примесями индуцирует переход от квазиодномерного Тогда в некоторой области температур T < T < TG поведения спиновых цепочек к трехмерному. В этом магнитная подсистема будет находиться в фазе Грифслучае легированный CuGeO3 следует рассматривать в фитса [18,19], для которой характерна степенная расхокачестве анизотропного антиферромагнетика, для котодимость намагниченности (см. (4)). Как уже отмечалось рого характерен закон КюриЦВейсса (3) с отрицательвыше, формула (4), так же как и закон КюриЦВейсса, ной константой. Действительно, как показано выше, позволяет хорошо описать низкотемпературный участок наилучшая аппроксимация экспериментальных данных роста M1(T )-MSP(T ) для цепочек Cu2+ (рис. 6).
M1(T )-MSP(T ) (рис. 6) достигается при <0.
Ранее о квантовом критическом поведении у CuGeOВ рамках сделанного предположения представляет инсообщалось в работах [16,17,20]. Было показано, что терес оценить для CuGeO3 : Co возможную температуру легирование CuGeO3 магнитной примесью железа на Нееля TN. Согласно теоретическим расчетам [27], при приближении к TN в парамагнитной области T > TN уровне концентраций x 0.01 индуцирует полное подавление спин-пайерлсовского состояния, сопровождаюширина линии ЭПР антиферромагнетика изменяется по щееся возникновением низкотемпературной степенной закону асимптотики намагниченности (4) с показателем стеTN -3/w 1 -. (5) пени 0.35. При этом переход в фазу Гриффитса у T CuGeO3 : Fe происходил при TG 20-70 K [16,17,20].
Интересно, что в отличие от CuGeO3 : Co в случае Из формулы (5) следует, что температуру Нееля можно CuGeO3 : Fe в спектрах ЭПР наблюдалась единственная найти, перестраивая экспериментальную температурную -линия, обусловленная резонансом на цепочках Cu2+.
зависимость w(T) в координатах w-4/3 = f (T ) и далее экстраполируя линейный участок к значению Сравнивая результаты [16,17,20] с данными, полученw-4/3 = 0. Из вставки на рис. 4 видно, что для T 12 K ными в настоящей работе, отметим, во-первых, что в -на кривой w-4/3 = f (T ) действительно наблюдается модели квантового критического поведения параметр Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Высокочастотная ЭПР-спектроскопия купрата германия, легированного кобальтом не является универсальным и зависит от характери- ным соотношением стики случайного поля в образце [16Ц20,29], поэтоw(T ) kBT = 1.99, (6) му значения у CuGeO3, легированного различными g(T ) B магнитными примесями, могут существенно различатькоторое не зависит от амплитуды вмороженного пося. Поэтому наблюдение значения показателя степени ля и обменного интеграла. Данное следствие теории = 0.93 у CuGeO3 : Co не противоречит модели кванОшикавыЦАффлека не только является уникальным в тового критического поведения. Во-вторых, характерная теории ЭПР, но и присуще именно одномерному слутемпература TG = 35 K, обнаруженная у CuGeO3 : Co, чаю [24,32]. В результате сравнение экспериментальных согласуется с оценкой температуры Гриффитса для данных с теоретической зависимостью (6) может слуCuGeO3 : Fe [16,17,20]. Таким образом, модель квантовожить независимым аргументом при определении размерго критического поведения может не только объяснить ности магнитной подсистемы [32].
низкотемпературные особенности намагниченности цеСпецифика предсказываемого в [24,32] поведения напочек Cu2+ уCuGeO3 (рис. 6), но, по-видимому, и интерглядно проявляется в оценке отношения w(T )/ g(T ) претировать особенности магнитных свойств в окрестнов модели трехмерного антиферромагнетика. В этом сти TG, связав их с переходом в фазу Гриффитса.
