Книги, научные публикации
Pages: | 1 | 2 | 3 | 4 | Министерство природных ресурсов РФ Институт геоэкологии РАН Санкт-Петербургский государственный университет ОЦЕНКА ВЛИЯНИЯ АТОМНО-ПРОМЫШЛЕННОГО КОМПЛЕКСА НА ПОДЗЕМНЫЕ ВОДЫ И СМЕЖНЫЕ ПРИРОДНЫЕ ...
-- [ Страница 3 ] --Ранее апробированная методика постановки лабораторных сорбционных опытов в статических условиях (см. разделы 4.2.1, 4.3.1) была использована для получения: а) кон стант нелинейной адсорбции Фрейндлиха, б) параметров, ответственных за десорбцию радионуклидов. Радионуклид 90Sr использовался в качестве сорбируемого компонента. До проведения сорбционных экспериментов все пробы были кондиционированы. Эта про цедура заключалась в многократной промывке проб раствором, близким по составу к подземной воде (разд. 4.3.1.1), что позволило проводить сорбционные и десорбционные эксперименты в эквивалентных гидрогеохимических условиях.
Дополнительно для того, чтобы оценить возможную взаимосвязь и корреляцию между физико-химическими и физическими свойствами породы, был изучен грануломет рический состав проб и определена их проницаемость (коэффициент фильтрации). Для этого песок был просеян с помощью набора сит с известным диаметром отверстий, что позволило разделить каждую пробу песка на фракции (мм): менее 10;
10Ц5;
5Ц2;
2Ц1;
1 - 0,5;
0,5Ц0,25;
0,25Ц0,1;
0,1Ц0,05;
0,05Ц0,01;
0,01Ц0,005;
0,005Ц0,002 и менее 0,002. Коэффи циент фильтрации определялся с помощью трубки Спецгео.
4.4.2. Результаты обработки лабораторных экспериментов Основные закономерности адсорбции радиостронция иллюстриру ются рис. 4.14. Как видно, большинство изотерм адсорбции подчиня ются изотермической зависимости Фрейндлиха (4.8). Примерно в 20% случаев наблюдаются заметные отклонения опытных точек [N(C)] от теоретической изотермы (4.8), что можно объяснить эксперименталь ными погрешностями или более сложным (по сравнению с описывае мым формулой (4.8)) характером взаимодействия растворенных радио нуклидов с минеральным скелетом.
В табл. 4.10 приведены расчетные (результат линеаризации опыт s s ных кривых) значения линейной ( ) и экспоненциальной ( ) кон KF n s стант адсорбции. Анализ этих данных показывает, что константа KF варьирует в широком диапазоне значений. Адсорбционный процесс зна s чительно нелинейный (в большинстве экспериментов значения ока n зались существенно ниже 1). Таким образом, пористая среда может рас сматриваться как существенно гетерогенная с точки зрения изменчи вости характеризующих ее физико-химических параметров.
Основываясь на полученных данных, можно рассчитать эффектив ное значение коэффициента сорбционного распределения (безраз Kd мерная величина, ) для заданного значения концентрации (С) Kd = Kd п по следующей формуле:
s s s N N (4.29) Kd = = KF s (C)(n -1).
C C Результаты интерпретации адсорбционных экспериментов пред ставлены в табл. 4.10 (Примечание. Номера интервалов: л1 - верхний (z = 0,5 м) и л2 - нижний (z = 1,0 м). ^ - изотермы незначительно от клоняются от изотермической зависимости Фрейндлиха (0,94 < R < 0,96);
* - наблюдается существенное отклонение от изотермической зависимости Фрейндлиха (R < 0,94), НД - нет данных, R - коэффициент корреляции).
s, N d, Бк/см3 ТТ N а б Адсорбция Десорбция Десорбция г в 10 100 1000 1000010 100 1000 С C, Бк/см Рис. 4.14. Изотермы адсорбции-десорбции радиостронция.
а, б, в, г - экспериментальные серии: а - пробы 1-1 - 9-2, б - пробы 10-1 - 18-2, в - пробы 19-1 - 27-2, г - пробы 28-1 - 37-2;
первая цифра - номер скважины, вторая - интервал опробования (1 - z = 0,5 м, 2 - z = 1,0 м).
Таблица 4.10. Результаты интерпретации адсорбционных экспериментов Сква- Сква жина- жина- интер- KFs ns R Kd интер- KFs ns R Kd вал вал 1-1 22,7 1,01 0,999 24,3 19-2 14,3 0,88 0,984 6, 1-2 17,3 0,97 0,998 14,0 20-1* 29 0,8 0,818 7, 2-1 43,0 0,81 0,999 11,5 20-2* 28,7 0,77 0,765 5, 2-2 63,9 0,72 0,999 9,2 21-1 16,2 0,73 0,996 2, 3-1 29,7 0,77 0,999 6,0 21-2* 3,8 0,91 0,904 2, 3-2 34,8 0,84 0,999 11,5 22-1* 103 0,45 0,844 2, 4-1 29,2 0,79 0,962 6,8 22-2 9,5 0,88 0,999 4, 4-2 51,8 0,65 0,984 4,6 23-1 3,9 0,94 0,983 1, 5-1 52,9 0,75 0,985 9,4 23-2 10,9 0,94 0,999 7, 5-2 211,6 0,38 0,984 2,9 24-1 18,4 0,78 0,999 4, 6-1 54,8 0,69 0,991 6,4 24-2^ 222 0,31 0,959 1, 6-2 19,1 0,9 0,996 9,5 25-1 6,3 0,92 0,998 3, 7-1 16,3 0,89 1,000 7,6 25-2^ 7,6 0,87 0,941 3, 7-2 23,1 0,83 0,984 7,1 26-1* 88,9 0,48 0,684 2, 8-1 10,4 1,0 0,995 10,4 26-2^ 19,4 0,78 0,946 4, 8-2 35,1 0,78 0,963 7,6 27-1 11,5 0,77 0,979 2, 9-1 25,1 0,81 0,983 6,7 27-2* 200 0,29 0,556 1, 9-2^ 9,5 0,96 0,945 7,2 28-1 85,2 0,59 0,974 5, 10-1 43,9 0,82 0,999 12,6 28-2 16,2 0,8 0,999 4, 10-2 30,7 0,83 0,998 9,4 29-1* 70,3 0,55 0,869 3, 11-1 43,2 0,74 0,999 7,1 29-2 16,6 0,85 0,999 5, 11-2 73,8 0,65 0,997 6,5 30-1^ 34,5 0,68 0,943 3, 12-1 205,6 0,6 0,995 12,9 30-2 28,7 0,75 0,999 5, 12-2 144,6 0,59 0,998 8,5 31-1 29,3 0,76 0,999 5, 13-1 46,2 0,77 0,987 9,4 31-2 20,9 0,77 1,000 4, 13-2 125,5 0,59 0,991 7,3 32-1* 4,6 0,93 0,804 2, 14-1^ 54,7 0,67 0,952 5,5 32-2 12 0,92 0,979 6, 14-2 119 0,53 0,999 4,6 33-1 3,2 1,06 0,972 4, 15-1 70,8 0,7 0,990 8,9 33-2 НД НД НД НД 15-2 81 0,64 1,000 6,7 34-1 3,5 1,02 0,983 4, 16-1 21,2 0,83 0,985 6,5 34-2 2,7 1,02 0,999 3, 16-2 19,0 0,81 0,991 1,7 35-1 1,7 1,1 0,994 3, 17-1 34,4 0,82 0,999 9,9 35-2* 4,9 0,91 0,920 2, 17-2^ 6,6 0,92 0,951 2,8 36-1 5,2 0,92 0,996 2, 18-1 41,2 0,79 0,999 9,6 36-2* 17,5 0,66 0,885 1, 18-2 94,7 0,57 1,000 4,8 37-1* 7,7 0,92 0,858 4, 19-1* 5,5 0,95 0,937 3,8 37-2* 3,6 0,93 0,788 2, Анализ гранулометрического состава пород показал, что в основ ном они представлены песчаной фракцией (0,05 мм < d < 0,5 мм). Сум марное содержание пылеватых (0,01 мм < d < 0,5 мм), илистых (0,05 мм < d < 0,01 мм) и глинистых (d < 0,005 мм) частиц колеблется в пределах 2Ц5%. Минеральная фаза на 93Ц97% представлена зернами кварца (см.
также разд. 4.3.1.1). Коэффициент неоднородности Cu (отношение d60/d10) меньше, чем 4 (за несколькими исключениями). Это значит, что пески хорошо отсортированы и достаточно однородны на микроуровне.
Несмотря на низкое содержание пылеватыхЦиловыхЦглинистых частиц, они могут определять интенсивность адсорбции радиостронция.
Фильтрационные эксперименты показали, что изучаемый песча ный материал относительно хорошо проницаем: коэффициент фильтра ции изменяется от 1,5 до 7,7 м/сут (среднее значение - 2,7 м/сут), что согласуется с ранее приведенными данными.
4.4.3. Статистическое распределение параметров (гистограммы) Для того чтобы установить статистические вариации и закон рас пределения адсорбционных констант (табл. 4.11 и рис. 4.15), исполь зовались стандартные статистические процедуры. Такого рода анализ показал, что:
s - линейная константа Фрейндлиха и эффективный коэффици KF ент сорбционного распределения следуют логнормальному статис Kd тическому закону распределения (рис. 4.15,а, в);
- экспоненциальная константа Фрейндлиха (рис. 4.15, б) под ns чиняется нормальному закону распределения.
Достоверность выводов о статистических законах распределения была подтверждена посредством сравнения экспериментальных куму лятивных функций распределения с теоретическими кумулятивными функциями распределения, - так называемый анализ Р-Р (лвероят ность-вероятность) графиков (здесь данные этого анализа не приво дятся).
а N 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 Kfs N б 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0 1. s ns N в 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 k Kd Рис. 4.15. Частотные графики распределений (гистограммы) адсорбционных констант.
s а Ц, б - ns, в - ;
N - количество определений. Сплошными линиями даны KF Kd теоретические распределения.
Таблица 4.11. Статистика адсорбционных и физических свойств ломоносовских песков Параметр ymin ymax ymean y **ln KFs 0,53 5,4 3,1 1, *ns 0,29 1,1 0,78 0, **ln Kd -1,24 3,21 1,14 0, **ln K -1,20 2,05 0,98 0, **ln d60/d10 0,41 2,30 0,86 0, **ln SCPC -0,51 2,3 0,94 0, **ln GSV -0,55 1,7 1,28 0, Примечание. * - нормальное распределение, ** - логнормальное распределение;
s и ns - линейная и экспоненциальная константы Фрейндлиха;
- эффективный ко K Kd F эффициент сорбционного распределения (при С = 10 000 Бк/см3);
k - коэффициент фильт рации, м/сут;
d60/d10 - коэффициент неоднородности;
SCPC - суммарное содержание пы леватых, илистых и глинистых частиц, %;
GSV - среднеквадратичное отклонение для распределения зерен минерального скелета по размеру.
_ б Kd ns a 1. 0. 1 0. 0.4 0. 0. 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1. 110 s s KF n Рис. 4.16. Характер взаимосвязи между адсорбционными константами.
s 1 - z = 0,5 м;
3 - z = 1,0 м;
5 - все точки. а - : 2 - ns = 1,15Ц0,11 lnKFs, 4 - ns = ns = f (KF ) s 1,2Ц0,14 lnKFs, 6 - ns = 1,18Ц0,13 lnKFs;
б - : 2 - lnKd = 2,9ns - 1,05, 4 - lnKd = Kd = f (n ) 3,3ns - 1,44, 6 - lnKd = 3,1ns - 1,30.
В табл. 4.11 дополнительно приведены результаты статистиче ского анализа распределения некоторых дополнительных параметров: k, Cu = d10/d60, GSV и SCPC. Как видно, распределение этих параметров подчиняется логнормальному статистическому закону распределения.
Из анализа экспериментальных данных следует, что существует s корреляционная связь между константами и ns, и ns (рис. 4.16).
KF Kd В то же время такого рода анализ показал отсутствие значимой стати стической связи между сорбционными параметрами и характеристи ками гранулометрического состава породы, а также ее проницаемостью.
Вероятно, изменчивость сорбционных свойств контролируется вариа циями содержания в породе вторичных минеральных фаз (таких, как окислы и гидроокислы железа, марганца и алюминия). Влияние данного фактора должно быть изучено в последующих исследованиях.
4.4.4. Пространственная изменчивость адсорбционных констант Эта изменчивость оценивалась с помощью анализа вариограмм, для построения которых использовался пакет геостатистических про грамм GSLIB [52]. Анализ проводился в двух- и трехмерной постановке для нерегулярно расположенных точек опробования. Эмпирические полувариограммы (рис. 4.17) рассчитывались для трех параметров (Y(k)):
Y(1)=ns, Y(2)=lnKFs и Y(3)=lnKd с использованием следующего уравнения:
N (h) (4.30) Var(h) = -Y(k ]2, [Y(k )i ) j 2N(h) где N(h) - количество пар точек опробования, попадающих в простран ственный интервал длиной h;
Y(k)i и Y(k)j - значения k-го параметра в ря ду пары (i и j - индексы начального и конечного значений). Как видно, вариограмма рассчитывается через квадраты разностей признака (па раметра) в точках, отстоящих друг от друга на расстоянии h;
h является разделяющим вектором, определяющим направление и расстояние (лlag).
Двухмерный анализ ассоциировался с построением вариограмм для двух интервалов (отметок) опробования (z = 0,5 и 1,0 м). Для трех мерного анализа данные, полученные для двух интервалов опробования, рассматривались как одна выборка. Полувариограммы были рассчитаны для всех направлений, а также для двух перпендикулярных направле ний. Соответствующие оценки показали отсутствие анизотропии поля параметров Y(1), Y(2) и Y(3). Поэтому лосредненные полувариограммы (для всех направлений) были положены в основу дальнейшего анализа.
В рамках этого анализа были рассчитаны (подобраны) теоретические кривые экспоненциального вида y(h), аппроксимирующие эмпирические вариограммы:
h (4.31) (h)= + c1- exp-.
n a Константы и c и n приведены на графиках (рис. 4.17).
a Из приведенных данных видно, что количество расчетных пар то чек опробования было не вполне достаточно для того, чтобы добиться полного совпадения опытных точек и теоретических кривых. Из анализа представленных данных также следует, что вариограммы для различных интервалов опробования аппроксимируются теоретическими кривыми, имеющими различные асимптоты (лsill) и расстояния (масштабы), на которых значения функции y(h) практически стабилизируются s (лrange). Масштаб для сравним с размером изученного участка ln KF (площадки). Масштаб для составляет одну треть от размера участка.
ns Характер вариограмм указывает на проявление эффекта самородков (лnugget effect), определяемого параметром.
n 4.4.5. Геостатистическая интерполяция адсорбционных констант Для построения двухмерных (для каждого опробованного интер вала z) карт ожидаемых значений Y(x) параметров применялась так назы ваемая кригинг интерполяционная процедура. Так как распределения s и логнормальны, то при такой интерполяции использовались KF Kd логарифмы (основание ле) установленных значений этих констант. Мы не видели большого смысла построения трехмерных параметрических полей из-за недостатка объема информации - данных, характеризующих изменчивость свойств пород в вертикальном направлении (пробы были отобраны только из двух интервалов).
Вариограма м б Вариограмма 0. а 0. 1. 0. 1. 0. 0.8 0. 0. 010 20 0 10 20 Расстояние Расстояние, м в Вариограма м 0. 0. 0. 0. 0 10 20 Расстояние, м Рис. 4.17. Экспериментальные полувариограммы (ломаные линии) адсорбцион s ных параметров (а Ц, б Ц, в - ) и их аппроксимирующие функции KF ns Kd (плавные кривые).
1 - 2D: z = 0,5 м;
2 - 2D: z = 1,0 м;
3 - 3D: все точки (толеранс 90);
4 - 3D: X (толеранс 45);
5 - 3D: Y (толеранс 45);
6 - 2D-вар. (z = 0,5 м): а - 0,16 + 1,54(1 - exp(Цh/12,0), б - 310-4 + 0,02(1 - exp(Цh/3,4), в - 0,0 + 0,6(1 - exp(Цh/8,0);
7 - 2D-вар. (z = 1,0 м): а - 0,045 + 1,5(1 - exp(Цh/5,0), б - 210-5 + 0,03(1 - exp(Цh/1,9), в - 310-3 + 0,62(1 - exp(Цh/3,0);
8 - 3D-вар.: а - 0,34 + 1,3(1 - exp(Цh/10,8), б - 710-7 + 0,03(1 - exp(Цh/0,43), в - 0,18 + 0,54(1 - exp(Цh/9,5).
Для интерполяции данных, получаемых в точках опробования по род, методом кригинга были использованы эмпирические полуварио граммы, аппроксимированные аналитической зависимостью (4.31);
ко эффициенты этого уравнения, в том числе параметр, характеризующий эффект самородков, приведены в легендах на рис. 4.17. Интерполяци онная сетка для двухмерного моделирования включала 101121 равно сторонних (x = y = 0,25 м) блоков. Таким образом, были получены вероятностные значения параметров между точками опробования с M ( к ) известными значениями сорбционных коэффициентов. Такая процедура называется условным моделированием. Пространственное распределе s ние логарифмических значений параметров ( и ) были транс ln KF ln Kd s формированы для получения распределений истинных констант и KF :
и Kd M KF = exp (M ln KF ) M = exp (Mln Kd ) - рис. 4.18. Как и ожидалось, s s Kd s s обратная (отрицательная) корреляционная связь между и (разд.
KF n 4.4.3) привела к тому, что карты распределения этих констант напо минают позитивный и негативный снимки одного и того же объекта (рис. 4.18, а, б, в и г).
а Y, м 2 to 2 to Н, м б 10 to 1.7 5.2 7.7 10 to 4.9 17.5 3. 20 to 30 20 to 25 to 25 to 30 to 30 to 40 to 40 to 70.3 34.5 29.3 4.6 3.2 3. 16.6 28.7 20.9 12.0 7.0 2. 18.4 6.3 88.9 11.5 85. 222.0 7.6 19.4 200.0 16. 41.2 5.5 29.0 16.2 103.0 3. 94.6 14.3 28.7 3.8 9.5 10. 46.2 54.7 70.8 21.2 34. 125.5 119.0 81.0 18.9 6. 16.3 10.4 25.1 43.9 43.2 205. 23.1 35.1 9.5 30.7 73.8 144. 5 22.7 43.0 29.7 29.2 52.9 54.8 17.3 63.9 34.8 51.8 211.6 19. 0 0 5 10 15 20 25 0 5 10 15 20 Ч, м X, м Рис. 4.18 (начало).
Продолжение рис. 4. Y, м 0.45 to 0.7 в Y, м 0.45 to 0.7 г 0.7 to 0. 1.10 0.92 0. 0.7 to 0. 0.91 0.66 0. 0.75 to 0. 30 0.75 to 0. 0.79 to 0. 0.79 to 0. 0.83 to 0. 0.83 to 0. 0.9 to 1. 0.9 to 1. 0.55 0.68 0.76 0.93 1.06 1. 0.85 0.75 0.77 0.92 0.90 1. 0.78 0.92 0.48 0.77 0. 0.31 0.87 0.78 0.29 0. 0.79 0.95 0.80 0.73 0.45 0. 0.57 0.88 0.77 0.91 0.88 0. 0.77 0.67 0.70 0.83 0. 0.59 0.53 0.64 0.81 0. 0.89 1.00 0.81 0.82 0.74 0.60 0.83 0.78 0.96 0.83 0.65 0. 5 1.01 0.81 0.77 0.79 0.75 0.69 0.97 0.72 0.84 0.65 0.38 0. 0 0 5 10 15 20 25 0 5 10 15 20 0.6 to 2 д Н 0.6 to 2 е 4.3 2 to 3 2.5 3. 2.1 0.8 1. 2 to 3 to 3 to 4 to 4 to 5 to 5 to 6 to 6 to 1.1 1.8 3.2 2.4 5.6 4. 4.2 2.9 2.5 5.7 2.8 3. 2.4 3.0 0.7 1.4 2. 0.4 2.3 2.6 0.3 2. 6.0 3.5 4.6 1.3 0.6 2. 1.8 4.7 3.5 1.7 3.1 6. 5.6 2.6 4.5 4.4 6. 2.9 1.6 2.9 3.3 3. 5.9 10.4 4.4 8.4 3.9 5.2 4.8 4.6 6.6 6.4 2.9 3. 5 24.9 7.5 3.6 4.2 5.3 3.2 13.1 4.8 8.0 2.1 0.7 7. 0 0 5 10 15 20 25 0 5 10 15 20 Х X, м Рис. 4.18. Карты изменчивости сорбционных параметров.
s а и б - (соответственно для z = 0,5 м и z = 1,0 м), в и г - (z = 0,5 м и z = 1,0 м), KF ns д и е - ( z= 0,5 м и z = 1,0 м).
Kd 4.4.6. Изменчивость десорбционных констант Десорбционные равновесия изучались в процессе пошаговой де сорбции радиостронция, поглощенного породой на адсорбционной ста дии экспериментов (разд. 4.3.1). Для интерпретации опытов (рис. 4.14) использовалась модель гетерогенных сорбционных площадок (4.11) - см. разд. 4.3.1.3. Основываясь на этой модели, были рассчитаны парци альные константы адсорбции/десорбции для изотермы Фрейндлиха (табл. 4.12).
Таблица 4.12. Константы адсорбционно-десорбционного равновесия Скважина-ин K1 ns1 K2 ns2 KFs ns тервал 1-1 4,2 1,05 23 0,97 22,7 1, 1-2 5,9 0,8 21,4 0,93 17,3 0, 2-1 8,3 0,81 38,4 0,8 43 0, 2-2 18,5 0,67 50,6 0,72 63,9 0, 3-1 0,2 1,18 37,6 0,71 29,7 0, 3-2 4,6 0,85 23,1 0,88 34,8 0, 4-2 1,7 0,87 138 0,49 51,8 0, 6-1 0,2 1,23 61,1 0,62 54,8 0, 6-2 0,05 1,51 25,5 0,81 19,1 0, 8-1 2,8 1,05 21,5 0,84 10,4 1, 10-1 2,6 1,11 87,9 0,63 43,9 0, 10-2 20,8 0,84 24,5 0,68 30,7 0, 11-1 0,3 1,28 197 0,44 43,2 0, 12-1 3,7 1,05 541 0,36 205,6 0, 13-1 0,11 1,42 46,4 0,72 46,2 0, 14-2 0,17 1,25 574 0,22 119 0, 15-1 25,5 0,69 114 0,58 70,8 0, 16-1 6,9 0,91 0,14 1,33 21,2 0, 16-2 31,7 0,64 0,18 1,31 19 0, 22-2 13,6 0,74 1,3 1,05 9,5 0, 23-2 17,3 0,78 3,9 0,99 10,9 0, 25-1 8,5 0,79 0,31 1,21 6,3 0, 29-2 4,9 0,94 37,2 0,62 16,6 0, 34-2 19 0,73 2,7 1, 35-1 29,7 0,74 1,7 1, 36-1 0,51 1,18 28,3 0,49 5,2 0, К сожалению, удовлетворительная аппроксимация десорбционных точек теоретическими кривыми была достигнута только для примерно 35% выполненных экспериментов. Оставшиеся 65% экспериментов не могли быть надежно проинтерпретированы в рамках данной модели, по видимому, из-за экспериментальных погрешностей при определении низких концентраций радионуклида в растворе, а также по причине не однородности отобранных проб (каждая пара десорбционных ветвей на рис. 4.14 в действительности отражает химическое взаимодействие с двумя пробами, отобранными из одного интервала, которые могут раз личаться на микроуровне).
Таким образом, полученная информация довольно ограничена для того, чтобы ее можно было использовать для полноценного геостати стического анализа (подобного проведенному в разд. 4.4.5). Тем не ме нее можно отметить: 1) вариации (диапазоны изменения) численных значений констант достаточно существенны;
2) парциальные изотермы могут быть как выпуклыми, так и вогнутыми;
3) по Nis = f (Ki, nis ) добно сорбционным зависимостям, существует корреляция между пар циальными линейной и экспоненциальной константами Фрейндлиха (рис. 4.19).
ns1, 1. 1. 0. 0.4 0.01 0.1 1 10 100 K1, s Рис. 4.19. Зависимости от.
n1,2 K1, 1 - n1s = f(K1);
2 - n2s = f(K2);
3 - n1s = Ц0,12lnK1 + 1,10;
4 - n2s = Ц0,12lnK2 + 1,13.
Оценив численные значения парциальных констант и, мож Ki nis s но рассчитать изотермические зависимости для задан N = f (Ki,nis ) ного диапазона изменения функции С, и сравнить эти изотермы с опыт s ными изотермами, как показано на рис. 4.20. Из этого N = f (Ki,nis ) рисунка видно, что в целом (за несколькими исключениями) наблю дается удовлетворительное совпадение расчетных и опытных изотерм.
Заметим, впрочем, что значения нелинейных парциальных констант s >> 1 трудно объяснить с физико-химической точки зрения.
n1, 11- б 12- а 13- N, Бк/см3 1- 14- 1-2 1000000 15- 2- 16- 2- 16- 3- 22- 3- 23- 4- 25- 100000 6- 29- 6- 36- 8- Модельная 10- изотерма 10- Модельная 10000 изотерма 10 100 1000 10 100 1000 С С C, Бк/см Рис. 4.20. Экспериментальные (пунктирные линии) и модельные (сплошные) изотермы адсорбции радиостронция.
4.5. ГИДРОГЕОЛОГИЧЕСКИЕ И ГИДРОХИМИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА КЕМБРИЙСКИХ ГЛИН 4.5.1. Состав и физические свойства пород Настоящий раздел составлен по материалам ряда опубликованных работ [2, 3, 13, 17, 23, 64, 70], а также исследований, выполненных в разные годы в СПбГУ и СПбГИ. Его целью является составление общих представлений о составе и свойствах глин, являющихся средой, пер спективной для размещения в них проектируемого хранилища РАО (разд. 2.3).
Лонтоваские глины кембрия распространены достаточно широко на территории Ленинградской области. Они выходят на поверхность в области предглинтовой полосы вдоль Финского залива и Ладожского озера;
в южном и юго-восточном направлениях наблюдается их посте пенное погружение под более молодые отложения (ордовикские, девон ские и др.). Породы этого горизонта отличаются большой однородно стью и своеобразным серым, синеватым или голубоватым цветом, вследствие чего глины часто называют синими. Мощность горизонта изменяется от 40 до 100 м.
По физическим свойствам синие глины характеризуются как уп лотненные и, как следствие, имеют сравнительно малую естественную влажность (около 16%);
плотность глин примерно 2,16 г/см3, пористость - порядка 30%, предел текучести - приблизительно 0,32.
По гранулометрическому составу синие глины классифицируются как глины пылеватые или глины тяжелые пылеватые. Содержание гли нистых фракций изменяется от 30 до 60%, пылеватых фракций - от до 50%, песчаных фракций - ничтожное.
По своему минеральному составу синие глины полиминеральны: в их составе обнаружено 18 минералов. Основное число их - легкие ми нералы, такие, как кварц (74%), полевой шпат, хлорит, глауконит, слюда и др. Среди минералов тяжелой фракции глин встречаются пирит, тур малин, роговая обманка и некоторые другие. Тонкая фракция представ лена типичными глинистыми минералами (в порядке преобладания) - гидрослюдой, каолинитом, монтмориллонитом. Таким образом, лонто ваские глины кембрия можно отнести к типу монтмориллонитово-гид рослюдистых.
Приведем результаты более детальных исследований минералогического состава глин, выполненных методом рентгеновской дифрактометрии глинистой фракции пяти образцов4. Методика анализа детально описана в работе [57]. Съёмка проводилась в воз душно-сухом и насыщенном этиленгликолем состояниях. Спектры регистрировались в линейной шкале обратных межплоскостных расстояний.
Первая серия образцов (LP01 - LP03) даёт очень близкие дифракционные картины (рис. 4.21). Основным минералом фракции является слюда (диоктаэдрическая), присутст вуют хлорит, небольшая примесь каолинита и неупорядоченно смешанослойная иллит смектитовая фаза с полным преобладанием слюдяных пакетов. Её концентрация не пре Экспериментальная часть работ была выполнена Г.А. Кринари на геологическом факультете Казанского государственного университета.
вышает 10%, что видно из рисунка, где оба спектра пронормированы и совмещены, а вклад от присутствия разбухающих пакетов выделен чёрной заливкой.
I/I Расстояние, 1/ Рис. 4.21. Дифракционный спектр кембрийских глин (образец LP01).
Вторая серия образцов (LP26 - LP30) (спектр не приводится) отличается от первой только полным отсутствием смешанослойных фаз и наличием примеси доломита (анке рита), гипса и обломочной компоненты. Состав глинистой компоненты соответствует палеозойским породам, прошедшим стадию мезо-катагенеза. Никакие иные вторичные изменения, включая техногенные, не фиксируются.
По химическому составу синие глины малоглиноземистые с избы точным содержанием кремнезема. Последний представлен главным об разом кварцем, составляющим алевритовую часть глин.
Исследование ионно-солевого комплекса пород, их миграционно наиболее подвижной части, показало, что они относятся к числу весьма слабозасоленных пород. Так, по данным водных вытяжек, минерализа ция которых редко превышает 0,24Ц0,28 г/л, содержание солей чаще всего не более 0,10Ц0,16% (или 1,60Ц2,20 мг-экв/100 г породы), но в от дельных образцах увеличивается до 0,20Ц0,24% (3,50Ц4,50 мг-экв/100 г).
Локальное повышение засоленности связано с неравномерным присутствием в гли нах кристаллов гипса (CaSO42H2O) и пирита (FeS2). Пирит при взаимодействии с водой в процессе приготовления водных вытяжек подвергается окислению, так что в результате реакции 2FeS2 + 7O2 + 2H2O 2Fe2+ + 4SO42- + 4H+ в вытяжке увеличивается содержание сульфат-иона, что повышает величину засоленности пород, которая фактически остается постоянной.
Исследованием поровых растворов установлено, что их минерали зация составляет 1,80Ц3,19 г/л. В пересчете на 100 г породы (с учетом ее естественной влажности) засоленность глин еще более низкая, чем по водным вытяжкам - 0,02Ц0,05% (0,46Ц0,77 мг-экв/100 г). Это свидетель ствует о том, что соли, обуславливающие разность между засоленно стью по данным водных вытяжек и поровых растворов, находятся в по роде в твердой фазе, т.е. в кристаллической форме. В пересчете на со став гипотетических солей это главным образом карбонаты и гипс. В жидкой фазе (поровом растворе) присутствуют в основном наиболее легко растворимые компоненты: Na2SO4, MgSO4, NaCl, а также CaSO4 и Ca(HCO3)2.
Емкость поглощения синих глин, по данным различных исследо вателей, весьма невелика и слабо варьирует по разрезу толщи: от 10, до 13,39 мг-экв/100 г породы. Это подтверждает низкую коллоидную активность исследуемых пород. В составе обменных катионов на пер вом месте стоит поглощенный Са2+, содержание которого превышает суммарное количество остальных катионов;
второе место принадлежит Mg2+, третье - К+, четвертое - Na+.
Таким образом, в гидрогеохимическом составе синих глин присут ствуют как растворенные солевые компоненты (в составе породных растворов - NaCl, Na2SO4, MgSO4), так и твердые минералы и соли. Од ни из них являются сравнительно легкорастворимыми (карбонаты, гипс), другие - практически не растворяясь в воде, подвергаются окис лению (пирит).
Проницаемость нижнекембрийских синих глин в разное время изучалась различными исследователями. В настоящее время лаборатор ными исследованиями установлено, что коэффициент фильтрации (kф) синих глин в вертикальном направлении составляет 3,310-51,610- (среднее - 7,610-6) м/сут;
в горизонтальном направлении он несколько выше - 6,510-53,910-6 (среднее - 1,810-5) м/сут.
Некоторые исследователи [2, 13 и др.] указывают на структурную трещиноватость глин, определенным образом влияющую на их про ницаемость. Кроме того, обращается внимание на присутствие в разрезе обводненных прослоев песков и песчаников (формально говоря, синие глины являются в определенной степени обводненными образования ми). В упомянутых работах отмечается, что глинистая толща имеет зо нальное строение по глубине - каждая зона характеризуется присутст вием трещин различного генезиса: тектонических, гляциотектониче ских, литогенетических, а также трещин выветривания, разуплотнения и др. Соответственно тектоническая и литогенетическая трещинова тость формирует блочное строение толщи синих глин с закономерным увеличением размера блоков сверху вниз. Гляциотектоническая трещи новатость в этих отложениях прослеживается до глубины 25Ц30 м, а трещины выветривания - 10Ц15 м. Глубина зоны разуплотнения синих глин с повышенными значениями естественной влажности и более низ кими величинами плотности не превышает 20 м. В зонах тектонических разломов резко возрастает дезинтегрированность глин, уменьшается размер блоков, существенно увеличивается степень раскрытия трещин, наблюдается негативное изменение показателей физико-механических свойств [13]. Исследователями также отмечено, что при проходке под земных выработок метрополитена в толще нижнекембрийских глин от мечалось активное вывалообразование, которое происходило по систе ме существующих трещин, поэтому толщу синих глин необходимо рас сматривать как трещиновато-блочную среду, интенсивность трещино ватости которой зависит от геолого-структурных особенностей района.
Соответственно фильтрационная способность глин будет определяться степенью трещиноватости, раскрытием трещин и размерами блоков. По результатам полевых исследований и теоретических расчетов коэффи циент фильтрации глин in situ может увеличиваться до значения 10-3 м/сут. К вопросу о проницаемости кембрийских глин мы еще вер немся в разд. 5.3, посвященном модельному анализу данных режимных наблюдений.
Выявленная в результате исследований трещиноватая структура глин рассматривается как фактор, снижающий надежность проектных решений по созданию подземных хранилищ РАО в данной толще. Вме сте с тем необходимо отметить, что к настоящему времени еще не на коплен достаточный объем информации, необходимый для окончатель ных выводов о защитных свойствах исследуемой толщи (немаловажно, что наиболее представительные данные были получены при изучении глин в верхней части разреза, свойства которых могут быть аномальны).
Главное, что наличие трещин в массиве с высокими емкостными свой ствами блоков отнюдь не является основанием для включения такого рода объектов в список сред, малопригодных для размещения высоко активных отходов: анализ процессов миграции компонентов в средах с двойной емкостью (пористостью), к каковым могут быть отнесены кем брийские глины, свидетельствует об их весьма высокой буферной (сдер живающей загрязнение) способности [27].
Верхнекотлинские глины венда, широко распространенные в Се веро-Западном регионе, также могут рассматриваться в качестве среды, перспективной для размещения хранилища РАО. Глины тонкослоистые, аргиллитоподобные, с прослоями кварцевых песчаников светло-серого и голубовато-серого цвета. На плоскостях напластования в большом количестве встречаются тонкие пленки сапропеля коричневого цвета.
Раньше их принимали за остатки водорослей Laminarites, вследствие чего сами глины получили название ляминаритовых. Средняя мощность горизонта равна 80Ц85 м.
Ляминаритовые глины имеют обычно серо-зеленоватую окраску.
Их основной текстурной особенностью является тонкая слоистость, ко торая определяется чередованием тонких слойков зеленых глин (более однородных) со слойками серых глин, обогащенных пылеватым мате риалом. Нижнекембрийские и верхнекотлинские глины, несмотря на разный возраст и внешние отличия, имеют практически одинаковый гранулометрический и минеральный составы. Также по своим физико механическим свойствам нижнекембрийские глины и верхние слои вендских глин практически не отличаются друг от друга [2].
4.5.2. Экспериментальные работы по определению параметров ионного обмена Целью данной серии экспериментов являлось определение кон стант ионного (катионного) обмена и обменной емкости в образцах глин ненарушенного сложения. Исследованию подвергались образцы кем брийской синей глины к1ln естественного сложения, отобранные в виде парафинированных образцов из карьера в г. Никольское Тосненского района с глубины 20Ц25 м.
Пластины глины толщиной 4Ц6 мм естественной влажности (16,9Ц18,0 вес.%) об щей массой 121,6Ц123,8 г помещались в хлоридные (1 н) растворы так же, как и в случае с ломоносовскими песчаниками (разд. 4.2.1), с разным соотношением катионов-макроком понентов и стронция объемом 300 мл, что соответствовало отношению твердой и жидкой фаз (с учетом естественной влаги в глине) 0,327Ц0,333 г/мл (кг/л). Всего было произведено 7 экспериментов, в 5 из которых исходные эквивалентные содержания одного из катионов (428,6 мг-экв/л) в 3 раза больше, чем остальных катионов (142,9 мг-экв/л);
в 6-м экспери менте содержание стронция (76,9 мг-экв/л) было в 3 раза меньше, чем остальных катионов (230,8 мг-экв/л);
в 7-м опыте концентрации всех катионов задавались одинаковыми (200,0 мг-экв/л).
Данные системы выстаивались в герметичном состоянии в течение 3 месяцев, что предполагало наступление равновесия между раствором и горной породой, включая за вершение диффузионных процессов. По окончании указанного срока водные растворы анализировались на содержание всех 5 катионов, а также хлоридов, сульфатов и pH.
Методика расчета ионообменных параметров горных пород пол ностью соответствовала той, которая использовалась при обработке аналогичных экспериментов с ломоносовскими песчаниками.
Данные, полученные при обработке анализов результирующих равновесных растворов и необходимые для расчетов по системе уравне ний (4.2)Ц(4.5), приведены в табл. 4.13. Были получены следующие па раметры ионного обмена для кембрийских глин: KMg/Sr = 0,761;
KCa/Sr = 0,778;
KNa/Sr = 0,102;
KK/Sr = 0,133;
E = 452 мг-экв/кг = 836 мг-экв/дм3 по роды.
Таблица 4.13. Результаты обработки равновесных растворов Эквивалентная доля в растворе, N № C*Sr, опыта мг-экв/кг Mg Ca Na K Sr 1 0,174 0,053 0,390 0,333 0,050 60, 2 0,056 0,162 0,395 0,339 0,049 60, 3 0,037 0,034 0,670 0,228 0,032 63, 4 0,039 0,034 0,270 0,626 0,032 60, 5 0,055 0,050 0,409 0,346 0,141 168, 6 0,065 0,055 0,486 0,376 0,019 33, 7 0,072 0,067 0,485 0,322 0,054 84, При этом расчетные и экспериментально полученные значения C*Sr в дополнительных экспериментах (опыты 6 и 7) оказались достаточно близкими - погрешность расчетов составила 0,8 и 3,2% соответственно для опытов 6 и 7. Данный факт, как и в случае с ломоносовскими песча никами, говорит о том, что модель катионного обмена достаточно хо рошо описывает сорбционные процессы в кембрийских глинах ненару шенного сложения. Полученные константы соответствуют в целом со временным представлениям о селективности ионообменников по отно шению к различным ионам. Рассчитанная обменная емкость соизме рима с таковой для большинства ненабухающих глин в дезинтегриро ванном состоянии, что говорит о включении в диффузионно-ионооб менный процесс практически всей поверхности глинистых минералов в образцах с естественным сложением.
4.5.3. Анализ катионообменных свойств методом солевых вытяжек Традиционные методы оценки обменных свойств грунтов осно ваны на вытеснении катионов из обменного комплекса концентриро ванным раствором какой-либо соли (BaCl2, SrCl2, метиленовый голубой и др.). Общими недостатками указанных методов являются сложности интерпретации результатов при анализе засоленных грунтов, отсутствие контроля полноты вытеснения обменных катионов и информации о константах обменных реакций.
Другой подход основан на проведении серии экспериментов, в ча стности, обработке породы растворами разных составов, с последую щим численным подбором констант ионного обмена.
Солевые вытяжки проводились по следующей методике. Глина перетиралась до размеров частиц менее 0,5 мм, затем высушивалась при температуре 105 оС до постоян ного веса (около суток). Кривая потери воды глиной в зависимости от температуры пока зана на рис. 4.22 (1 - проба 3;
2 - проба 12).
Вес, г Т, С Рис. 4.22. Зависимость веса глины от температуры.
Высушенная глина приводилась в контакт с рабочим раствором, в качестве кото рого в различных сериях экспериментов использовались растворы хлоридов натрия и кальция в диапазоне концентраций от 0,003 до 3,0 н. Растворы готовились с применением реактивов марки х.ч. на дистиллированной воде. Наряду с солевыми вытяжками с це лью оценки фоновой засоленности глин были выполнены водные вытяжки. Соотношение вода - порода во всех экспериментах составляло 3:2 (300 мл раствора на 200 г глины).
Продолжительность взаимодействия растворов с глиной была 3 сут. На протяжении всего эксперимента система находилась в герметично закрытом сосуде (для предотвращения испарения растворов). Перемешивание производилось два раза в день до состояния одно родной суспензии. Через трое суток отбиралась проба раствора на химический анализ.
Концентрации хлорид-ионов определялись потенциометрически с использованием ионо мера фирмы Экотест, сульфат-ионов - гравиметрически после осаждения хлоридом бария, концентрации основных катионов анализировались атомно-эмиссионным методом с индуктивно связанной плазмой на спектрофотометре фирмы BRAID (США).
Результаты экспериментов приведены на рис. 4.23Ц4.25.
Для моделирования солевых вытяжек использовалась программа PHREEQC [56]. Она разработана Геологической службой США и сво бодно распространяется через Internet. Данная программа позволяет рассчитывать физико-химические равновесия в многофазных и много компонентных системах с учетом комплексообразования в растворе, осаждения (растворения) минералов и ионного обмена. При этом поль зователь может ввести несколько типов ионообменников с различными значениями констант обмена.
Основные уравнения, описывающие химическое равновесие в многокомпонентной системе, представляют собой математическое выражение очевидных требований - равен ства общей или аналитической концентрации элемента сумме концентраций всех возмож ных форм его нахождения в растворе, помноженных на соответствующие стехиометриче ские коэффициенты и электронейтральности раствора:
mt = i nimi, 0 = ij zijmij, (4.32) где mt - суммарная (аналитическая) концентрация компонента в растворе;
ni - стехиомет рический коэффициент для данного компонента в i-м комплексе;
mi - концентрация соот ветствующего комплексного соединения;
mij, zij - концентрация и заряд j-го комплекса i-го компонента соответственно. Указанная система дополняется выражением закона действующих масс, записанным для каждого комплекса в логарифмической форме:
lg K = i lg Pi - j lg R j, (4.33) где K - константа равновесия реакции;
Pi - продукты реакции;
Rj - исходные реагенты.
Активности выражаются через произведение моляльных концентраций (mi) на ко эффициенты активности (i) соответствующих компонентов:
ai = i mi. (4.34) Рис. 4.23. Концентрации кальция, калия и магния в экстрагенте при проведении вытяжек растворами NaCl.
Рис. 4.24. Концентрации калия и магния в экстрагенте при проведении вытяжек растворами CaCl2.
а Концентрация, мг/л б Нормальность растворов Рис. 4.25. Концентрации Ba и Sr в экстрагенте при проведении вытяжек растворами NaCl (а) и CaCl2 (б).
Коэффициенты активности ионов в зависимости от ионной силы раствора рассчи тываются по уравнению Девис или по B-dot уравнению.
Уравнение баланса массы для водорода обычно не записывается, а для расчета pH используется условие электронейтральности. Не касаясь пока особенностей учета окисли тельно-восстановительных процессов, укажем альтернативные условия, которые могут быть применены вместо выражений баланса массы. Это задание фиксированной вели чины:
активности для какой-либо формы нахождения компонента в растворе (например, выполнение расчета при фиксированном pH, - включение этой опции может быть целесо образным, когда анализ раствора проводился с применением ион-селективных электро дов);
логарифма комбинированной функции активностей (например, при исследовании минерализованных вод вместо pH используется параметр pHCl или pHBr, если раствор содержит бромиды);
логарифма средней активности соли или условий:
фазового равновесия с чистым минералом (например, при анализе данных опробо вания водоносного горизонта, сложенного известняками, и отсутствии достоверной ин формации о pH в естественных условиях, его можно использовать для гидрокарбонатов);
фазового равновесия с крайним членом твердого раствора;
равновесия с газовой фазой (используется при моделировании физико-химических равновесий в открытых водоемах) или значений концентрации каждой формы нахождения компонента в растворе (приме нимо для веществ, не образующих прочных комплексов).
Степень установления равновесия с твердой фазой характеризуется индексом на сыщения, который рассчитывается по формуле ПА (4.35) SI = lg, ПР где ПА - произведение активностей, ПР - произведение растворимости соответствующего минерала. Значения SI больше 0 отвечают пересыщенным растворам, а меньше 0 - недо сыщенным по данному минералу растворам.
Полученная система уравнений решается с использованием метода НьютонаЦРаф сона.
Особо отметим форму выражения констант ионообменных равновесий в программе PHREEQC - реакции записываются в форме полуреакций n X- + Men+ = XnMe, (4.36) а закон действия масс - соответственно [X Me] (4.37) n K =, - n+ [X ]n[Me ] где [X-] - фиктивная активность позиций в обменном комплексе (величина, аналогичная активности электронов при записи окислительно-восстановительных реакций в виде по луреакций);
[Men+] - активность катиона в растворе;
[XnMe] - активность катиона, связан ного в обменный комплекс.
При моделировании солевой вытяжки мы предполагали протека ние следующих процессов: растворение солей, выпавших в осадок при сушке образца (преимущественно сульфатных и карбонатных);
пере распределение катионов между рабочим раствором и обменным ком плексом глин до установления равновесия;
установление равновесия в карбонатной системе;
осаждение вторичных минералов (только если по какому-либо минералу достигается насыщение).
Оценка содержания водорастворимых солей (100 мг/100 г породы сульфатов и первые мг/100 мг породы хлоридов) была выполнена на основе данных водных вытяжек.
В процессе многовариантных расчетов были подобраны константы следующих реакций:
Y- = Y- lg K 0,0 Sr2+ + Cl- + Y- = SrClY (тривиальная реакция для базисного lg K 1, компонента) Na+ + Y- = NaY Ba2+ + 2Y- = BaY lg K 0,0 lg K 1, K+ + Y- = KY Ba2+ + Cl- + Y- = BaClY lg K 0,7 lg K 1, Ca2+ + 2Y- = CaY2 Mg2+ + Cl- + Y- = MgClY lg K 1,15 lg K 1, Ca2+ + Cl- + Y- =CaClY Sr2+ + 2Y- = SrY lg K 2,0 lg K 1, Mg2+ + 2Y- = MgY2 Sr2+ + Cl- + Y- = SrClY lg K 0,65 lg K 1, Mg2+ + Cl- + Y- =MgClY Ba2+ + 2Y- = BaY lg K 1,5 lg K 1, Sr2+ + 2Y- = SrY2 Ba2+ + Cl- + Y- = BaClY lg K 1,17 lg K 1, Заметим, что первоначально рассматривались только простые ре акции взаимодействия катион - обменный комплекс без участия хло рид-ионов. Но было показано, что при любом наборе параметров только такими реакциями невозможно объяснить характер экспериментальных кривых. Наиболее контрастно отклонение модельных результатов от экспериментальных проявлялось в случае двухвалентных катионов - в рамках традиционных моделей с ростом концентрации вытесняющего катиона должна происходить практически полная смена состава обмен ного комплекса, т.е. концентрация вытесняемого катиона должна сна чала быстро возрастать, а затем оставаться на постоянном уровне. В реальных экспериментах рост концентраций вытесняемых катионов происходил существенно медленнее, а в случае наиболее высокой ми нерализации вытесняющего раствора хлорида натрия наметилась даже некоторая тенденция к снижению концентраций двухвалентных катио нов в растворе. Расхождение модельных и экспериментальных данных потребовало привлечения более сложных моделей, учитывающих обра зование поверхностных соединений с участием хлорид-ионов. Сопос тавление результатов моделирования и экспериментальных данных представлено на рис. 4.26.
Рис. 4.26. Сопоставление модельных и экспериментальных значений (моль/л).
В этом отношении представляет интерес характер изменения кон центраций хлорид-ионов в рабочем растворе после взаимодействия с глинами (рис. 4.27). В случае низких исходных концентраций хлоридов в исходном растворе после взаимодействия с глинами происходило их концентрирование, которое можно объяснить формированием вблизи отрицательно заряженной поверхности глин двойных электрических слоев, относительно обедненных хлоридами. По мере повышения мине рализации рабочего раствора этот эффект снижался, а в случае 1 н рас твора хлорида кальция произошло даже некоторое разбавление.
Рис. 4.27. Изменение концентрации CaCl2 (1) и NaCl (2) в рабочем растворе после взаимодействия с глинами.
К сожалению, классическая модель ионного обмена не предпола гает возможность формирования заряженной поверхности и не позво ляет объяснить начальный участок кривой изменения концентраций хлоридов при взаимодействии с глинами. Эта трудность, по-видимому, может быть преодолена путем привлечения модели поверхностного комплексообразования с явным расчетом составов двойных электриче ских слоев.
Таким образом, модельная интерпретация результатов солевых вытяжек дала возможность не только оценить обменную емкость глин (40 мг-экв/100 г породы), но и константы реакций ионного обмена.
4.5.4. Изучение диффузионных и сорбционных свойств кембрийских глин с использованием радиоактивных меток (90Sr, 36Cl) Основными задачами экспериментальных серий были:
1) оценить коэффициенты диффузии синих кембрийских глин;
2) изучить зависимость коэффициента диффузии от концентрации раствора;
3) сравнить скорость самодиффузии ионов в изотонических усло виях с диффузией при наличии градиента ионной силы;
4) оценить коэффициент задержки для ионов стронция по сравне нию с хлорид-ионом.
Для проведения диффузионных экспериментов использованы те же образцы, что и в предыдущих экспериментах. Всего было выполнено три серии экспериментов, направленных на изучение:
- самодиффузии ионов хлора и стронция из свободного раствора в глинистую матрицу;
- самодиффузии ионов стронция и хлора из глинистой матрицы в свободный раствор;
- диффузии стронция и хлора в глинистую матрицу при наличии градиента концентраций по стабильным изотопам.
Перед началом экспериментов образцы глины были перетерты до размеров отдель ных агрегатов менее 1 мм. Далее глина была обработана следующим образом: к 0,4Ц0,5 кг глины добавлялся 1 л раствора SrCl2 концентрацией 0,1 или 3 н (в зависимости от даль нейших условий проведения эксперимента). После тщательного перемешивания проба герметично закрывалась и выдерживалась не менее суток в герметично закрытом химиче ском стакане. Далее раствор отделялся от грунта методом центрифугирования при скоро сти 3 тыс. оборотов в минуту и отбрасывался. После глина обрабатывалась еще дважды аналогичным раствором для полного насыщения обменных позиций ионами стронция и замещения порового раствора на хлорид стронция соответствующей концентрации. Для первых двух экспериментов на этом подготовка глины заканчивалась, а в третьем случае, после насыщения обменного комплекса стронцием, глина многократно обрабатывалась дистиллированной водой, пока концентрация хлоридов не снижалась до значений менее 0,001 н. Концентрация хлоридов контролировалась аргентометрическим методом.
После обработки образцы глины тщательно перемешивались и помещались в хими ческие цилиндры небольшими порциями. Пустые цилиндры предварительно взвешива лись. После добавления каждой порции глина утрамбовывалась. Высота слоя глины во всех экспериментах составляла 20Ц25 см. После уплотнения поверхность глины выравни валась, верхняя часть цилиндра очищалась от остатков глины с помощью фильтровальной бумаги, после чего поверхность глины закрывалась фильтром, который фиксировался пластиковым кольцом.
Далее колонка с глиной заливалась раствором стабильного хлорида стронция соот ветствующей концентрации и выдерживалась 3Ц5 сут.
Рабочие растворы 36Cl и 90Sr готовились из стандартных растворов путем внесения аликвоты последних в заранее подготовленные и выдержанные растворы стабильного хлористого стронция (0,1 н и 3,0 н). Рабочие растворы тщательно перемешивались и ос тавлялись на 3Ц5 сут для гомогенизации и изотопного обмена между стабильными и ра диоактивными изотопами. Замер исходной объемной активности рабочих растворов про водился в объеме 1 мл с помощью стандартных подложек из нержавеющей стали с диа метром активного пятна 20 мм на --радиометре КРК-1 с детектором БДИБ-01. В отли чие от 36Cl определение активности 90Sr проводилось в результате двух замеров: суммар ной активности SrЦ90Y и с перекрытием пробы алюминиевой фольгой плотностью 0,2092 г/см3, которая отсекала всю активность 90Sr и пропускала 23Ц25% активности 90Y (в зависимости от стабильности работы аппаратуры). Эффективность регистрации -излуче ния составила 0,13 для тонкого слоя. Калибровка эффективности для толстых слоев про водилась методом сравнения отношений счета образцов толстого слоя (прямое измерение активности в 1 мл на подложке) и тонкого слоя - (высушивание этого 1 мл на подлож ке) по отношению к стандартным источникам (90SrЦ90Y), входящим в комплект радиомет ров. Рассчитанная эффективность регистрации -излучения в толстом слое для проб с радиоактивной меткой 36Cl в растворе 0,1 н SrCl2 - 0,077, в растворе 3,0 н SrCl2 - 0,043.
Эффективность регистрации по 90Sr (90Y) для 0,1 н SrCl2 - 0,13, 3,0 н SrCl2 - 0,11.
Погрешность измерения при доверительной вероятности 95% и времени измерения 10 с не более 3%. Общая погрешность - не более 6%.
Перед началом экспериментов по диффузии в изотонических и неизотонических условиях в рабочих растворах контролировался уровень рН, который находился в диапа зоне 6,8Ц7,3.
Далее из подготовленных цилиндрических колонок удалялся раствор стабильного хлористого стронция над слоем глины. Цилиндр с глиной взвешивался, и замерялся объ ем, заполненный глиной. На место удаленного раствора вводился исходный радиоак тивный раствор известной активности, приготовленный по вышеописанной методике на основе стабильного SrCl2 той же концентрации, которой насыщалась порода. Объем ис ходного раствора был равен 70 мл. Выбор этой величины лимитировался, с одной сто роны, необходимостью отбора проб в процессе эксперимента, а с другой - необходимо стью обеспечить минимальное отношение объема свободного раствора к объему солевого раствора в толще глины для повышения точности эксперимента. Далее периодически отбирались аликвоты (по 1 мл радиоактивного раствора) над слоем глины из середины водной толщи и замерялась их активность. После очередного измерения аликвота отбра сывалась, чтобы не вносить дополнительную погрешность в определение остаточной активности исходного раствора за счет фона измерительных подложек, устанавливаемого до начала нанесения каждой активности на подложку. Частота отбора проб зависела от характера изменения активности раствора в процессе эксперимента, но не должна быть реже: двух проб в первые сутки, по одной пробе в течение трех суток, далее по одной пробе через сутки в течение 3 дней и по одной пробе через двое суток до окончания экс перимента. Кинетика диффузии радиоактивных изотопов из раствора в глину отслежива лась около месяца до стабилизации активности раствора над поверхностью глины. В про цессе опытов соблюдались условия герметичности экспериментальной системы глина - раствор для исключения испарения рабочих растворов.
Вторая половина данного эксперимента связана с исследованием миграции радио нуклидов из загрязненных грунтов, насыщенных солями хлористого стронция, в рас твор той же концентрации хлористого стронция, но без радиоактивного изотопа. Для это го остатки отработанного радиоактивного раствора выше слоя глины декантировали, и на его место вводили раствор стабильного хлористого стронция объемом 70 мл. Последо вательность отбора следующая: в течение нескольких минут после смены раствора (для определения начальной концентрации), 2 пробы с интервалом 30 мин, 3 пробы с интерва лом 1 ч, 2 пробы с интервалом 2 ч и по две пробы в сутки в течение 3 сут. Необходимость продолжения экспериментов определялась характером зависимости концентрации от времени.
Измерение объемной активности аликвоты производилось в условиях, аналогичных определению активности исходных растворов. Статистическая погрешность измерения объемной активности на радиометре типа КРК-1 зависит от счета пробы, количества па раллельных измерений и фона измерительной аппаратуры и составляла при 3Ц5-кратных параллельных измерениях от 2 до 30% с доверительной вероятностью 95%. Неисключае мая погрешность - не более 3%.
Последним этапом экспериментов по исследованию диффузии являлось изучение вертикального распределения остаточной активности радионуклидов в глине. Для этого декантировали отработанный после десорбции раствор выше слоя глины и разделяли вертикальный профиль глины по слоям, исключая загрязнение нижних слоев верхними (колонка разрезается стеклорезом и глина послойно, начиная с верхнего слоя, отделяется друг от друга). Последовательность разделения слоев (см): 0Ц1;
1Ц2;
2Ц3;
3Ц5;
5Ц7;
7Ц12;
12Ц17;
17Ц22 и более. Для определения влажности экспериментальных пород производили послойное взвешивание разделенных слоев, пробы высушивали при температуре 105 С и после охлаждения в эксикаторе повторно взвешивали. Затем образцы сухих глин измель чали и тщательно перемешивали для отбора представительных проб и проведения -ра диометрических измерений. На подложки той же геометрии проба глины наносилась тонким слоем (масса 100 мг), проба фиксировалась спиртом и после высушивания прово дились измерения -активности подготовленных препаратов на радиометре типа КРК- (до удельной активности 110-6 Ки/кг сухой массы) или на низкофоновом --радиометре УМФ-2000 (удельная активность менее 110-6 Ки/кг сухой массы). Измерения проводили по трем параллельным пробам каждого слоя при 3Ц5-кратном измерении каждой пробы.
Эффективность регистрации -излучения на радиометре УМФ-200 аналогична радио метру КРК-1 и составляет 0,13. Фон радиометра УМФ-2000 по -излучению - не более 0,02 имп./с. Фон радиометра КРК-1 по -излучению - 1,0 имп./с.
Результаты диффузионных экспериментов представлены на рис. 4.28Ц4.34.
При интерпретации результатов диффузионных экспериментов (табл. 4.14) использовалось известное аналитическое решение соответ ствующей геомиграционной задачи [27], из которого, в частности, сле дуют две расчетные формулы:
2 Dмnэфt (4.38) C = C0 exp 3H - для диффузии из свободного раствора в глиняную колонку, Cl, Ки/л t, ч Рис. 4.28. Самодиффузия 36Cl из свободного раствора в колонку.
Sr, Ки/л t, ч Рис. 4.29. Самодиффузия 90Sr из свободного раствора в колонку.
Cl, Ки/л t, ч Рис. 4.30. Диффузия хлоридов из свободного раствора в глину в неизотонических условиях.
Sr, Ки/л t, ч Рис. 4.31. Диффузия стронция из свободного раствора в глину в неизотонических условиях.
Cl, Ки/л t, ч Рис. 4.32. Самодиффузия 36Cl из глины в свободный раствор.
Sr, Ки/л t, ч Рис. 4.33. Самодиффузия 90Sr из глины в свободный раствор.
Рис. 4.34. Распределение активности глины по окончании диффузионного эксперимента.
2 Dмnэф t (4.39) C = C0 1- exp 3H - для диффузии из колонки в свободный раствор. Здесь C - текущая концентрация радионуклида в растворе над глиной;
C0 - начальная кон центрация радионуклида;
t - время;
Dм - коэффициент молекулярной диффузии;
H - толщина слоя раствора над глиной;
nэф = n+Kdп (n - пористость;
Kd - коэффициент сорбционного распределения;
п - плот ность породы) - эффективная пористость.
Если положить, что хлор-ион является инертным компонентом, а коэффициенты молекулярной диффузии изотопов стронция и хлора равны, то полученные данные позволяют оценить коэффициенты сорб ционной задержки радиостронция R = 1+Kdп /n. Так, в изотонических условиях R 8,0 для раствора 0,1 н SrCl2 и R 3,0 для раствора 3,0 н SrCl2.
Таблица 4.14. Опытные условия и расчетные величины комплексного параметра Dмnэф Dмnэф, Термодинамические условия Изотоп n H, см м2/с Самодиффузия 3,0 н SrCl2 Cl 0,59 24,4 3,510- Самодиффузия 3,0 н SrCl2 Sr 0,62 25,0 1,0510- Самодиффузия 0,1 н SrCl2 Cl 0,60 23,5 3,910- Самодиффузия 0,1 н SrCl2 Sr 0,60 22,2 2,810- Бинарная диффузия 3,0 н SrCl2 Cl 0,62 25,0 2,510- Бинарная диффузия 3,0 н SrCl2 Sr 0,66 25,3 2,2510- Бинарная диффузия 0,1 н SrCl2 Cl 0,63 25,0 4,510- Бинарная диффузия 0,1 н SrCl2 Sr 0,61 24,0 5,2510- Как видно, увеличение ионной силы раствора ведет к уменьшению степени сорбируемости радиостронция. Соответствующие расчетные значения коэффициента сорбционного распределения Kd составляют 2,1 см3/г (раствор 0,1 н SrCl2) и 0,6 см3/г (раствор 3 н SrCl2).
В целом результаты лабораторных экспериментов позволяют сде лать следующие выводы:
1) использование радиоактивных меток дает возможность изучать самодиффузию отдельных ионов, не осложненную осмотическими и электрокинетическими процессами;
2) в изотонических условиях не выявлена существенная зависи мость коэффициентов самодиффузии хлорид-ионов от концентрации раствора, в то время как в неизотонических условиях коэффициент диффузии в 0,1 н растворе почти в 2 раза превышал коэффициент диф фузии в 3 н растворе;
3) коэффициент задержки стронция определяется соотношением обменной емкости глины и концентрацией раствора.
Отметим также, что использованные аналитические решения содержат целый ряд допущений, поэтому в будущем необходима коррекция результатов на основе численного моделирования диффузионного процесса. Для такого рода моделирования могут также использоваться данные по распределению изотопов стронция и хлора в опытных колон ках.
Глава 5. ГЕОМИГРАЦИОННЫЕ МОДЕЛИ УЧАСТКОВ СУЩЕСТВУЮЩЕГО И ПОТЕНЦИАЛЬНОГО РАДИОАКТИВНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ ПОДЗЕМНЫХ ВОД 5.1. РЕЗУЛЬТАТЫ МОДЕЛИРОВАНИЯ МИГРАЦИОННОГО ПРОЦЕССА В ОБЛАСТИ ВЛИЯНИЯ ХРАНИЛИЩ РАО ЛСК РАДОН 5.1.1. Геолого-гидрогеологическое описание участка При написании этого раздела использовались технические отчеты ВНИПИЭТ о гидрогеологических и инженерно-геологических изыска ниях в районе ЛСК, а также описание геологических разрезов скважин, пробуренных в районе ЛСК и неподалеку от него.
Геологическое строение участка ЛСК Радон и сопредельных территорий представлено тремя стратиграфическими единицами:
- кристаллический фундамент;
- коренные породы, включающие котлинские отложения венда (нижнекотлинские пески и песчаники, а также верхнекотлинские глины и аргиллиты) и ломоносовские пески и песчаники кембрия;
- четвертичный покров, сложенный верхнечетвертичными и со временными отложениями.
В геологическом строении исследуемой территории участвуют следующие слои (сверху вниз):
1. Современные отложения, представленные техногенными грунтами, морскими песками и торфом.
Техногенные или насыпные грунты распространены в пределах участка достаточно широко;
они состоят из смеси песка, суглинка, супесей с включением гравия и гальки, щебня и строительного мусора. Мощность слоя изменяется от 0,1 до 3,6 м, средняя - 1,05 м. Анализ разреза насыпного слоя по многим десяткам вскрывших его скважин по зволил выявить следующую закономерность: в области распространения естественных мелкозернистых песков основным компонентом насыпного слоя являются тоже мелкозер нистые пески, и, наоборот, на участках распространения естественных крупнозернистых песков они же преобладают в насыпном слое. Следовательно, при перепланировке терри тории использовались в основном местные материалы. Поэтому, с точки зрения грануло метрии всего слоя покровных песков, его искусственную и естественную компоненты можно рассматривать как одно целое [72].
Морские пески развиты локально (вскрыты в северной части территории ЛСК).
Пески коричневой и темно-коричневой окраски, по гранулометрическому составу граве листые и крупнозернистые, неоднородные по составу. Пески плотные и среднеплотные, влажные до водонасыщенных. Мощность слоя колеблется от 0,8 до 4,0 м, среднее значе ние - 1,9 м.
Торф встречается редко, локально, черного и коричневого цвета, средне- и плохо разложившийся. Средняя мощность - 0,2Ц0,4 м.
2. Верхнечетвертичные отложения песчано-глинистого состава. Четких законо мерностей в распределении составляющих эти отложения слоев как в плане, так и по глу бине не выявлено: на одних участках у поверхности залегают супесчаные и суглинистые разности, на других - песчаные. В геологическом строении верхнечетвертичных отложе ний выделяются озерно-ледниковые пески, супеси, суглинки и глины.
Озерно-ледниковые пески серого, коричневого цвета, по гранулометрическому со ставу чаще всего мелкие, неоднородные, наблюдаются включения гравия и гальки. Пески средней плотности, от маловлажных до водонасыщенных. Мощность изменяется от 0,1 до 4,4 м, средняя - 1,4 м.
Озерно-ледниковые ленточные глины характеризуются четко выраженной слоисто стью;
глины серого, темно-серого цвета с тонкими прослойками влажного и водонасы щенного песка. Мощность изменяется от 0,3 до 2,8 м, средняя - 1,7 м.
Озерно-ледниковые супеси и суглинки имеют желтовато-коричневый, коричневый, местами серый цвет. Наблюдаются включения гравия и гальки до 10Ц15%. Мощность супесей колеблется от 0,7 до 2,7 м, суглинков - от 0,5 до 3,2 м.
3. Ледниковые (моренные) отложения. Они представлены двумя разностями - су песями и суглинками серого и темно-серого цвета, с прослойками, линзами водонасы щенного песка, а также с включением гравия и гальки до 25%. Мощность изменяется от 0,3 до 9,8 м, средняя - 3,4 м. За восточной частью забора ЛСК в нижней части моренной толщи вскрыты серые пластичные тиксотропные супеси, отличающиеся от вышеописан ных меньшим количеством включений и способностью терять прочность при механиче ском воздействии. Мощность изменяется от 0,4 до 6,2 м, средняя - 2,0 м.
4. Подморенные озерно-ледниковые отложения. Они локально распространены, встречены лишь в северо-восточной части территории ЛСК на глубине 4,1Ц6,0 м. Отложе ния представлены супесями, местами фациально переходящими в суглинки, в нижней части разреза - пески.
Супеси коричневато-серого цвета, плотные, тонкослоистые, с маломощными про слоями глины и песка, мощность 0,2Ц5,6 м.
Суглинки коричневато-серого цвета с тонкими прослоями песка, мощность 1,0 - 2,5 м.
Пески слагают нижнюю часть разреза. Они коричневого, желтовато-серого цвета, мелкие, водонасыщенные, с редкими включениями гравия и гальки, мощность 0,2Ц1,3 м.
5. Локальная морена. Встречается на отдельных участках на контакте верхнечет вертичных и коренных пород. Представляет собой перемятую кровлю верхнекотлинских глин. Глины голубовато-серые, твердые, с отдельными включениями гравия и гальки;
мощность незначительная - 0,3Ц0,9 м.
6. Нижнекембрийские отложения. Они развиты широко, представлены песками, песчаниками и глинами, переслаивающимися друг с другом (ломоносовский горизонт). В верхней части разреза преобладают пески и песчаники, в нижней - глины.
Пески светло-серого цвета, от мелкозернистых до пылеватых, преимущественно кварцевые, водонасыщенные, мощность 0,9Ц7,1 м.
Песчаники серого и светло-серого цвета, тонко- и мелкозернистые, плотные, чаще всего слабосцементированные, обводненные, мощность 5,5Ц11 м.
7. Отложения верхнекотлинской свиты венда (иногда называемые ляминаритовым горизонтом). Развиты повсеместно, представлены глинами, темно-серого, серого и голу бовато-серого цвета. Глины тонкослоистые, аргиллитоподобные, с прослоями песчаников, светло-серого цвета, кварцевых, слюдистых. В толще глин встречаются линзы и стяжения сидерита. Средняя мощность всего горизонта - 80,0Ц85,0 м.
8. Отложения нижнекотлинской свиты венда представлены переслаиванием пес чаных, алевритовых и глинистых разностей. Толща разделена на три пачки:
Нижняя - гравелито-песчаная или песчаная. В составе этой пачки выделяются два песчаных пласта: первый залегает на кристаллическом фундаменте и представлен песками и песчаниками, мощность 8Ц9 м. Над песчаниками залегают глины мощностью 4,0Ц5,0 м.
Второй пласт залегает над этими глинами и сложен в нижней части песками и песча никами, а в верхней - переслаивающимися с алевролитами глинами;
мощность пласта 4,0Ц5,0 м.
Средняя - глинистая или алевритово-глинистая мощностью 9,0Ц11,0 м.
Верхняя - песчано-алевритовая мощностью 6,0Ц7,0 м.
В разрезе верхней песчано-глинистой (лнадкотлинской) толщи выделяются два водоносных горизонта, разделенные относительным водоупором. Вариации мощностей горизонтов были установлены на основе литологического описания кернового материала, отобранного более чем из 300 скважин.
Рис. 5.1. Структурная карта подошвы первого водоносного горизонта.
Первый водоносный горизонт вмещает грунтовые (безнапорные) воды. Он приурочен к четвертичному надморенному комплексу песков различного генезиса, включая техногенные насыпные пески. Водо упорное основание горизонта находится в интервале абсолютных отме ток 1Ц24 м и наклонено в сторону Финского залива (рис. 5.1). Мощность меняется от 0 до 5 м. Большая часть горизонта сложена песками пыле ватыми и мелкозернистыми, но в районе ЛСК распространены средне- и крупнозернистые пески, несомненно, отличающиеся друг от друга по своим фильтрационным свойствам. С выделенными на основе анализа гранулометрического состава пород зоны ассоциировались с тремя зо нами фильтрационной неоднородности (рис. 5.2).
Рис. 5.2. Схема неоднородности гранулометрического состава песков первого горизонта.
Относительный водоупор объединяет слабопроницаемые слои чет вертичных пород (озерно-ледниковые ленточные глины, суглинки и су песи, моренные супеси и суглинки). Подошва относительного водо упора находится на глубине от Ц4,0 м абсолютных отметок около Фин ского залива и постепенно поднимается на восток до отметки +21,0 м (рис. 5.3). Мощность относительного водоупора колеблется в широких пределах: от 6Ц8 м (в соответствующих зонах подъем водоупорного ос нования в верхнем горизонте приводит к образованию гидрогеологи ческих барьеров) до 0 м (полное исчезновение в разрезе водоупор ного слоя, что обусловливает наличие гидрогеологических окон между первым и вторым водоносными горизонтами). В районе ЛСК относи тельный водоупор разделяет первый и второй водоносные горизонты. У одного из них он служит водоупорным основанием грунтового потока, у другого - определяет слабонапорный характер.
Рис. 5.3. Структурная карта подошвы относительного водоупора.
Второй водоносный горизонт приурочен к пескам и песчаникам ломоносовской свиты кембрия. Водоносный горизонт залегает на лями наритовом водоупоре и представлен в рассматриваемом районе своей краевой областью. Ломоносовский горизонт полностью выклинивается в 500Ц600 м к северу и западу от ЛСК. Его мощность постепенно увели чивается от зоны выклинивания на восток до 8 м (рис. 5.4).
Пьезометрические поверхности обоих горизонтов достаточно близки, хотя на отдельных участках может наблюдаться небольшой разрыв уровней воды, фиксируемый в разноуровенных пьезометрах [72].
Рис. 5.4. Структурная карта подошвы второго водоносного горизонта.
Общие представления о характере фильтрационного потока в объ единенной водоносной толще дает рис. 2.1, на котором показано разме щение основных объектов. Более детальной является схема гидро (пьезо-) изогипс (рис. 5.5), построенная по данным гидрогеологических наблюдений за уровнем воды в 18 скважинах [74, 75];
распределение напоров соответствует зимней межени. Как видно, фильтрационный поток имеет северо-западное направление (к Финскому заливу) со сред ним уклоном около 0,01 м/м. Сезонные колебания уровней подземных вод достигают 0,5Ц1,0 м и являются неблагоприятным фактором с точки зрения эксплуатации хранилищ РАО и взаимосвязи водоносных гори зонтов с зоной аэрации (мощность до 1,5Ц2,0 м), локально загрязненной радиоактивными веществами.
На региональной схеме (рис. 5.5) также выделен и представлен в укрупненном масштабе участок детальных исследований, в пределах которого наблюдаются наиболее значимые изменения гидрохимиче ского режима подземных вод. Помимо площадки ЛСК, данная врезка включает территорию ХЖО, где также размещаются потенциальные источники загрязнения подземных вод. Там же показано расположение основных хранилищ РАО и скважин радиационного контроля. Инфор мация о содержании радионуклидов и суммарной активности в этих скважинах (их количество - около 50) является базовой для последую щего анализа. Прежде, однако, остановимся на причинах, приведших к радиоактивному загрязнению подземных вод.
Y, м 18/ 1800 30/90 500 24 29/ 6/90 16/ 5/90 9 15 9a 20/90 400 6 4b 1000 19/90 15/90 4 3 18 1a 21/90 2 11 800 23/90 20 8/ 22 14/ 24 4/ 46/ 9/ 400 49/ 13/90 3/ 10/ 12/ 300 350 400 450 500 0 200 400 600 800 1000 1200 м Х, Рис. 5.5. Региональная гидрогеологическая схема и локальная врезка - уча сток промплощадок ЛСК и ХЖО.
Кружки на региональной схеме - гидрорежимные скважины;
на локальной врезке чер ными кружками и треугольниками показаны наблюдательные скважины радиационного и гидрорежимного контроля (соответственно ЛСК и ХЖО). Заштрихованные прямоуголь- ники - хранилища с наиболее высоким уровнем утечек.
5.1.2. Описание модели и ее калибрация В качестве базового использовался модельный комплекс PM (Modflow-MT3D) [51], позволяющий с высокой точностью описывать (моделировать) трехмерные фильтрационные и миграционные потоки в неоднородных областях с любыми типами внешних и внутренних гра ничных условий.
Размеры модельной области (см. рис. 5.1Ц5.4) были выбраны с учетом прогнозных оценок, выполненных ранее [35, 72, 74, 75]. Протя женность области примерно равна половине расстояния до береговой линии Финского залива. На границах модели задавались условия I рода, отвечающие известному среднегодовому распределению напоров (уровней) подземных вод (рис. 5.5). Модельное поле было разбито на квадратные блоки 55м;
профиль модели представлен 3 слоями (в соот ветствии с гидрогеологической схематизацией - см. разд. 5.1.1). В соот ветствии с ранее проведенным расчленением разреза на модели задава лись абсолютные отметки кровли и подошвы каждого слоя. Это позво лило описать гидрогеологические процессы с достаточной степенью детальности в профиле, в частности, в модели нашли отражение разли чия в проницаемости и миграционных параметрах между хорошо- и слабопроницаемыми слоями. Таким образом, модельное поле включает 161 040 (2442203) блоков. Также в модели была задана система дре нажей на территории ЛСК.
Первый этап калибрования модели был связан с уточнением фильтрационных параметров пород. При схематизации гидрогеологиче ских условий нижний водоносный горизонт и относительный водоупор рассматривались в качестве однородных по фильтрационным свойст вам. Верхний водоносный горизонт, как уже отмечалось, включает три зоны фильтрационной неоднородности, параметры (коэффициенты фильтрации) которых были уточнены в процессе калибрации модели.
При моделировании задавалось площадное инфильтрационное пи тание = 80 мм/год [72]. Хранилища РАО (цепочка зданий 669Б1,2 - 668АЦ668Ц465Ц462Ц57) имитировались путем задания источников до полнительного инфильтрационного питания.
Фильтрационная задача решалась в безнапорной стационарной по становке.
Калибрация модели осуществлялась посредством сопоставления результатов решения фильтрационной и миграционной задач с данными наблюдений за уровнем подземных вод и распределением концентраций трития в зоне влияния утечек из ЛСК. При этом подбирались (уточня лись) фильтрационные свойства пород и интенсивность потока радио активных растворов в пласт из источников загрязнения. Так как вели чина утечек из зданий принималась равной значению площадной ин фильтрации, то, по сути, в результате модельного подбора оценивались концентрации радионуклидов в жидкой фазе отходов. Необходимость в такой оценке возникла в связи с весьма большим разбросом значений концентраций, полученных по данным режимных наблюдений (см.
табл. 2.1). При решении миграционных задач пористость пород прини малась равной 30%, константа продольной дисперсии - 5,0 м, попереч ной - 1,5 м.
Подобранное распределение проницаемости пород и величины утечек приведены в табл. 5.1 и 5.2. О результатах калибрации можно судить из сравнения данных моделирования и наблюдений (рис. 5.6, табл. 5.3).
Таблица 5.1. Фильтрационная структура модели Гидрогеологическое Плановые зоны неодно- Коэффициент фильт- подразделение родности рации, м/сут Зона 1: крупнозернистые 1-й водоносный горизонт Зона 2: среднезернистые (пески) Зона 3: мелкозернистые Относительный водоупор Однородный 0, (глины, суглинки, супеси) 2-й водоносный горизонт Однородный (пески, песчаники) Таблица 5.2. Характеристика утечек из зданий Концентрация С, кБк/м № здания 3 Н Sr 57 6700 668, 462, 465 48000 668Б1 40000 668Б2 40000 668А 10000 Таблица 5.3. Результаты калибрации модели Напоры, м № сква- Абсолютная Относительная Фактические, Модельные, жины ошибка, Н, м ошибка, Нотн, % Нф, м Нм, м 13/90 19,33 19,18 0,15 1, 14/90 19,28 18,93 0,35 1, 15/90 19,34 19,45 - 0,11 0, 16/90 19,30 18,95 0,38 1, 19/90 15,6 15,90 - 0,30 1, 20/90 15,36 15,90 - 0,54 3, 21/90 15,65 15,83 - 0,18 1, 22/90 14,32 14,87 - 0,55 3, 23/90 16,08 15,99 0,09 0, X, м 400 500 600 700 800 900 1000 Y, м Рис. 5.6. Сравнение натурных наблюдений (сплошные линии) и результатов моделирования (пунктирные) подземного распространения трития.
Таким образом, средняя относительная ошибка в определении на поров не превышает 1,87%, при этом ошибка в расчете средних гидрав лических градиентов фильтрационного потока - менее 3% для всей мо делируемой области.
5.1.3. Прогнозные оценки Модельные оценки проводились применительно к условиям ми грации двух наиболее опасных радионуклидов - трития (химически инертный компонент) и радиоактивного стронция (сорбируемый ком понент). При моделировании миграции радиостронция сорбционный процесс рассматривался как равновесный, подчиняющийся нелинейной изотерме Фрейндлиха (разд. 4.3).
Наблюдаемые в настоящее время гидрогеохимические аномалии в пределах площадки ЛСК отвечают примерно 20Ц25-летнему периоду Расстояние, м а 10 лет 30 лет 700 50 лет 100 лет 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 Расстояние, м б Расстояние, м 10 лет 30 лет 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 Расстояние, м 50 лет Рис. 5.7. Миграция трития в грунтовых водах первого водоносного горизонта (первый (а) и второй (б) сценарии).
300 Сплошные линии - изолинии концентраций (кБк/л), пунктирные - уровенная поверхность подземных вод (м).
100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 Расстояние, м потерь радиоактивных растворов из хранилищ РАО. Естественно, осо бый интерес вызывают долговременные прогнозные оценки дальней шего распространения радионуклидов с потоком подземных вод. Эти оценки также могут быть выполнены с помощью математического мо делирования.
Прогнозирование радиоактивного загрязнения подземных вод про водилось применительно к двум сценариям воздействия. В первом сце нарии принималось заведомо завышенное техногенное воздействие на подземные воды, приводящее к наиболее консервативным оценкам:
считалось, что в прогнозный период интенсивность поступления за грязняющих растворов из хранилищ РАО будет примерно отвечать уровню, установленному в процессе калибрации модели. На самом деле, в данной предпосылке заложен большой запас надежности, поскольку консервация хранилищ и выполненные на комбинате мероприятия по локализации загрязнения способствуют постоянному сокращению мас штабов радиационного воздействия на окружающую среду в целом и на подземные воды, в частности.
Второй, наиболее реалистичный сценарий связывался с ограни ченной продолжительностью (20 лет) утечек из хранилищ РАО;
счита лось, что по истечении данного периода радиоактивное воздействие этих источников на подземные воды прекращается.
Сопоставление прогнозных полей загрязнения, рассчитанных для три тия на различные моменты времени, между собой и с предшест вующими расчетами, показывает, что уже в настоящее время наблюда ется относительная стабилизация высококонцентрационной области ореола загрязнения (рис. 5.7, а, б). В ближайшие 20Ц30 лет можно ожи дать некоторое смещение по потоку подземных вод изолиний относи тельной концентрацииC =10-310-4;
в абсолютных значениях это кон центрации порядка 103104 Бк/л, что соответствует значениям УВвода.
Анализ данных моделирования показывает, что гидрогеологические барьеры (разд. 5.1.1) во втором водоносном горизонте замедляют рас пространение трития в подземных водах, а гидрогеологические окна способствуют перетеканию загрязненных вод из верхнего горизонта в нижний, что совпадает с выводами работы [72]. Дренажная система ока зывает весьма слабое сдерживающее влияние на интенсивность загряз нения подземных вод. Так, например, суммарная разгрузка трития в дрены за рассматриваемый период не превышает 0,1% от общего его поступления в водоносную систему.
Расстояние, м 10 лет 30 лет 50 лет 100 лет 500 600 700 800 900 1000 500 600 700 800 900 1000 Расстояние, м Рис. 5.8. Миграция стронция в грунтовых водах первого водоносного горизонта (первый сценарий).
Для стронция-90 стационарное прогнозное поле загрязнения под земных вод представлено на рис. 5.8, где крайняя изолиния концентра ции отвечает примерно двукратному превышению фоновых концентра ций стронция-90 в составе природных вод. Из этого следует, что сорб ционные процессы приводят к практически полной локализации ореола в пределах области порядка 150 м вниз по потоку подземных вод от участка складирования РАО. При моделировании равновесная сорбция описывалась изотермой Фрейндлиха (разд. 4.3) при значении параметра 1-ns s =19,9 и ns = 0,89 (плотность породы п = 1,6 г/см3).
KF (Бк/см3) В целом стабилизация ореолов радиоактивного загрязнения под земных вод участка обусловлена тремя факторами - радиоактивным распадом в сочетании с сорбционными взаимодействиями, поперечной гидродисперсией и инфильтрационным разбавлением загрязняющих растворов.
Все сказанное делает достаточно актуальным дальнейшее изуче ние физико-химических взаимодействий при миграции, что должно по зволить повысить надежность прогнозирования полей загрязнения под земных вод, характеризующихся ультранизкими значениями концен траций. Кроме того, в данной постановке задачи не учитывался гистере зис сорбционных взаимодействий. Данному аспекту проблемы будут посвящены дальнейшие исследования. Кроме того, планируется оце нить надежность используемых методов численного решения миграци онных задач при описании распределения ультранизких концентраций.
5.1.4. Оценка индивидуальных доз и радиационного риска Оценки доз и радиационного риска выполнены в соответствии с нормативами и критериями НРБ-99.
В качестве основного критерия принят индивидуальный радиационный риск. Нор мированное предельное значение индивидуального риска для техногенного облучения населения составляет 510-5 год-1 (за счет всех источников радиационного воздействия на человека). Дозовая нагрузка на население г. Сосновый Бор от воздействия протечек ХТРО ЛСК Радон может формироваться по двум пищевым цепям - питьевой и рыбной.
Прогноз распространения 90Sr в подземных водах с учетом сорбционных процессов показывает, что в результате стабилизации ореола фронт загрязнения от ХТРО ЛСК Ра дон даже за 100 лет и более не дойдет до береговой линии Копорской губы Финского залива. Следовательно, воздействие радиостронция на человека по рыбной пищевой це почке по данным настоящего прогноза исключено.
Тритиевые воды, распространяющиеся от Ленспецкомбината, достигнут берега Ко порской губы через 20Ц30 лет, при этом концентрация радионуклида на фронте загрязне ния будет составлять около 10 кБк/л, что выше его фоновых концентраций примерно на 2Ц3 порядка. Однако, из-за значительного разбавления загрязненных грунтовых вод при брежными водами Копорской губы и низкой степени биологического усвоения трития ихтиоценозами, дозовая квота облучения человека тритием за счет рыбной пищевой це почки незначительна.
Дополнительные консервативные прогнозные оценки риска могут быть выполнены, исходя из допущения, что загрязненные тритием грунтовые воды (активностью до 100 кБк/л) попадают в водовод, проходящий вдоль промзоны от р. Систа к г. Сосновый Бор, и непосредственно без разбавления поступают в систему питьевого водоснабжения города в течение одного месяца. Расчеты показывают, что даже при таких условиях мак симальный уровень радиационного риска будет в 2 раза ниже предела индивидуального риска для техногенного облучения лиц из населения, регламентированного НРБ-99. Сле дует отметить, что в предлагаемом сценарии оценка риска проведена с некоторым запа сом надежности, так как в случае подобной аварии тритиевое загрязнение должно сопро вождаться разбавлением по пути следования к потребителям.
Таким образом, данные предварительных прогнозов дают основа ния для оптимистических выводов: существовавшие утечки радионук лидов из хранилищ не приведут к значимому загрязнению подземных вод вдоль береговой линии Копорской губы, ибо радиоактивный распад, поперечная гидродисперсия и инфильтрационное разбавление стабили зируют ореолы радиоактивного загрязнения;
дополнительный запас на дежности прогноза обеспечивается частично необратимым характером сорбционных процессов и затухающим характером утечек из хранилищ.
Разработанная методика, привязанная к данной территории, может быть применена для долгосрочного прогноза радиоактивного загрязне ния подземной гидросферы в случае аварий на других объектах атомно промышленного комплекса г. Сосновый Бор [35].
5.2. ПРОГНОЗ ПОТЕНЦИАЛЬНОГО РАДИОНУКЛИДНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ ПОДЗЕМНЫХ ВОД ПРИ ЭКСПЛУАТАЦИИ ЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК 5.2.1. Постановка проблемы Постоянное совершенствование проектных и технологических ре шений, модернизация оборудования промышленных и эксперименталь ных атомных комплексов, а также ужесточение требований к его экс плуатации способствуют непрерывному повышению безопасности атомной энергетики (или отдельных установок). Несмотря на это, боль шинство специалистов сходятся во мнении, что не только сейчас, но и в обозримом будущем нельзя полностью исключить вероятность возник новения на АЭС аварийных ситуаций, связанных с неконтролируемым поступлением (выбросами) радиоактивных веществ в окружающую среду [12, 18]. Поэтому вполне обоснованными представляются требо вания к прогнозным гидрогеоэкологическим оценкам возможных по следствий аварий на такого рода объектах [27, 53]. При этом согласно международным требованиям, сформулированным и утвержденным МАГАТЭ, проекты реакторных установок и атомных станций должны сопровождаться оценкой вероятных последствий наиболее тяжелых запроектных аварий.
В соответствующих нормативных документах [54] подчеркивается особая важность прогнозирования влияния подобного воздействия на подземные воды, которые наряду с атмосферой, поверхностными во дами и почвой несут основную техногенную нагрузку;
при этом акку муляция радионуклидов в грунтах и подземных водах носит наиболее устойчивый характер. К сожалению, существующие рекомендации по методикам прогнозирования написаны в довольно формальной манере и слабо отражают специфику проблемы. Поэтому специальный раздел настоящей работы посвящен вопросам увязки сценариев запроектных аварий с комплексом гидрогеологических моделей, что, в частности, позволяет включить в последние показатели, отражающие характер и интенсивность воздействия на подземную гидросферу при авариях на АЭС. В обосновании этого направления принимали в разное время уча стие специалисты АТОМЭНЕРГОПРОЕКТа, Кольского научного цен тра РАН и НИТИ.
Настоящий раздел посвящен главным образом гидрогеоэкологиче ской оценке последствий потенциальных аварий на ядерных установках (реакторах). При этом собственно аварийные сценарии применительно к ЛАЭС не рассматриваются, т.е. такого рода анализ носит концептуаль ный характер. Данные по аварийным выбросам (разд. 5.2.2.2) приняты по аналогии с результатами риск-анализа, проведенного специалистами соответствующего профиля для других АЭС. При этом будем считать, что одним из важных гидрогеологических объектов, находящихся в зоне потенциального воздействия выбросов ЛАЭС, является месторождение подземных вод Ижорского плато. Подземные воды, служащие главным источником хозяйственного и питьевого водоснабжения, на данном участке относительно слабо защищены с поверхности (в силу гидрогео логических условий) от внешнего воздействия, так что соответствую щие оценки представляются достаточно актуальными.
5.2.2. Характер и интенсивность источников загрязнения подземных вод при запроектных авариях на АЭС 5.2.2.1. ОСНОВНЫЕ ПРЕДСТАВЛЕНИЯ ОБ АВАРИЯХ НА АЭС И ХАРАКТЕРЕ ИХ ВОЗДЕЙСТВИЯ НА ПОДЗЕМНЫЕ ВОДЫ С целью введения единообразной оценки масштабов различных происшествий и аварий на атомных станциях и выдачи о них информа ции в виде, понятном для населения, МАГАТЭ разработана междуна родная шкала событий на АЭС. События, классифицируемые по этой шкале, подразделяются на семь уровней. Каждый последующий уровень аварии, начиная с максимальной (лседьмого уровня), отличается от предыдущего в 10 раз - или по суммарному выбросу в окружающую среду радиоактивных продуктов деления, радиологически эквивалент ному выбросу 131J, или по облучению населения. Так, авария седьмого уровня, квалифицируемая как крупная, характеризуется интенсивным внешним выбросом. События, которые не являются существенными для безопасности, классифицируются на такой шкале нулевым уровнем.
Аварии на АЭС разделяются на проектные и запроектные. Для за проектных аварий, связанных с тяжелым повреждением вплоть до пол ного разрушения или расплавления активной зоны, свойственен выброс радиоактивных продуктов в окружающую среду в концентрациях, ра диобиологически эквивалентных порядка сотен-тысяч ТБк 131J и более.
Величина аварийного выброса радиоактивных продуктов зависит от следующих факторов:
1) степени повреждения топливных элементов, определяющей выход радиоактив ных продуктов из топлива в теплоноситель;
2) степени повреждения системы циркуляции теплоносителя, определяющей выход радиоактивных продуктов в защитную оболочку;
3) степени разрушенности активной зоны из-за отказа систем охлаждения с одно временным отказом системы локализации;
4) состояния систем локализации, определяющего выход радиоактивных продуктов в окружающую среду.
В зависимости от сочетания неблагоприятных аварийных факто ров для оценки величин и частот выбросов разработаны группы сцена риев.
Для оценки миграции радионуклидов с грунтовыми водами в рай оне размещения АЭС будут рассматриваться воздействия, обусловлен ные двумя типами радиационных аварий на блоках с водно-водяным типом реакторов. При этом анализ ограничивается оценкой гидрогео экологических последствий наиболее тяжелых аварий, относящихся к 5-му и 6-му классам шкалы МАГАТЭ, вероятность которых для проек тируемых блоков имеет порядок 10-7 реактор в год.
Так, радиационное воздействие на окружающую среду для данного класса аварий на ранней фазе (до 10 сут) может быть полностью опре делено внешним излучением аварийного шлейфа и содержанием в нем радиоактивных аэрозолей. В этом случае необходим прогноз радиоак тивного загрязнения водоносных горизонтов за счет площадной ин фильтрации радиоактивных продуктов с поверхности - так называемый чернобыльский тип загрязнения подземных вод. Кроме того, возмо жен случай непрямого выброса в атмосферу, когда существуют обход ные пути контаймента, включая задержку соседними зданиями.
Другим, не менее серьезным случаем такого рода аварий может быть протечка радиоактивных вод аварийного бассейна, не обнаружен ная в течение определенного времени, которая является источником прямого заражения грунтовых вод, сосредоточенным на небольшой площади.
Для гидрогеоэкологических исследований требуются увязка раз личных сценариев аварий с гидрогеологическими моделями, а также разработка оригинальных расчетных методик применительно к анализу радионуклидного загрязнения подземных вод.
5.2.2.2. ПАРАМЕТРЫ, ХАРАКТЕРИЗУЮЩИЕ ВОЗДЕЙСТВИЕ НА ПОДЗЕМНУЮ ГИДРОСФЕРУ ПРИ РАЗЛИЧНЫХ СЦЕНАРИЯХ АВАРИЙ НА РЕАКТОРНЫХ БЛОКАХ Задачей настоящего раздела является увязка сценариев тяжелых аварий на АЭС с комплексом гидрогеологических моделей. Соответст вующие оценки составляют важную часть риск-анализа в общей кон цепции безопасности АЭС. Для оценки гидрогеоэкологических послед ствий аварийных выбросов на АЭС рассмотрим особенности радиаци онных аварий на энергоблоках заданного типа (табл. 5.4), относящихся к 5-му и 6-му классам шкалы МАГАТЭ.
Сразу же отметим, что спектр высвобождающихся при авариях ра дионуклидов необычайно широк. В то же время самый общий анализ показывает, что главную опасность для подземных вод представляют радиоцезий (137Cs), радиостронций (90Sr), в меньшей степени - радиоак тивный иод (131J) и в отдельных случаях радиоцерий (144Се);
остальные изотопы либо достаточно быстро распадаются, либо содержатся в низ ких концентрациях.
Таблица 5.4. Модельные параметры радиоактивных выбросов при тяжелых запроектных авариях на АЭС Первый сценарий Второй сценарий ДУАнас 10-10, Радионуклид С0, Ки/л Q0, л/ч t, сут Pf, Ки/км2 Ки/л Cs 2,0 10 3 10 25, Sr 0,2 10 3 1 12, Примечание. Pf - плотность загрязнения поверхности при осаждении радионукли дов из атмосферного выброса, С0 - концентрация радионуклидов в конденсате, Q0 - ин тенсивность возможной утечки, t - период этой утечки.
Первый канал высвобождения радиоактивности. Постулируется авария, связанная со значительным разрушением топлива и газо-аэро зольным выбросом в атмосферу радиоактивных долгоживущих нукли дов с последующим осаждением их на дневную поверхность. Данная ситуация отвечает предельному аварийному выбросу, который регла ментируется национальными требованиями для тяжелых аварий. Мето дика расчета плотности (Рf) осаждения радионуклидов хорошо разрабо тана. В частности, в параметрах функции Рf = Рf (x,y) могут быть учтены ландшафтные особенности территории, а также погодные условия.
Так, расчеты показывают, что указанные в сводной табл. 5.4 пре дельные уровни поверхностного загрязнения могут быть достигнуты: в зоне радиусом 2,5 км вокруг АЭС при равномерном рассеивании низ кого аварийного факела;
на расстояниях, значительно превышающих размеры промплощадки (до 25 км и более), при высоком аварийном шлейфе в направлении по ветру.
Осаждение продуктов деления за счет сухого выпадения и вымы вания приводит к поверхностному загрязнению района размещения АЭС с максимальной плотностью, характеризуемой данными табл. 5.4.
Интересно сопоставить только что приведенные модельные результаты с данными для территорий, подвергшихся воздействию Чернобыльской аварии. Так, в пределах 30-километровой зоны плотность Рf заражения отдельных участков сразу после аварии достигала многих тысяч Kюри на 1 км2;
на значительном удалении от эпицентра аварии (до нескольких сотен и тысяч километров, - например, отдельные районы Брянской и Тульской областей) были зарегистрированы пятна с Pf до 40 Ки/км2.
Радиоактивно зараженные территории рассматриваются как рас средоточенные (площадные) источники;
последующее загрязнение под земных вод происходит через зону аэрации. Для представленной аварии возможно изменение качества подземных вод по всей площади их рас пространения - от области питания до зон разгрузки.
Второй канал высвобождения радиоактивности связывается с про течкой жидкого теплоносителя в пределах относительно локальной об ласти размещения реакторного блока. Характеристики протечки оп ределяются целой группой сценариев постулированных аварий, при которых наступают повреждение активной зоны реактора и отказ обо рудования по локализации аварии. В данном случае (табл. 5.4) постули руется авария, связанная с разрывом главного циркуляционного трубо провода в первом рабочем контуре реактора, что приводит к истечению теплоносителя в бассейн аварийного охлаждения.
В дальнейшем характер воздействия на подземные воды будет оп ределяться фильтрацией радиоактивного раствора через бетонное осно вание.
Наиболее тяжелый случай, когда в бетонном основании бассейна имеются крупные трещины. Тогда уход раствора через трещины будет осуществляться весьма интенсивно, чему способствует и его высокая температура. В другом, более мягком, варианте пред полагается конвективно-диффузионное движение конденсата только по порам бетона, что затрудняет попадание конденсата в подземные воды.
В наименее благоприятном случае протечка радиоактивных вод аварийного бассейна является источником прямого заражения грунто вых и подземных вод. Например, в рамках принятой модели при аварии на реакторе типа ВВР-640 общее поступление в грунтовые воды соста вит (от содержания в топливе): для 137Cs - 0,35%;
для 90Sr - 0,04%. Мак симальные концентрации радиоактивных элементов в конденсате даны в табл. 5.4.
В большинстве случаев при региональных оценках в миграцион ных моделях источник загрязнения может рассматриваться как точеч ный.
Таким образом, в табл. 5.4 представлены данные, которые важны для последующих гидрогеологических прогнозов качества подземных вод. Они определяют характер граничных условий в миграционных моделях. Далее ограничимся рассмотрением последствий аварии, разви вающейся по второму сценарию, имея в виду, что при оценке прямого воздействия на подземные воды предглинтовой области (первый ава рийный сценарий) может быть использована аналогия с характером раз вития процесса радиоактивного загрязнения подземных вод, исследо ванного применительно к площадке ЛСК Радон.
5.2.3. Оценка последствий радиоактивного загрязнения земной поверхности при атмосферных аварийных выбросах Как уже отмечалось, гидрогеоэкологический анализ последствий аварийного выброса радиоактивных веществ в атмосферу должен вклю чать оценку изменения качества подземных вод на водозаборах и в зо нах родниковой разгрузки Ижорского плато. Данная гидрогеологиче ская структура являлась предметом многочисленных исследований [1, 10, 11, 29, 66], материалы которых дают основу для построения и ка либрации прогнозных моделей. Геолого-гидрогеологические условия достаточно подробно описаны в главе 1. Поэтому здесь ограничимся анализом гидрологической ситуации.
5.2.3.1. ХАРАКТЕРИСТИКА ПОВЕРХНОСТНОГО И ПОДЗЕМНОГО СТОКА Основная цель этого раздела - получить дополнительную инфор мацию о балансе подземных и поверхностных вод, попадающих в об ласть влияния возможных радиоактивных выбросов при авариях на ре акторах.
Подземный сток ордовикского водоносного комплекса (ОВК) со ответствует величине разгрузки подземных вод на периферии и, в част ности, на севере месторождения, где ОВК дренируется нисходящими родниками и пластовыми выходами по склону глинта (см. рис. 1.1).
Подземный сток формируется в верхней наиболее трещиноватой части карбонатной толщи ордовика - активной зоне, которая развита до глу бины 30Ц50 м. Интенсивная трещиноватость усиливается карстовыми процессами. Доля подземного стока в реки составляет 80Ц90% есте ственных ресурсов месторождения.
Для оценки подземного стока рассмотрим условия разгрузки под земных вод ордовика и взаимодействие подземных и речных вод в се верной и западной частях месторождения (табл. 5.5) [11]. В дальнейшем эти данные будут использованы при калибрации моделей и в балансо вых оценках.
На север ОВК дренируется нисходящими источниками и пластовыми выходами по склону глинта. Наиболее крупные родники с дебитом 300Ц500 л/с сосредоточены на абсо лютных отметках 80Ц90 м и приурочены к зонам дробления пород. Здесь берут начало реки Лопухинка-Рудица, Черная, Шингорка, Стрелка, Дудергофка. Подземный приток в них формируется при отсутствии гидравлической связи подземных и речных вод и нисхо дящем родниковом питании. Поверхностные водосборы рек выражены только в пределах склона глинта, и подземные воды практически полностью формируют речной сток.
