о реализации ленных структурных исследований por-Si следует, что эффекта Ддвухтактного зарядового поршняУ [4,5]. перепады толщины в пределах одной кремниевой нити Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Новые механизмы локализации носителей заряда в нано-Si работах [4,5]. Далее мы остановимся только на новых моментах. На рис. 3 изображена зависимость беккерелевского коэффициента затухания от температуры (T ), восстановленная по данным упомянутых работ. Обращает на себя внимание ее немонотонный характер. Нами были предприняты попытки объяснить указанную немонотонность в рамках различных теоретических подходов, учитывающих и туннельный транспорт в ансамбле локализованных состояний. Наиболее перспективными для качественного объяснения зависимости (T ) нам представлялись подходы, развиваемые в группах Гольданского [8] и Архипова [9]. Сущность подходов состоит в следующем. Все центры локализации носителей заряда следует разделять на два типа. К первому типу относятся такие центры, расстояния между которыми Рис. 2. Температурная зависимость средней энергии актива- не допускают возможности транспорта между ними. Это ции EA ловушечных состояний. Вставки иллюстрируют про- типичные ловушки, т. е. каналы стока зарядов. Другой исхождение Дтопологических ловушекУ в кремниевых нитях тип центров предполагает, что расстояния между ними при флуктуациях их диаметра D0.

допускают такую возможность. В группе Гольданского такие ансамбли получили название Ддиффузионных кластеровУ. При этом, как следует из работ [8,9], в зависимости от природы и меры разупорядочения среды весьма значительны, нерегулярны и наблюдаются на возможны два вида электронного транспорта: типичный участках различной протяженности. С учетом известДпрыжковыйУ (между изолированными центрами) [8] и ного выражения, связывающего энергию электронных механизм Дмногократного перезахватаУ [9]. Сущность возбуждений с размерами кристаллитов в направлении второго заключается в том, что под влиянием термоакоси размерного квантования, отмеченные структурные тивированного прыжка носитель из ловушечного состояособенности кремниевых нитей должны способствовать ния переходит в близлежащее Дзонное состояниеУ и дифвозникновению одномерной флуктуационной составляюфузионно движется до достижения точки пространства, щей внутрикристаллического потенциала, ямы которого в которой перезахватывается другой ловушкой, снова при определенных параметрах могут рассматриваться термоактивационно переходит в Дзонное состояниеУ, пекак Дтопологические ловушкиУ (см. вставки на рис. 2).

резахватывается в другой точке пространства ловушкой В этом случае дисперсия значений EA = 0.3eV могла и т. д. Такой вид транспорта называется дисперсионным, бы отражать значительный разброс в толщинах кремили негауссовской диффузией. Именно с учетом возниевой нити на различных ее участках. И хотя такой можности перезахвата носителей в работе [8] получено разброс размеров в пределах как одной кремниевой выражение для беккерелевского коэффициента затуханити, так и их ансамбля действительно существует, предложенную модель следовало рассматривать только как гипотезу. Выяснить, насколько она обоснована, нам помогли исследования температурной зависимости TL и их анализ, проведенный в рамках подходов, развиваемых в различных авторских коллективах.

2. Температурные зависимости TL Рекомбинация носителей заряда, которая происходит вследствие реализации туннельных (подбарьерных) переходов, сопровождается излучением света, называемым туннельной люминесценцией. Типичным для такого излучения кроме очень низкой интенсивности является беккерелевский (т. е. Ilum t-, где 1) характер затухания. Кинетика TL измерялась нами после прекращения фотовозбуждения образцов с временами задержки от 1 до 1000 s и временем накопления сигнала 1s.

Изучалось также влияние температуры (в диапазоне изменения последней от 4.2 до 300 K) на кинетические Рис. 3. Температурная зависимость беккерелевского коэффизависимости TL. Детально эти результаты описаны в циента затухания.

4 Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 52 И.В. Блонский, А.Ю. Вахнин, В.Н. Кадан, А.К. Кадащук ния, с помощью которого можно объяснить немонотонность зависимости (T ). Применяя описанную выше модель к por-Si со свойственными ему нерегулярностями структуры кремниевых нитей (см. вставки на рис. 2), можно предположить, что в качестве изолированных ловушечных центров могут выступать очень короткие утолщения кремниевых нитей (Дтопологические ловушкиУ), а в качестве Дзонных состоянийУ Ч протяженные, постоянные по толщине области кремниевых нитей.

Процессы многократного перезахвата носителей между этими областями и могут быть причиной показанной на рис. 3 немонотонности (T ). Сделанный вывод находится в удовлетворительном качественном согласии с выводом о влиянии Дтопологических ловушекУ на структуру TSL. Однако он нуждается в более строгом теоретическом описании.

Таким образом, в настоящей работе получены результаты, подтверждающие гипотезу Ддвухтактного зарядового поршняУ, движущей силой которого является электронный Оже-процесс, протекающий в условиях пространственного ограничения на транспорт носителей заряда в кремниевых наночастицах. Эффект объясняет активационный характер локализации носителей заряда на ловушках оксидных оболочек и накопление заряда на последних.

Отмечены особенности проявления ДодномернойУ локализации носителей на Дтопологических ловушкахУ в TSL и TL.

Список литературы [1] E. Cohen, M.D. Sturqe. Phys. Rev. B 15, 3, 1039 (1977).

[2] S. Permodorov, A. Resznitsky, S. Verbin. Phys. Stat. Sol. (b) 113, 2, 589 (1982).

[3] И.В. Блонский, В.Н. Каратаев, Д.Д. Колендрицкий, Д.В. Корбутяк, А.В. Трощенко. ФТТ 34, 10, 3256 (1992).

[4] И.В. Блонский, М.С. Бродин, А.Ю. Вахнин, А.Я. Жугаевич, В.Н. Кадан, А.К. Кадащук. ФНТ 28, 8/9, 978 (2002).

[5] И.В. Блонский, М.С. Бродин, А.Ю. Вахнин, А.Я. Жугаевич, В.Н. Кадан, А.К. Кадащук. Микросистемная техника 2, в печати (2003).

[6] I.V. Blonskyy, M.S. Brodyn, A.Yu. Vakhnin, V.M. Kadan, A.K. Kadashchuk. Phys. Lett. A 279, 391 (2001).

[7] A. Kux, D. Kovalev, F. Koch. Appl. Phys. Lett. 66, 1, 49(1995).

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам