Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 1 Излучательная электронно-дырочная рекомбинация в кремниевых квантовых точках с участием фононов й В.А. Беляков, В.А. Бурдов, Д.М. Гапонова, А.Н. Михайлов, Д.И. Тетельбаум, С.А. Трушин Нижегородский государственный университет им. Н.И. Лобачевского, 603950 Нижний Новгород, Россия Институт физики микроструктур Российской академии наук, 603950 Нижний Новгород, Россия E-mail: burdov@phys.unn.ru Экспериментально и теоретически изучается температурная зависимость спектра фотолюминесценции и рассчитывается время электронно-дырочной излучательной рекомбинации в кремниевых квантовых точках.

Обсуждается зависимость времени рекомбинации от размера квантовой точки. Экспериментально показано, что интенсивность фотолюминесценции уменьшается примерно на 60% с ростом температуры от 77 до 293 K. Теоретические расчеты показывают слабую зависимость характерного времени рекомбинации от температуры, поэтому уменьшение интенсивности фотолюминесценции связывается в основном с безызлучательными переходами. Также показано, что излучение с участием фононов идет гораздо более эффективно, чем в их отсутствии. При этом зависимость времени рекомбинации от размера квантовой точки изменяется с R8 (для бесфононного перехода) на R3.

Работа поддержана программой ДУниверситеты РоссииУ (грант № УР.01.01.057).

В последнее десятилетие большое внимание уделяет- связано, по-видимому, с различными условиями формися исследованию наноструктур, содержащих кремниевые рования нанокристаллов и проведения эксперимента.

квантовые точки. Интерес к этим структурам вызван, В настоящей работе представлены результаты в частности, способностью кремниевых нанокристаллов исследования спектра ФЛ и времени излучательной интенсивно излучать электромагнитную энергию при электронно-дырочной рекомбинации в системе комнатной температуре. Экспериментально получаемые nc-Si:SiO2, созданной путем имплантации ионов кремния спектры фотолюминесценции (ФЛ) демонстрируют на- с последующим отжигом. Слои SiO2, термически личие максимума интенсивности в области энергий выращенные на подложке Si в режиме ДсухойЦвлажный - излучаемых фотонов примерно от 1.4 до 1.8 eV в за- сухойУ, были облучены ионами Si+ (150 keV, 1017 cm-2) висимости от размеров квантовых точек. Сама фотои подвергнуты отжигу при 1000C в течение двух люминесценция связывается при этом либо с прямой часов в потоке осушенного азота. ФЛ возбуждалась электронно-дырочной межзонной рекомбинацией, либо с аргоновым лазером ( = 488 nm). Спектры ФЛ были межзонными переходами, идущими через интерфейсные измерены при 293 и 77 K. Как видно из рис. 1, максимум состояния. Наряду с излучательными переходами имеинтенсивности ФЛ при 1.6eV (обычно связываемый с ют место также и безызлучательные (например, Ожеnc-Si) для 77 K примерно в 1.6 раза выше, чем для 293 K.

процессы), в связи с чем интенсивность ФЛ, пропорциональная квантовой эффективности процесса генерации фотона, обычно определяется следующим соотношением (см., например, [1]):

nr I, (1) nr + r где r и rnr Ч характерные времена излучательных и безызлучательных переходов соответственно. Отношение (1) определяет, в частности, температурную зависимость ФЛ, а также зависимость интенсивности от размеров нанокристалла, для чего необходимо знание r и nr.

Экспериментальному исследованию температурных зависимостей ФЛ и зависимости ФЛ от размера квантовых точек посвящено большое количество работ (см., например, [1Ц7]). В большинстве из них сообщалось о незначительном (в 2Ц3раза) уменьшении интенсивности излучения с увеличением температуры от 10 K до комнатной. Однако имеет место некоторый разброс Рис. 1. Спектр ФЛ слоев SiO2, облученных ионами Si+. Доза в экспериментальных данных у разных авторов, что облучения 1017 cm-2. Температура отжига 1000C (2h).