В западной части месторождения восходящие источники с дебитом до 300 л/с яв ляются истоками таких рек, как Воронка, Копорка, Ломошка, Систа. Реки получают пита ние за счет сосредоточенных выходов подземных вод по берегам и в русле. Их расходы увеличиваются от истока до границ месторождения в 6Ц10 раз, при этом ОВК дренируется полностью. Здесь приток в реки формируется в отсутствие гидравлической связи подзем ных и речных вод при исходящем и восходящем (в истоках) родниковом питании. В доли нах рек имеются значительные поверхностные водосборы. Поэтому в данном случае не обходимо учитывать долю поверхностной составляющей стока.
Таблица 5.5. Характеристика подземного стока, обеспечивающего питание рек на севере Ижорского плато (% обеспеченности) Площадь подземного водосбора, км2 Подземный Модуль под Бассейн реки С поправкой на по- сток, земного стока, Общая верхностный водосбор тыс. м3/сут м3/сут Дудергофка 53 43 20 Стрелка 132 61,30 Шингарка 110 90 66,96 Черная 113 96 26,20 Лопухинка 84 57 13,8 Воронка 132 108 30,2 Копорка 32 21 4,3 Ломашка 107 62 19,0 Систа 144 129 86,4 Всего 0,328106 м3/сут Отношение среднемноголетнего подземного и суммарного стоков равно 0,8, т.е. суммарный сток на 80% формируется за счет подземного.
Доля поверхностного стока составляет 20% [11].
5.2.3.2. ПОСТРОЕНИЕ МАТЕМАТИЧЕСКОЙ МОДЕЛИ ГЕОФИЛЬТРАЦИИ Постановка задачи численного моделирования. Важнейшим элементом исследования закономерностей фильтрации подземных вод является математическое (численное) моделирование. Интерпретация соответствующих модельных решений должна проводиться в следую щих направлениях:
1) оценка общего водного баланса территории, включающая: а) ус тановление характера распределения инфильтрационного питания под земных вод - показателя, определяющего интенсивность поступления загрязняющих веществ в водоносные горизонты, б) оценку величины разгрузки подземных вод на различных участках в поверхностные водо токи (тем самым появляется возможность определения степени опосре дованного влияния загрязненных подземных вод на поверхностные во ды);
2) изучение поля фильтрационных параметров водоносного пласта и распределения уровней подземных вод в пределах рассматриваемого района;
это дает возможность описать поле скоростей фильтрации и соответственно решить на базе этих данных задачу формирования орео лов радиоактивного загрязнения подземных вод.
Получение перечисленной информации предполагает решение об ратной задачи геофильтрации. Точность такого решения определяется, с одной стороны, полнотой использования при построении математиче ской модели первичной информации (данных опытно-фильтрационных опробований и режимных наблюдений), с другой - надежностью гео фильтрационной схематизации.
Схематизация условий геофильтрации. Гидродинамические границы модели и их физико-математическое представление в числен ной схеме выбирались, исходя из анализа общей геолого-гидрогеологи ческой ситуации, а также уже существующих моделей фильтрации Ижорского плато [1, 81]. Внешними границами модели служили эле менты структуры гидродинамической сетки движения подземных вод - гидроизогипсы в ордовикском водоносном комплексе (см. рис. 1.1), ко торые ассоциировались с границами I рода (H = const).
На востоке и западе граница проходит по гидроизогипсе +80 м. На юге также зада валась граница I рода, которая представляла собой контур с заданным (по результатам наблюдений) распределением напоров.
Родниковый сток моделировался в виде задания граничного усло вия III рода по линии глинта в виде дискретно распределенных источ ников. При таком представлении границы расходы родниковой раз грузки получаются из решения модельной задачи, что делает ее более корректной в сравнении с ранее выполненными исследованиями [66].
Для реализации искусственной разгрузки подземных вод (сква жинного водоотбора подземных вод) в соответствующие блоки модели задавались стоки, равные расходу эксплуатационных скважин, водоот бор которых составлял не менее 0,1 тыс. м3/сут.
В разрезе область фильтрации принималась четырехслойной:
1) зона распространения пород с наибольшей трещиноватостью ордо викского горизонта, где происходит формирование основного расхода фильтрационного потока;
2) нижняя часть ордовикского горизонта;
3) пакерортско-леэтский относительно водоупорный горизонт;
4) кем бро-ордовикский водоносный горизонт. Профильная граница модели проходила по кровле водоупора (котлинский водоупор).
Степень влияния уклона водоупора на изменение расхода фильтрационного потока в безнапорных водоносных горизонтах оценивалась с использованием решений В.С. Коз лова и Н.Н. Павловского Анализ этих решений позволил сделать вывод, что при данных глубинах и расстояниях уклон водоупора слабо сказывается на соответствующих гидро геологических характеристиках.
При построении матрицы зон фильтрационной неоднородности мы исходили из особенностей строения водоносного комплекса. Так, ин тенсивная трещиноватость, усиленная карстовыми процессами, обусло вила высокую проницаемость ордовикских отложений. Водопроводи мость (Т) здесь 2000Ц2500 м2/сут, на отдельных участках до 10 000 м2/сут. Для нижней части ордовикских отложений водопроводи мость уменьшалась в несколько раз. Водопроводимость кембро-ордо викского водоносного горизонта изменялась от 50 до 400 м2/сут. Таким образом, изучаемая толща характеризовалась как резко неоднородная в фильтрационном отношении.
Площадное распределение инфильтрации носит неравномерный характер. Равнинный рельеф, интенсивное развитие поверхностных форм карста, высокая проницаемость зоны аэрации способствуют по глощению атмосферных осадков. Благодаря этому на возвышенности поверхностный сток практически отсутствует. Среднемноголетнее ко личество осадков, выпадающих на Ижорскую возвышенность, состав ляет 523 мм, тогда максимальный модуль инфильтрационного питания = 510-4 м/сут. Исходя из этого, задавалась матрица инфильтрации, ко торая впоследствии была скорректирована по результатам решения об ратной задачи.
Область фильтрации была разбита на 4524 (7858) модельных блоков размером 10001000 м. Численное решение задачи отыскивалось с помощью программы MODFLOW [55]. Учитывая балансовый харак тер модели, фильтрационная задача решалась в стационарной постанов ке.
Для калибрации модели использовалась карта гидроизогипс Ижор ского месторождения (см. рис. 1.1), которая дает достаточно объектив ную информацию о распределении напоров подземных вод в ОВК, а также расходные статьи фильтрационного баланса (см. разд. 5.2.3.1).
5.2.3.3. РЕЗУЛЬТАТЫ РЕШЕНИЯ ОБРАТНОЙ ЗАДАЧИ Решение обратной задачи заключалось в целенаправленном под боре значений проницаемости и инфильтрационного питания по от дельным зонам неоднородности, позволяющим добиться наилучшего совпадения получаемых на модели результатов с данными о реальном распределении уровней и расходов подземных вод.
Контроль точности решения задачи проводился: а) по величинам уровней подземных вод в скважинах режимной сети;
сопоставление проводилось по абсолютному значению отклонения (Н) модельных и фактических уровней;
б) по суммарной разгрузке подземных вод ОВК, а также разгрузке по бассейнам рек - Стрелка, Шингарка, Черная, Ворон ка, Копорка, Ломашка, Систа;
в) по расходу единичных родников.
Первые варианты просчета на модели подтвердили правильность принятых предпосылок схематизации;
достаточно быстро удалось до биться удовлетворительного совпадения модельных данных с натур ными. Погрешности воспроизведения уровней в пределах моделируе мой области изменяются в пределах от 5 до 10%, что отвечает требова ниям детальности и надежности дальнейшего анализа.
Скорректированные таким образом поля суммарной проводимости и инфильтрационного питания подземных вод представлены на рис. 5. и 5.10. Полученные матрицы непосредственно использовались при по строении модели массопереноса.
Важным результатом моделирования является оценка водного ба ланса рассматриваемой области, которая отражает распределение фильтрационного потока по модельным блокам с тем или иным типом граничных условий (табл. 5.6). Это дает возможность оценить общий вынос с подземными водами загрязняющих веществ в случае попадания их в подземные воды при аварийных ситуациях на АЭС.
Таблица 5.6. Основные статьи фильтрационного баланса модели Характеристики Значения, тыс. м3/сут Инфильтрационное питание Родниковая разгрузка на севере в области питания основных рек Разгрузка по контуру модели с заданным условием I рода Приток к скважинным водозаборам 4630 Тайцы Копорье ПИЯФ Керстолово 2200 - Кикерино Волосово Рис. 5.9. Схема распределения проводимостей ордовикского горизонта (м2/сут).
Копорье Тайцы ПИЯФ Карстолово 0.0005 м/сут 0.0004 м/сут Кикерино Волосово Рис. 5.10. Распределение инфильтрационного питания (м/сут).
р.
О р е д е ж р.
В о р о н к а р.
С и с т а р.
О р е д е ж Как видно, суммарная разгрузка фильтрационного потока на се вере области близка к оценке, полученной независимыми балансовыми методами. Величина суммарного подземного стока, определенная мето дом уравнений связи, составила 162 мм для года 95%-ной обеспеченно сти [10, 16]. Суммарная величина инфильтрационного питания хорошо согласуется с данными модельных исследований [66, 81].
Таким образом, сопоставимость фактических и модельных данных вполне удовлетворительная. Данная модель может использоваться в самых разных направлениях и, в частности, для решения миграционных задач.
5.2.3.4. ВЕРИФИКАЦИЯ МОДЕЛИ ПО ДАННЫМ О ТРИТИЙ/ГЕЛИЙ-3 ВОЗРАСТЕ ПОДЗЕМНЫХ ВОД Теоретические основы тритий/гелий-3 метода датирования молодых подземных вод. На основе изучения изотопной геохимии подземных вод И.Н. Толстихиным и И.Л. Каменским (1969) [43] был предложен тритий/гелий-3 метод их датирования. Основные положения метода сводятся к следующему.
Тритий, привносимый в подземную гидросферу инфильтрацион ными водами, распадается до гелия-3 (3Н 3Не*, период полураспада Т1/2 = 12,26 года). Поскольку тритий и гелий-3 в подземной гидросфере являются консервативными трассерами, количество накопленного три тигенного гелия-3 и остаточного трития определяется только временем пребывания воды в отрыве от атмосферы. Изотопный возраст рассчиты вается по измеренному в одной и той же пробе остаточному количеству трития и накопленному тритигенному гелию-3:
t = (1/p) ln{( 3НеT + 3Н)/ 3Н}, (5.1) где t - возраст воды;
р - постоянная распада;
3Н и 3НеT - текущая кон центрация трития и тритигенного гелия-3, приведенная к одинаковым единицам. Шкала времени, доступная методу, охватывает промежуток от нескольких месяцев до нескольких десятков лет, поэтому в данном случае применим термин молодые воды.
Несколько групп исследователей из России, Европы и Америки выяснили, что для большинства гидрогеологических систем весьма ха рактерным является смешение молодых и древних вод;
в последних присутствует гелий, образующийся в глубоких горизонтах. Причина этого феномена в том, что эманированный породами гелий, образован ный за счет -распада рассеянных урана и тория, не остается на месте в поровом пространстве, а мигрирует: а) вместе с конвективным потоком подземных вод и б) самостоятельно за счет диффузии при наличии гра диента его концентраций между различными участками геологического разреза;
поэтому общий поток гелия на Земле направлен из глубин зем ной коры в атмосферу.
Для расчета пропорций смешения молодых и древних вод, а также вычисления количеств тритигенного гелия-3 и эманированного поро дами гелия-4 можно использовать изотоп неон-20.
Общий анализ эмпирических данных показывает, что применение информации о пространственном распределении гелия позволяет учи тывать геохимические данные при оценке фильтрационных и миграци онных параметров. Действительно, концентрация гелия в каждой кон кретной точке пласта определяется сочетанием параметров, контроли рующих его баланс выше по потоку, вплоть до области питания. По этому гелиевая изотопная система интегрирует информацию об этих параметрах: по пространству от области питания до исследуемой точки и по времени, равному времени добегания воды от области питания, т.е.
по времени пребывания воды в контакте с породами. При этом химиче ская инертность гелия облегчает интерпретацию опытных данных по сравнению с другими изотопными системами.
Исходя из возраста молодых вод, может быть выполнена оценка естественных среднемноголетних ресурсов подземных вод:
QЕ = Vn/t, (5.2) где V - объем пласта, вычисленный по его геометрическим размерам из геологических данных;
n - пористость;
t - возраст молодых вод. Числитель формулы определяет объем воды в пласте, знаменатель - среднее время водообмена (возраст). Естественно, данная оценка может быть выполнена только для замкнутых водосборов типа межгорных долин и микроартезианских бассейнов, а также для участков пластов со строго определенной сет кой движения (когда точка опробования находится в замыкающем створе).
Действительная скорость фильтрации подземных вод (u) может быть рассчитана, если известны датировки для двух и более точек, лежащих на одной линии тока (здесь и далее при плоскопараллельном движении для двух любых точек пласта):
u = l1-2/(t1 - t2), (5.3) здесь l1-2 - расстояние между точками опробования;
t1 и t2 - возраст в точках опробования (знаменатель формулы определяет время фильтрации воды между точками наблюдения).
На базе предыдущей оценки может быть рассчитан коэффициент фильтрации (k) между двумя точками пласта, если известны гидравлический градиент I и пористость n:
k = un/I, (5.3а) где u - действительная скорость фильтрации по данным тритий/гелий-3 датирования.
Наоборот, возможна оценка общей пористости, если известен коэффициент фильтрации по данным опытно-фильтрационных работ (ОФР).
В отличие от оценок, полученных по данным стандартного набора ОФР и опытно-миграционных работ (ОМР), все параметры, рассчитан ные по изотопным данным, являются осредненными для условий пере носа в реальном пространственно-временном диапазоне. При этом на блюдениями оказываются охвачены объемы пород, в сотни и тысячи раз превышающие возможные при изучении переноса по данным ОМР и ОФР.
Датирование подземных вод ордовикского горизонта и расчет балансовых составляющих. В основе исследования лежит изучение изотопного состава легких благородных газов и концентрации трития в подземных водах, откачиваемых водозабором Петербургского инсти тута ядерной физики (ПИЯФ). С помощью измерений были определены изотопные характеристики поступающих к водозабору молодых и древ них вод, тритий/гелиевый возраст вод и пропорции смешения. Полу ченный возраст подземных вод может быть сопоставлен со временем нахождения инфильтрационных вод в пласте, определяемым в рамках модельных расчетов.
Исследованный участок месторождения расположен в пределах бассейна р. Ижоры, соответствующая ему лента тока кембро-ордовик ского водоносного комплекса показана на рис. 5.11. Исток ленты тока находится в центральной части плато;
ее замыкающим створом является Невский глинт;
в западной части ленты поток подземных вод уходит транзитом под девонские отложения. Мощность девонских отложений в районе водозабора 10Ц15 м.
Водозабор ПИЯФ со средним расходом Qвдз = 6,6 тыс. м3/сут экс плуатирует ордовикский водоносный горизонт. В техническом отноше нии водозабор представляет собой 11 скважин, расстояния между кото рыми составляют 250Ц300 м, расстояние между крайними скважинами - 1300 м.
Опробование скважин водозабора для анализа радионуклидного состава водорастворенных газов и концентраций трития было выполне но в два этапа. Первое опробование выполнялось 30 сентября 1991 г. и охватывало все работавшие на тот момент скважины. Второе опробова ние охватывало все скважины, оставшиеся неопробованными к этому моменту;
для контроля была повторно опробована скв. 1.
а б в Рис. 5.11. Гидрогеологическая схема участка размещения водозабора ПИЯФ.
а - расчленение подземных вод Ижорского плато по бассейнам стока [66]. б - подземный водосбор бассейна р. Ижоры: 1 - граница месторождения (Невский глинт);
2 - линии тока, ограничивающие площадь подземного водосбора р. Ижоры;
3 - пограничные линии тока прочих водосборов;
4 - изолинии уровня/напора подземных вод;
5 - площадь выхода на поверхность ордовикских известняков и доломитов (с условно снятым чехлом четвертич ных отложений);
6 - площадь развития девонских относительно слабопроницаемых отло жений;
7 - лента тока, отвечающая области питания и транзита подземных вод водозабора ПИЯФ. в - разрез вдоль ленты тока, замыкаемой водозабором ПИЯФ: 1 - четвертичные суглинки;
2 - девонские отложения;
3 - ордовикские известняки и доломиты;
4 - пески и песчаники кембро-ордовика;
5 - пачка синих кембрийских глин.
Результаты анализа радионуклидного состава водорастворенных благородных газов и концентраций трития в подземных водах, откачи ваемых водозабором ПИЯФ, представлены в табл. 5.7.