случае w(T ) в парамагнитной области дается форСледует отметить, что квантовое критическое поведемулой (5) (см. также [27]), а изменение g-фактора ние и степенная зависимость намагниченности (4) могут можно связать с отличием локального магнитного поля возникать в спиновых системах как различной размер(которое непосредственно воздействует на спины) от ности, так и характеризующихся различными типами внешнего, т. е. g(T ) (T ) (последнее предположение магнитных взаимодействий (см. [16] и ссылки в ней).
часто используется при интерпретации данных ЭПР в Поэтому, строго говоря, приведенные выше аргументы спиновых стеклах [33]). В результате для трехмерного в пользу возможного наблюдения квантового критиче- антиферромагнетика можно записать ского режима в CuGeO3, легированном кобальтом, не 3/w(T ) T (T + ) позволяют сделать заключения о сохранении квазиод= A, T > TN, (7) g(T ) (T - TN)3/номерного поведения цепочек Cu2+ в этом материале.
Более того, появление квантовой критической области где коэффициент A зависит от константы связи межи переход в фазу Гриффитса не отвергают возможности ду восприимчивостью и поправкой к g-фактору. Из перехода в магнитоупорядоченную (например, антиферформулы (7) видно, что в трехмерном случае при ромагнитную) фазу при более низких температурах, T TN отношение w(T )/ g(T ), в то время как поскольку для наблюдения квантового критического в теории ОшикавыЦАффлека для одномерного случая поведения достаточно лишь уменьшения температуры w(T )/ g(T) 0 при T 0 (формула (6)).
магнитного перехода вследствие разупорядочения маг- Как следует из данных, полученных в настоящей ранитной подсистемы [29]. боте, у GuGeO3 : Co наблюдается аномальный низкотемпературный рост ширины линии резонанса и g-фактора 4.2. П р о б л е м а о п р е д е л е н и я э ф ф е к т и в н о й на тех цепочках Cu2+, для которых не учитываемая размерности магнитной подсистемы цев теории ОшикавыЦАффлека димеризация полностью почек Cu2+. Как видно из приведенного выше обподавлена (рис. 4 и 3, а также обсуждение в п. 4.1).
суждения, для последовательной и согласованной инОдновременно в экспериментальных данных M(T ) для терпретации экспериментальных данных, полученных в цепочек Cu2+ (рис. 6) в области T > 2 K отсутствунастоящей работе, необходимо определить эффективют особенности, характерные для антиферромагнитного ную размерность магнитной подсистемы цепочек Cu2+.
упорядочения (см. также оценку величины TN, следуОчевидно, что для решения этой задачи данных, предющую из температурной зависимости ширины линии ставленных на рис. 5Ц6, оказывается недостаточно. По(вставка на рис. 4)). Таким образом, формулы (6) и (7) этому представляет интерес рассмотреть те возможномогут быть использованы для анализа экспериментальсти, которые вытекают из существующих теоретических ных данных рис. 3, 4.
представлений о температурных зависимостях ширины Расчет отношения w(T )/ g(T ) проводился в предполинии и g-фактора (рис. 3, 4).
ожении g(T) =g(T )-g(30 K) (вставка на рис. 3), а Сравнительно недавно Ошикава и Аффлек предлозначения w(T) для цепочек Cu2+ брались из рис. 4. Пожили новую теорию ЭПР для одномерных однородных лученный результат для T < 20 K представлен на рис. антиферромагнитных цепочек со спином S = 1/2 [24].
темными точками. Поскольку аналогичные низкотемпеСогласно развитому ими подходу, наличие вмороженратурные аномалии температурных зависимостей шириного поля в такой спиновой системе индуцирует одны линии и g-фактора наблюдаются у CuGeO3 : Fe [16], новременный низкотемпературный рост ширины линии на том же рисунке приведены значения w(T )/ g(T ) ЭПР и g-фактора, причем, как показано в [32], шири- для этого материала (светлые точки), вычисленные в на линии w(T) и температурно-зависимая поправка к работе [32]. Обращает на себя внимание, что, несмотg-фактору g(T ) оказываются связанными универсаль- ря на существенное различие параметров линии ЭПР Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 2172 С.В. Демишев, А.В. Семено, Н.Е. Случанко, Н.А. Самарин, А.А. Пронин, Ю. Иногаки...
рассматривать коэффициент A в формуле (7) в качестве подгоночного параметра, можно добиться разумного согласия рассчитанного в модели трехмерного антиферромагнетика отношения w(T )/ g(T ) с экспериментом для CuGeO3 : Co (кривая 3 на рис. 7). Из рис. 7 хорошо видно, что различие между кривыми 1 и 2 и кривой 3 наиболее отчетливо будет проявляться в области температур T < 1 K. Поэтому исследование ЭПР при сверхнизких температурах у CuGeO3, легированного магнитными примесями, представляется весьма актуальной задачей и является предметом наших дальнейших исследований.
4.3. ЭПР н а и о н а х Co2+ в м а т р и ц е CuGeO3.
В предыдущем разделе мы связали наблюдаемый у CuGeO3 : Co резонанс 2 на рис. 1, a с ЭПР поглощением на ионах примеси Co2+, исключив его возможное объяснение в качестве моды антиферромагнитного резонанса (п. 3.1). Очевидно, что эту особенность в спектрах резонансного магнитопоглощения нельзя связать Рис. 7. Функция w(T )/ g(T ). Темные точки Ч экспери- с гармоникой основного резонанса на цепочках Cu2+.
мент для CuGeO3 : Co, светлые точки Ч эксперимент для Против этого предположения говорит как частотная CuGeO3 : Fe из работы [32]. 1 Ч универсальная зависизависимость резонанса 2 (рис. 1, b), так и тот факт, мость (6) в теории ОшикавыЦАффлека (одномерный случто в отличие от резонанса 1 ширина данной линии чай), 2 Ч аппроксимация экспериментальных данных для не убывает с температурой, а возрастает (рис. 4).
егированного CuGeO3 линейной зависимостью, 3 Чмодель Маловероятными представляются и более экзотические трехмерного антиферромагнетика (формула (7)).
объяснения, например с помощью предсказываемой в теории ОшикавыЦАффлека возможности появления в спектрах пропускания нового возбуждения солитонного типа на цепочках Cu2+ у CuGeO3 : Co и CuGeO3 : Fe [32], (дыхательной моды) [24]. Действительно, в этом слузначения w(T )/ g(T ) для этих материалов в преде- чае следует ожидать, во-первых, подавления основного лах экспериментальной ошибки практически совпада- резонанса на цепочках Cu2+ и, во-вторых, существенно ют. Более того, теория ОшикавыЦАффлека (форму- нелинейной дисперсионной кривой 2(B) [24]. Оба этих ла (6)) правильно предсказывает амплитуду и характер предсказания не находят подтверждения в эксперименте изменения отношения w(T )/ g(T) с температурой у для исследованной области температур (рис. 1, 2, 6).
CuGeO3, легированного магнитными примесями (кри- В то же время предложенное объяснение резонанвая 1 на рис. 7). Вместе с тем из рис. 7 следу- са 2 ЭПР модой на ионах Co2+ в матрице CuGeOет, что расчет [24] несколько переоценивает значение представляется тем не менее весьма нетривиальным, коэффициента в формуле (6). Подгонка эксперимен- поскольку до сих пор индивидуальные моды, связанные с тальных данных с помощью линейной зависимости примесями, модифицирующими свойства цепочек Cu2+, дает w(T )/ g(T) =(1.63 0.07)kBT /B (кривая 2 на у CuGeO3 не были известны. Наиболее вероятным предрис. 7), и эмпирическое значение численного множителя ставляется, что появление таких особенностей в магниоказывается на 20% меньше теоретического. Однако, тооптических спектрах является следствием неоднородучитывая, во-первых, точность и характер приближений, ного распределения примесей в образце, по-видимому использованных в теории ОшикавыЦАффлека [24,32], и, характерного для образцов системы CuGeO3 : Co. Указаво-вторых, наличие заметного межцепочечного обмена у нием на такую возможность могут служить результаты CuGeO3 [30], такое согласие теории ЭПР для квазиодно- анализа данных M(T ) для цепочек Cu2+ (рис. 6), из котомерных спиновых цепочек с экспериментом для CuGeO3 рых следует существование двух типов цепочек Cu2+, в следует признать более чем удовлетворительным. первом из которых (объемная доля 10%) наблюдается Поскольку критерий w(T )/ g(T ) в теории Ошикавы - спин-пайерлсовский переход, а во втором (объемная Аффлека не содержит подгоночных параметров (фор- доля 90%) Ч имеет место полное подавление спинмула (6)), проведенный анализ является серьез- пайерлсовской особенности (см. п. 4.1). Очевидно, что ным аргументом в пользу возможности сохране- данное различие может быть объяснено неоднородным легированием спиновых цепочек у CuGeO3 : Co.