32 В.А. Беляков, В.А. Бурдов, Д.М. Гапонова, А.Н. Михайлов, Д.И. Тетельбаум, С.А. Трушин В соответствии с (1), интенсивность ФЛ не должна соответственно; -e и m0 Ч заряд и масса свободного зависеть от температуры в случае, если r nr. По- электрона; p Ч оператор электронного импульса; V Ч лученное различие между интенсивностями для разных объем фотонного резонатора. Snm(q, ) определяется температур показывает, что условие r nr не выполнясогласно выражению ется в интервале от 77 до 293 K. Следовательно, времена r и nr либо одного порядка, либо безызлучательные переходы происходят с гораздо большей вероятностью, Snm(q, ) =eq, dr exp i(qr) U0, m n 2MN (q) чем излучательные.

(5) Выяснению этого вопроса может помочь теоретический анализ. С этой целью был выполнен аналитический где M Ч масса атома кремния, N Ч число элементаррасчет вероятности излучательной межзонной рекомбиных ячеек в нанокристалле, Ч электронная волновая m нации в квантовой точке. Как было показано ранее [8,9], функция в состоянии m, U0 Ч потенциал решетки.

вероятность перехода электрона из зоны проводимости Векторы ek, и eq, определяют направление колебаний в валентную с излучением одного фотона в квантовой электрического поля и атомов решетки.

точке оказывается хотя и отличной от нуля, но все-таки Начальное состояние соответствует одной электдостаточно малой ( 103 s-1 для размеров 4nm) по ронно-дырочной паре в ее основном состоянии в сосравнению с вероятностью безызлучательных переходов.

вокупности с газом фотонов и фононов, распределение Гораздо большей вероятностью, как будет показано которых по k, и q, подчиняется статистике Бозе - далее, обладают переходы, идущие с участием фононов, Энштейна. В конечном состоянии валентная зона полнот. е. такие, в которых излучение фотона сопровождается стью заполнена, а зона проводимости Ч свободна. Чисизлучением или поглощением хотя бы одного фонона.

о фотонов в конечном состоянии всегда увеличивается Рассмотрим нанокристалл кремния (квантовую точку) на единицу, в то время как число фононов может быть радиуса R, внедренный в аморфный слой SiO2, и предкак на единицу больше, так и на единицу меньше, чем в положим, что его электронная подсистема может взаиначальном состоянии.

модействовать с электромагнитным полем и колебанияДля нахождения электронных волновых функций в ми решетки. Полная вероятность электронно-дырочной рекомбинации с участием фононов в единицу времени, приближении огибающей решается уравнение равная обратному времени излучательного перехода, определяется во втором порядке теории возмущений i jFj(r) =EFi(r), (6) следующим выражением:

где i j Ч матричный дифференциальный оператор, 2 WiaUaf + UiaWaf c-1 = Fj(r) Ч огибающая функция, а E Ч энергия. Если не v a - i k, q, a учитывать спин-орбитальное взаимодействие (в кремнии оно слабое), оператор i j в валентной зоне имеет Ef + (k) + (q) - Ee размерность 3 3 и определяется следующим выражением [10]:

+ Ef + (k) - (q) - Ee. (2) L - M Матричные элементы операторов электрон-фотонного (h) = i j 0h + (k2 - 3k2) i j j 2m0 и электрон-фононного взаимодействия вычислены между начальным i (конечным f ) и промежуточным состоянием a; Eh и Ee Ч энергии верхнего уровня +(i j - 1) Nkik, (7) 2m0 j валентной зоны и нижнего уровня зоны проводимости соответственно, которые будут далее определены из где числа L, M, N равны соответственно 6.8, 4.43 и решения уравнения Шредингера. Полные энергии про8.61 [11], а 0h Ч изотропный оператор, полученный межуточного и начального состояний (a и i) включают усреднением гамильтониана (7) по углам в себя не только энергии электронов, но также энергии фотонов и фононов. Частоты фотонов и фононов обозначены как (k) и (q). Сами операторы и имеют 0h = - k2. (8) вид 2mh 2 eЗдесь введена изотропная дырочная эффективная масса = (k, + + )(ek, p), (3) k, m2 (k)V mh = 3m0/(L + 2M), численно равная 0.19m0. Значения k, волнового вектора и энергии отсчитываются от -точки.