Таблица 5.7. Характеристика радионуклидного состава подземных вод Скважина и дата 3 Не/ 4Не 10-6 20Ne/ 4Не Н, ТЕ опробования 1. 30.09.91 0,3660,015 0,4680,008 27 1. 13.04.92 0,3670,008 0,4640, 2. 30.09.91 1,3670,041 1,8990,032 27 4. 13.04.92 0,8860,020 1,0970, 5. 30.09.91 1,3090,040 2,3670,040 35 6. 13.04.92 0,7290,017 0,9420, 7. 30.09.91 1,4330,043 2,4010,041 42 8. 30.09.91 1,1950,037 1,9430,033 21 10. 13.04.92 2,5450,058 3,4050, 11. 13.04.92 1,2270,028 1,7790,046 32 12. 13.04.92 1,8160,041 2,6540,069 21 Видно, что отношения 20Ne/4Не в растворенных газах варьируют от 0,464 до 3,405, всегда оставаясь ниже значений, соответствующих равновесным с атмосферой. Пониже ние этого отношения диагностирует вклад гелия из водовмещающих пород и, следова тельно, наличие древних вод. Максимальный вклад древних вод, оцененный по отноше 3 нию Не/4Не и Ne/4Не, наблюдается для двух наиболее гидравлически нагруженных скважин водозабора.
Анализ гидрогеологических условий участка исследований и конструкций скважин позволяет предположить, что древние воды поступают в ордовикский водоносный гори зонт снизу за счет отжатия из слабопроницаемых отложений кембрийских глин. В ордо викском горизонте древние воды смешиваются и разбавляются потоком молодых под земных вод.
3 Определенные по измеренным отношениям Не/4Не и Ne/4Не (рис. 5.12) изотоп ные характеристики и пропорции смешения молодых и древних вод позволили найти концентрацию тритигенного гелия-3 в молодых водах, которая составляет: [3НеТ] = 7,9410-14 нсм3/г Н2О. Концентрацию трития в молодых водах допустимо принять как среднее из измеренных: [3НМ] [3НСР] = 29 ТЕ.
Установленные величины [3НеТ] и [3HСР] позволяют рассчитать среднее время накопления тритигенного гелия-3 в молодых водах по формуле (5.1):
t = 17,69ln (1 + 4,02110-14[3НеТ]/[3HCP]) 13,53,5 лет, где вариации возраста учитывают как погрешность измерения гелия и трития, так и вариации температуры насыщения инфильтрогенных вод от 0 до 10 оС.
He/4He10- Ne/4He Рис. 5.12. Результаты опробования подземных вод, откачиваемых водозабором ПИЯФ, на изотопный состав водорастворенных газов.
1 - опытные точки, цифра соответствует номеру скважины;
2 - изотопные координаты молодых вод;
3 - изотопные координаты древних вод;
А - изотопные координаты вод, равновесных с атмосферой при температуре от 0 до 10 С. Линии: а - аппроксимирующая точки 1, 6, 4, 11, 2, 12, 10 методом наименьших квадратов, цифры около линии соответст вуют доле древних вод;
б - аккумуляции гелия, эманируемого породами, цифры около линии соответствуют времени накопления (млн лет).
Анализ изотопных соотношений позволил оценить вклад древних вод - в среднем около 0,5%. В абсолютных величинах количество воды, поступающее за счет отжатия из кембрийских глин, можно определить, исходя из дебита водозабора. Так, фактический среднегодовой дебит водозабора QВДЗ составляет около 6500 м3/сут, откуда дебит древних вод ориентировочно QД = QВДЗ0,005 32 м3/сут. Интенсивное поступление древних вод наблюдается только в пределах площади водозабора. Учитывая площадь водозабора S 50104 м2, можно оценить действительные скорости движения воды в верхней части пачки синих глин v = QД/S 10-4 м/сут.
Скважины 5, 7, 8, расположенные в юго-восточной части водозабора вниз по по току подземных вод от центра тяжести водозабора, отклоняются от линии двухкомпо нентного смешения на графике Не/4Не20Ne/4Не и имеют повышенные концентрации трития (рис. 5.12). Это связано, вероятно, с наличием третьей компоненты смешения. В качестве дополнительного источника могут быть названы: 1) поверхностные воды, посту пающие к фильтрам скважин за счет перетекания вдоль ствола;
2) относительно более молодые воды девонских отложений, поступающие в пласт за счет перетекания.
В случае трехкомпонентного смешения, когда третьей компонентой являются по верхностные воды, изотопные координаты этой компоненты отвечают водам, равновес ным с атмосферой по составу растворенных газов. В этом случае из трехкомпонентной диаграммы можно оценить долю поверхностных вод в дебите скважин 5, 7, 8;
она соста вила 28, 21 и 15% соответственно.
Поскольку поверхность участка не заболочена, поступление поверхностных вод к фильтрам скважин возможно только периодически при снеготаянии или затяжных дож дях. В момент опробования интенсивных дождей или снеготаяния не наблюдалось, по этому вероятнее поступление относительно молодых подземных вод из девонских отло жений. Все скважины, имеющие вклад третьей компоненты, расположены вниз по потоку по отношению к остальным скважинам и центру тяжести водозабора. Поэтому для них могут наблюдаться относительно большие градиенты между горизонтами девонских от ложений и ордовикских.
Имеющийся опытный материал не позволяет оценить изотопные координаты вод девонских отложений, однако можно сказать определенно, что их доля в расходе водоза бора будет меньше, чем в случае перетекания поверхностных вод.
Модельные оценки. Для описания структуры фильтрационного потока и оценки времени нахождения инфильтрационных вод, захваты ваемых водозаборными сооружениями, в пласте использовалась про грамма MODPATH [58]. Соответствующий результат достигается в рамках специальных балансово-интерполяционных процедур, реали зуемых программой MODPATH, адаптированной к компьютерному ко ду MODFLOW. Так, на рис. 5.13 представлен характерный частный вариант расчета траекторий (линий тока) частиц, берущих начало в пре делах зоны формирования купола растекания инфильтрационных вод.
Копорье Тайцы Карстолово Кикерино Волосово Рис. 5.13. Структура фильтрационного потока в пределах Ижорского месторождения подземных вод (по данным моделирования).
р.
О р ед е ж Расчетный возраст воды (около 13 лет), отбираемой водозабором ПИЯФ, был получен на модели при эффективной трещиноватости во доносных пород 0,9% - величине, весьма характерной для высокопро ницаемых закарстованных пород. Максимальный размер области за хвата характеризуется положением в плане расчетной линии тока на рис. 5.14. Таким образом, результаты расчета на разработанной числен ной модели не противоречат независимым изотопным исследованиям.
Поэтому можно надеяться на корректность использования такой модели в качестве базового блока для последующих миграционных расчетов.
Y, м ПИЯФ 0 10000 20000 30000 40000 50000 60000 X, м Рис. 5.14. Траектория движения инфильтрационных вод, захватываемых водозабором ПИЯФ.
5.2.3.5. ПРОГНОЗНЫЕ ОЦЕНКИ МИГРАЦИИ РАДИОНУКЛИДОВ ПРИ ГИПОТЕТИЧЕСКИХ АВАРИЯХ НА АЭС В соответствии со вторым аварийным сценарием (разд. 5.2.2.2) здесь рассматривается потенциальное площадное загрязнение подзем ных вод радионуклидами в области формирования безнапорного ре жима фильтрации в ордовикском водоносном комплексе. Причины та кого загрязнения - гипотетические аварии на АЭС. Защищенность ком плекса от загрязнения в целом определяется мощностью, проницаемо стью и сорбционными показателями покровных отложений, а также сорбцией радионуклидов в трещиноватых породах и радиоактивным распадом. Однако наличие закарстованных участков в пределах Ижор ского плато снижает до минимума защитную роль пород в зоне аэрации, ибо возможно прямое попадание радионуклидов в подземные воды че рез карстовые воронки. Именно последнее обстоятельство делает оп равданным обращение к наиболее консервативным расчетным схемам, пренебрегающим влиянием процессов самоочищения инфильтрацион ных вод при их нисходящей миграции. Что касается сорбции на трещи нах ордовикских известняков, то в первом варианте модельных расчетов ее влиянием пренебрегалось.
Для прогноза возможного радиоактивного заражения используется сеточная область фильтрационной модели. Матрицы инфильтрации, проницаемости и мощности горизонта задавались, исходя из решения обратной задачи (разд. 5.2.3.3). Миграционная задача решалась на базе программы МТ3D [61].
Для рассматриваемого воздействия на подземные воды характерен резко нестационарный тип входной концентрационной функции, что связано с импульсным (кратковременным) осаждением на земную по верхность фиксированной массы радиоактивного вещества при условно равномерном его распределении по площади.
Плотность выпадения (Pf) составляет 10 и 1 Ки/км2 - по 137Cs и 90Sr соответственно (табл. 5.4). Если пренебречь задержкой радиоактивно сти в зоне аэрации и предположить, что радионуклиды достаточно бы стро достигают подземных вод в ордовикских отложениях, то в модель ных блоках, попадающих в зону заражения, концентрация составляет Pf, (5.4) С = t где - инфильтрация;
t - период времени, в течение которого проис ходит вымывание радионуклида из приповерхностного слоя (он прини мался равным 100 сут).
Временные графики изменения концентрации радионуклидов, от вечающие различным участкам разгрузки подземных вод по северному контуру Ижорского плато, представлены на рис. 5.15 (осредненные по ряду зон разгрузки потока данные). Их анализ свидетельствует, что в течение первых нескольких лет после инфильтрационного проникнове ния радионуклидов в водоносный горизонт их концентрация находится на уровне значения ДКБ (ДУАнас). Спустя 5Ц10 лет, благодаря разбавле нию загрязненных вод чистыми инфильтрационными водами и радио активному распаду, концентрация радиоцезия и радиостронция начи нает снижаться. По прошествии 30Ц40-летнего периода падение исход ной концентрации достигает двух порядков. Соответствующее распре деление 137Cs в плане (х - у) отражается рис. 5.16. Как видно, характер распределения существенно неоднороден: минимальные значения кон центрации имеют место в центральной части купола растекания под земных вод, где наиболее значимы процессы инфильтрационного раз бавления радиоактивных растворов.
С, Ки/л 1e- Cs- 1e- Sr- 1e- 1e- t, годы 0.01 0.1 1 10 Рис. 5.15. Изменение концентрации радионуклидов в области разгрузки подземных вод по глинту Ижорского плато (консервативная оценка).
Далее была предпринята попытка учета сорбируемости радионуклидов в трещин ном пространстве известняков. В этом случае, как и для комплексов пористых пород, считалось допустимым объединение сорбционного (Кa) и емкостного (n) параметров в обобщенный коэффициент n* = КаSb + n, где Ка - коэффициент сорбционного распределе ния на поверхности трещин, Sb - удельная поверхность блоков. Сорбируемость радионук лидов применительно к данному комплексу пород специально не изучалась. Тем не менее можно ориентироваться на среднеминимальные значения коэффициента Ка [27]: Ка 1 см.
Тогда при Sb = 10 м-1 (характерный размер блоков около 0,5 м) имеем КаSb 0,1.
Как следует из характера концентрационных кривых (рис. 5.17), сорбция радионук лидов способствует снижению пиковых значений концентраций, которые заметно ниже предельно допустимых величин.
Y м, Копорье Тайцы (2-4)e- 40000 Карстолово ПИЯФ (1-2)e- (4-6)e- (8-10)e- (6-8)e- (8-10)e- 0 10000 20000 30000 40000 50000 60000 X, м Рис. 5.16. Характер распределения концентрации 137Cs (Kи/л) в ордовикском водоносном горизонте.
С, Ки/л 1e- Cs- 1e- Sr- 1e- t, годы 0.01 0.1 1 10 Рис. 5.17. Изменение концентрации радионуклидов в области разгрузки потока при наличии сорбционных процессов.
р.
В о р о н к а р.
С и с т а р.
О р е д е ж 5.2.3.6. ОЦЕНКА РАДИАЦИОННЫХ ДОЗ И РИСКА ОТ ЗАПРОЕКТНОЙ АВАРИИ По результатам прогноза (рис. 5.15 - консервативная оценка) максимальные уровни загрязнения подземных вод ордовикского комплекса достигаются в первые 3Ц4 месяца от начала аварии и составляют для 137Cs 150 Бк/л (в 13 раз выше УВвода) и для 90Sr 15 Бк/л (в 3 раза выше УВвода). Расчеты показывают, что в первый год после аварии индивидуальные дозовые нагрузки от потребления воды из скважин резервного источника водоснабжения 137 г. Сосновый Бор (пос. Карстолово) составят 1,62 мЗв (1,33 мЗв - Cs, 0,29 мЗв - Sr).
Данный результат - произведение среднегодовых содержаний радионуклидов 130 Бк/л - Cs, 13 Бк/л - 90Sr на годовое потребление воды (800 л по НРБ-99) и на соответствующий дозовый коэффициент (НРБ-99). При условии, что вероятность постулируемой аварии равна 1, эти дозовые нагрузки соответствуют уровню радиационного риска 1,210-4 год-1, что в два раза выше предела индивидуального риска для населения по НРБ-99. При веро ятности рассматриваемой гипотетической запроектной аварии согласно ОПБ-88/97, рав ной 10-7 год-1, индивидуальный радиационный риск оценивается величиной 1,210-11 год-1, т.е. пренебрежимо мал [62].
Для оценки аварийных рисков целесообразно пользоваться заранее подготовлен ными табулированными дозами и рисками, рассчитанными с помощью гидрогеологиче ской модели, нормированием на единый выброс или единую плотность загрязнения кон кретного радионуклида. Такой подход, основанный на нормированных принципах (Ге оргиевский В.Б, Мельников В.А) позволяет при известном составе и активности аварий ного выброса оперативно получить информацию по облучению населения.
5.3. ЧИСЛЕННОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ГИДРОГЕОЛОГИЧЕСКОЙ СИТУАЦИИ НА УЧАСТКЕ ПРОЕКТИРУЕМОГО ХРАНИЛИЩА РАО В КЕМБРИЙСКИХ ГЛИНАХ 5.3.1. Построение математической модели геофильтрации 5.3.1.1. ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ ЧИСЛЕННОГО МОДЕЛИРОВАНИЯ Целью численного моделирования на данном этапе являлось соз дание региональной геофильтрационной модели, включающей Пред глинтовую низменность и часть Ижорского плато в зоне влияния атом но-промышенного комплекса г. Сосновый Бор (см. рис. 1.1 и 1.2). Мо дель должна удовлетворять следующим требованиям:
- давать представление о водном балансе территории, включая оценку взаимосвязи водоносных горизонтов, залегающих выше и ниже лонтоваского водоупора;
- увязываться с ранее созданной и откалиброванной численной гидрогеологической моделью Ижорского плато;
- включать в себя участок предполагаемого хранилища радиоак тивных отходов в кембрийских глинах (разд. 2.3) и область воздействия хранилища при аварии;
- быть приспособленной для дальнейших миграционных прогно зов, связанных с аварийными ситуациями на СЗЦАЭ и проектируемом хранилище радиоактивных отходов;
- давать возможность делать любые локальные врезки для более детального изучения гидрогеологической ситуации на отдельных участ ках, входящих в региональную модель.
5.3.1.2. СХЕМАТИЗАЦИЯ УСЛОВИЙ ГЕОФИЛЬТРАЦИИ И ОСОБЕННОСТИ ЗАДАНИЯ НА МОДЕЛИ ФИЛЬТРАЦИОННЫХ ПАРАМЕТРОВ И ГИДРОДИНАМИЧЕСКИХ ГРАНИ - Учитывая балансовый характер модели, фильтрационная задача решалась в стационарной напорной постановке.
Гидродинамические границы модели и их физико-математическое представление в численной схеме выбирались, исходя из анализа общей геолого-гидрогеологической ситуации и уже существующих моделей фильтрации Ижорского плато (разд. 5.2.3.2).
Концептуальная схема модели представлена на рис. 5.18Ц5.20. В разрезе область фильтрации принималась трехслойной: первый слой на различных участках отождеств лялся с четвертичным и ордовикским водоносными горизонтами (рис. 5.18);
второй - со ответствовал лонтоваской свите нижнего кембрия (относительный водоупор) или четвер тичному горизонту (рис. 5.19);
третий - задавался для имитации условий фильтрации в ломоносовском водоносном горизонте нижнего кембрия и четвертичном водоносном горизонте (рис. 5.20). Нижняя граница модели проходила по кровле регионального водо упора (верхнекотлинские отложения). Береговая линия Финского залива была задана как граничное условие III рода. Положение и тип остальных гидродинамических границ были различны для каждого слоя. Верхний слой (рис. 5.18) включал зону I выхода на поверх ность ордовикского водоносного горизонта и зону 2 между глинтом и Финским заливом;
на схеме (см. рис. 1.1) - область выхода под четвертичный водоносный горизонт отложе ний нижнего кембрия и протерозоя. Так как перечисленные зоны слабо связаны гидроди намически, на модели они были отделены друг от друга непроницаемой границей II рода.
Pages: | 1 | 2 | 3 | 4 | Книги, научные публикации