ния квазиодномерного характера спиновых цепочек Cu2+ у CuGeO3 : Co в условиях подавления спин- Поскольку указанные аномалии наблюдаются в облапайерсловского перехода. Вместе с тем, если исполь- сти концентраций, меньших химического предела расзовать значения и TN, найденные в п. 4.1, а также творимости примеси Co в матрице CuGeO3 [21], их Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Высокочастотная ЭПР-спектроскопия купрата германия, легированного кобальтом естественно связать с сильной тенденцией к кластери- Прежде всего необходимо отметить появление линии зации атомов Co. При этом можно предположить, что ЭПР поглощения (резонанс 2 на рис. 1, 2), которая в тех областях пространства, где образуются кластеры существенно отличается по своим характеристикам от их ионов Co, содержание примеси кобальта в цепочках резонанса на антиферромагнитных цепочках ионов меCu2+ будет меньше, и в таких цепочках будет сохранять- ди. Новая особенность обнаруживает линейную завися спин-пайерлсовский переход. Одновременно следует симость частоты от магнитного поля и характеризуожидать, что ионам внутри кластера будет отвечать ется значением g-фактора g 4.7, которое более чем в 2 раза превышает величину g-фактора для цепочек самостоятельный вклад в магнитные свойства образца, Cu2+ g 2.15. Выполненный анализ формы резонансов проявляющийся, в частности, в виде дополнительной показывает, что имеет место качественное различие в линии ЭПР (рис. 1). В результате перенормировку температурных зависимостях ширины линий, формируg-фактора для Co2+ (рис. 3) можно связать или с ющих спектр ЭПР у CuGeO3 : Co. Нетривиально, что эффектами взаимодействия внутри кластера (пункт 3.1), в то время как для резонанса 2 в соответствии со или с влиянием на свойства кластеров Co окружающих стандартными теориями спиновой релаксации ширина их цепочек Cu2+. В пользу предложенной интерпретации линии убывает при понижении температуры, ширина указывает, в частности, наличие особенности на кривых линии ЭПР на цепочках Cu2+ увеличивается в 3 раза I2(T ) и M2(T ) в окрестности TSP (рис. 6). В результате при понижении температуры от 60 до 4.2 K. Таким природа Дрезонанса на ионах Co2+ в матрице CuGeO3У может оказаться достаточно сложной, причем дости- образом, легирование кобальтом не только приводит к появлению новой линии в спектрах, но и существенно жение полного понимания особенностей характеристик модифицирует свойства спиновых цепочек Cu2+, индуэтой линии поглощения и условий ее возникновения, поцируя аномальный низкотемпературный рост ширины видимому, потребует проведения дополнительных теорелинии (напомним, что для CuGeO3, как правило, наблютических исследований.
дается уменьшение ширины линии данного резонанса Так же как и в случае резонанса на цепочках Cu2+, при понижении температуры [2,7,23]).
Pages: | 1 | 2 | 3 | 4 | Книги по разным темам