= - Snm(q, )+mbq, n В зоне проводимости, в соответствии с [12], гамильq, n,m тониан i j должен быть записан в виде матрицы 2 2 в q, + Snm(-q, )+mb+. (4) n окрестности одной из трех физически неэквивалентных Здесь +, k, ; a+, k, ; b+, bk, Ч операторы ро- X-точек зоны Бриллюэна. Так, для направления [001] k, k, k, ждения и уничтожения фотонов, электронов и фононов его элементы будут иметь вид (здесь уже волновой Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Излучательная электронно-дырочная рекомбинация в кремниевых квантовых точках... вектор отсчитывается от X-точки) направлении [001], остальные четыре строятся аналогично) 2 1 1 i k (e) = (e) = 0e + - kx ky + kz, = cos()u1z (r)|0 + sin()u2z (r)|z, e11 6 mt ml ml = cos()u2z (r)|0 -sin()u1z (r)|z, (14) e1 1 i k0 где u1z (r) и u2z (r) Ч блоховские функции объемного (e) =((e))+ = - kx ky + kz, (9) 12 кристалла в X-точке, а параметр определяется соотноmt m0 ml шениями где mt и ml Ч ДпоперечнаяУ и ДпродольнаяУ эфE1 - E0 - Q фективные массы, k0 0.144 2/a0 Ч расстояние в cos 2 =, (E1 - E0 - Q)2 + 4Jk-пространстве от X-точки до точки ближайшего минимума энергии, a0 Ч постоянная решетки. Изотропный 2J sin 2 =.

усредненный гамильтониан 0e есть (E1 - E0 - Q)2 + 4J2 Заметим, что попытка расчета вероятности межзонного 0e = + k2. (10) перехода с участием фононов предпринималась ранее X 2me в [14]. Однако огибающие функции и электронные энергии были там определены неверно, что привело к Здесь me = 3mlmt/(2ml + mt) Ч изотропная эффективболее чем на порядок завышенным значениям времени ная масса для электронов, а = 1.215 eV [12] Ч X рекомбинации по сравнению с найденными нами.

разность энергий в X-точке зоны проводимости и в Вычисление обратного времени электронно-дырочной -точке валентной зоны.

рекомбинации (2) с участием фононов и волновыми Решение уравнения (6) с использованием оператофункциями (12), (14) дает ров (7)Ц(10) в приближении бесконечно глубокой потенциальной ямы было выполнено в [13], что позволило e23/2 k2 cos2 a0 3 cth( /2kBT ) c-1 =, (15) v получить волновые функции и энергии для основных 242m2Mc3(Ee - Eh) R l дырочных и электронных состояний (далее они привегде a0 = 0.543 nm Ч постоянная решетки кремния, дены без вывода). В валентной зоне энергия основного kB Ч постоянная Больцмана, T Ч температура, состояния есть 12 Ч диэлектрическая проницаемость, Ч частота Eh = -. (11) поперечных оптических (ТО) фононов на границе зоны 2mhRБриллюэна в X-точке (энергия 57.5meV [15]), а параметр Ч определяет интенсивность электронЭтот уровень остается трижды вырожденным (без учета фононного взаимодействия и равен спина), и ему соответствуют волновые функции 2 53 = vx(r)|0, = vy(r)|0, = vz (r)|0, (12) h1 h2 h = (Pz Ps)i 6 m0a0 j i=1 j=1 s=x,y где vx (r), vy(r), vz (r) Ч блоховские функции объемного кристалла в -точке, а |0 Ч огибающая функция s-типа, 2 (Ps)i j + -. (16) одинаковая для всех трех состояний. Она получается в 2m0 a0 X виде решения уравнения Шредингера с изотропным гаЧисловой коэффициент 53 получается в результате мильтонианом (8) и отвечает его основному состоянию.

интегрирования в (2) по волновым векторам фононов, В зоне проводимости нижний уровень является шеа шестая часть двойной суммы (по i и j) представляет стикратно вырожденным (без учета спина) и имеет собой среднее по всем возможным вырожденным наэнергию чальным и конечным состояниям. Матричные элементы определяются согласно соотношению E0 + E1 - Q (E1 - E0 - Q)Ee = + - + J2, (13) X 2 Bi j = dru(r)Bv (r), V0 i j Vгде E0 и E1 Ч соответствуют энергиям s- и p-состояний изотропного гамильтониана (10) и равны 2/2meR2 и где интегрирование ведется по объему V0 элементарной 2/2me, Ч первый корень уравнения x cos x = sin x, ячейки (V0 = a3/4), функции v (r) были введены ранее j а J и Q есть в (12), а функции ui(r) отличаются от введенных в (14) функций uiz (r) отсутствием в них экспоненциального 2 k0 2 22 1 множителя, т. е. представляют собой периодическую J =, Q = -.

3mlR - 2 R2 15 mt ml часть блоховской функции в X-точке. Далее при численных оценках будем полагать, что оба слагаемых под Волновые функции могут быть выбраны в виде (приве- знаком модуля в (16) одинаковы, а (Ps )2j/2m0 = 4/3eV i дем только две из шести, соответствующих X-точке в для любых i и j [14].

3 Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 34 В.А. Беляков, В.А. Бурдов, Д.М. Гапонова, А.Н. Михайлов, Д.И. Тетельбаум, С.А. Трушин Поскольку cv 0 в широком диапазоне размеров квантовых точек (R 1nm), очевидно, что ФЛ в них происходит в основном с участием фононов. В связи с этим в выражение (1), определяющее квантовый выход и интенсивность ФЛ, вместо r следует, скорее всего, подставить cv, а не 0. При этом, в соответствии с (1), спад интенсивности в 1.6 раза, имеющий место в эксперименте может быть достигнут лишь в том случае, если время безызлучательных переходов nr уменьшится еще более существенно. Это означает, что безызлучательные переходы играют, по-видимому, доминирующую роль в процессе электронно-дырочной рекомбинации.

Список литературы [1] S. Takeoka, M. Fujii, S. Hayashi. Phys. Rev. B 62, 24, 16 (2000).

Рис. 2. Вероятность электронно-дырочной рекомбинации в [2] Y. Kanemitsu, S. Okamoto. Phys. Rev. B 56, 24, 15 зависимости от радиуса квантовой точки. Верхние кривые со(1997).

ответствуют переходу с участием фононов. Нижняя кривая Ч [3] Y. Kanemitsu. Phys. Rev. B 53, 20, 13 515 (1996).

бесфононный переход.

[4] Y. Kanemitsu, N. Shimizu, T. Komoda et al. Phys. Rev. B 54, 20, 14 329 (1996).

[5] T. Shimizu-Iwayama, S. Nakao, K. Saitoh. Appl. Phys. Lett.

65, 14, 1814 (1994).

Заметим, что в объемном кремнии наряду с ТО-фоно[6] G.A. Kachurin, I.E. Tischenko, K.S. Zhuravlev et al. Nucl.

нами возбуждаются также продольные оптические (LO) Instr. Meth. B 122, 571 (1997).

и поперечные акустические (ТА) колебания. Однако [7] D.I. Tetelbaum, S.A. Trushin, V.A. Burdov et al. Nucl. Instr.

интенсивность их взаимодействия с электронами по Meth. B 174, 123 (2001).

данным, приведенным в [14,15], меньше на один и [8] T. Takagahara, K. Takeda. Phys. Rev. B 46, 23, 15 578 (1992).

[9] D.I. Tetelbaum, V.A. Burdov, S.A. Trushin, A.N. Mikhaylov.

два порядка соответственно, чем с ТО-фононами. ПоProc. of 10th International Symposium ДNanostructures:

агая, что конечность размеров квантовых точек не Physics and technologyУ. St.Petersburg (2002). P. 206.

изменит ситуацию радикально, мы учли в (15) только [10] А.И. Ансельм. Введение в теорию полупроводников. НауТО-фононы.

ка, М. (1978).

В случае бесфононной излучательной электронно[11] M. Voos, Ph. Uzan, C. Delalande et al. Appl. Phys. Lett. 61, дырочной рекомбинации для обратного времени реком10, 1213 (1992).

бинации можно получить следующее выражение:

[12] А.А. Копылов. ФТП 16, 12, 2141 (1982).

[13] В.А. Бурдов. ЖЭТФ 121, 2, 480 (2002).

[14] M.S. Hybertsen. Phys. Rev. Lett. 72, 10, 1514 (1994).

e23/2P2(Ee - Eh) a0 0-1 = cos2() cos2 (2R/a) [15] O.J. Glembocki, F.H. Pollak. Phys. Rev. B 25, 6, 1193 (1982).

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам