Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 11 Кинетический подход к объяснению эффекта усталости в сегнетоэлектриках й В.Я. Шур, Е.Л. Румянцев, Е.В. Николаева, Е.И. Шишкин, И.С. Батурин Научно-исследовательский институт физики и прикладной математики Уральского государственного университета, 620083 Екатеринбург, Россия E-mail: vladimir.shur@usu.ru (Поступила в Редакцию в окончательном виде 15 февраля 2002 г.) Предложен новый кинетический подход для объяснения эффекта усталости в сегнетоэлектриках. Рассматривается самосогласованное изменение площади и геометрии переключаемой части образца при циклическом переключении, сопровождаемое возникновением и ростом кинетически замороженных доменов.

Предполагается, что эффект усталости обусловлен самоорганизованным формированием пространственно неоднородного внутреннего поля смещения вследствие запаздывания объемного экранирования деполяризующего поля. Изменения величины переключаемого заряда и амплитуды тока переключения, рассчитанные с помощью компьютерного моделирования кинетики доменов при циклическом переключении, находятся в хорошем согласии с экспериментальными данными, полученными в тонких пленках цирконата-титаната свинца (PZT).

Работа выполнена при частичной поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 01-02-17443), программы ДУниверситеты России: фундаментальные исследованияУ, программы ДНаучные исследования высшей школы по приоритетным направлениям науки и техники. ЭлектроникаУ (грант № 03-03-29) и Американского фонда гражданских исследований и развития для независимых государств бывшего Советского Союза (грант N REC-005).

Уменьшение величины переключаемого заряда при зали, что эффект усталости сопровождается формировадлительном циклическом переключении поляризации нием переключаемой области сложной формы, а также возникновением и ростом областей с замороженной в тонких сегнетоэлектрических пленках, известное как ориентацией поляризации Ч Дзамороженных доменовУ эффект усталости, до настоящего времени остается (frozen domains) [8,17].

ключевой проблемой, решение которой необходимо для широкого практического применения устройств энер- В настоящей работе для описания эволюции переключаемой области в процессе циклического переключения гонезависимой памяти на их основе [1Ц16]. В соврепредлагается подход, базирующийся на определяющей менной литературе для объяснения усталости в пленроли эффекта запаздывания объемного экранирования ках предлагается несколько альтернативных механизмов.

деполяризующего поля. При циклическом переключении В соответствии с механизмом объемного закрепления это запаздывание приводит к самоорганизованному фор(bulk-locking mechanism) при циклическом переключемированию пространственно неоднородного внутреннении заряженные доменные стенки закрепляются (pinning го поля смещения, подавляющего образование новых effect) носителями заряда, локализованными на ловушдоменов и замедляющего переключение. В результате ках [9,10]. Следует отметить, что этот механизм был в областях с максимальным значением внутреннего поля впервые предложен Кудзиным и др. [16] для объяссмещения переключение не успевает завершиться, что нения эффектов усталости в монокристаллах титаната соответствует образованию кинетически замороженных бария. Согласно другому механизму (interface scenario), доменов. Основные предсказания предложенной модеусталость обусловлена замедлением роста доменов, ли (существование дополнительной стадии формовки вызванным подавлением зародышеобразования (seed (rejuvenation stage), предшествующей стадии усталости, termination) на границе раздела пленкаЦэлектрод [5,6].

и изменение геометрии переключаемой области при Широко обсуждается роль перераспределения кислородциклическом переключении) находятся в хорошем соных вакансий в электрическом поле [14]. В работе [12] гласии с результатами экспериментальных исследований предлагается объяснение эффекта усталости за счет ров тонких пленках.

ста пассивного поверхностного несегнетоэлектрического слоя при циклическом переключении. Следует отметить, что во всех современных моделях при объяснении 1. Модель усталости в тонких пленках не рассматривается связь эффекта с кинетикой доменной структуры при цикличеИзвестно, что после переключения поляризации в сеском переключении. Вместе с тем недавно проведенные гнетоэлектрическом конденсаторе внешнее экранировапрямые наблюдения доменной структуры тонких пленок ние (перераспределение зарядов на электродах, сопрос помощью сканирующей зондовой микроскопии пока- вождаемое током переключения) быстро компенсирует 9 2050 В.Я. Шур, Е.Л. Румянцев, Е.В. Николаева, Е.И. Шишкин, И.С. Батурин деполяризующее поле Edep. Однако полной компенсации поля в объеме не происходит из-за существования в сегнетоэлектриках приповерхностного неполярного слоя (диэлектрического зазора) [18,19]. После завершения внешнего экранирования поле Edep компенсируется лишь частично и в объеме сохраняется остаточное деполяризующее поле Erd = Edep -Eex.scr [19,20]. Компенсация Erd за счет медленных процессов объемного экранирования приводит к формированию внутреннего поля смещения Eb. Это поле обусловливает униполярность процесса переключения, что проявляется в сдвиге петли Рис. 1. а) Три типа зародышей, рассматриваемых при могистерезиса при достаточно быстром (по сравнению делировании: 1 Ч зародыш на конце ступени, 2 Ч зародыш с объемным экранированием) циклическом переклюна стенке, 3 Ч изолированный зародыш. b) Изменение отчении в знакопеременном поле [20,21]. На примере носительного локального значения спонтанной поляризации монокристаллов германата свинца было показано, что и относительного значения внешнего поля в течение одного поле Eb пространственно неоднородно [22] и изменяется моделируемого цикла переключения (схема).

при длительном циклическом переключении [19Ц23].

Объемное экранирование может быть рассмотрено как результат конкуренции трех групп механизмов: 1) ори2. Компьютерное моделирование ентации дефектных диполей [24Ц26]; 2) перераспределения объемных носителей заряда [18,19]; 3) инжекции Кинетика доменов при циклическом переключении носителей заряда из электродов через диэлектрический поляризации в тонкой пластине (пленке) одноосного зазор [6,27].

сегнетоэлектрика под действием прямоугольных имНами принято во внимание, что кинетика доменов при пульсов поля моделировалась на двумерной (2D) матрициклическом переключении является самоорганизованце. Использовалась классическая модель переключения ным процессом, поскольку пространственное распреде- поляризации, в которой кинетика доменной структуры ление Eb зависит от предшествующей эволюции доменов заключается в образовании новых доменов и их пои в свою очередь определяет их последующую кинети- следующем росте (nucleation and growth madel)[31,32].

ку. Ранее нами было экспериментально показано, что Предполагалось, что оба процесса контролируются зародышеобразованием. Рассматривалось образование заполе Eb во всей переключаемой области практически родышей трех различных типов (рис. 1, a).

однородно при длительном циклическом переключении 1) Появление зародышей на конце существующих в несимметричных (Tpos = Tneg) прямоугольных импуль ступеней приводит к росту ступеней.

сах, если время переключения много меньше периода 2) Появление зародышей на стенке приводит к обрапереключающего поля (ts T ). При этом средняя велизованию новых ступеней.

чина Eb определяется степенью ассиметрии импульсов 3) Появление изолированных зародышей приводит c (Tpos - Tneg)(Tpos + Tneg)-1 [28]. Отсюда следует, что к образованию новых доменов.

при медленном переключении (ts T) внутреннее поле Вероятность образования зародышей конкретного тисмещения Eb становится пространственно неоднородпа pk в данном элементе матрицы (i, j) в течение ным даже при использовании симметричных импульсов, рассматриваемого цикла переключения N определяется поскольку различные области образца разное время налокальным полем Eloc(i, j, N) ходятся в состояниях с противоположным направлением поляризации. Локальное значение Eb при длительном pk(i, j, N) exp -Eac /[Eloc(i, j, N) - Eth ], (1) k k переключении релаксирует к величине, определяемой относительной разницей времен пребывания данной чагде Eac и Eth Ч поле активации и пороговое поле k k сти образца в состояниях с различным направлением соответственно [19].

+ поляризации (T - T )/T (рис. 1, b). В этом случае Известно, что вероятность зародышеобразования на величина и знак внутреннего поля смещения Eb(x, y) доменной стенке значительно выше, чем вдали от нее, пространственно неоднородны и функция распределения поскольку Eac < Eac < Eac [19]. Следовательно, увели1 2 f (Eb) изменяется при циклическом переключении. Прочение длины доменной границы облегчает переключение веденное нами компьютерное моделирование кинетики поляризации.

доменов позволило показать, что изменение f (Eb) при Локальное поле Eloc(i, j, N) является суммой однородциклическом переключении приводит к образованию и ного внешнего поля Eex, остаточного деполяризующего росту непереключающихся областей (кинетически замо- поля Erd и пространственно неоднородного внутреннего роженных доменов) [29,30]. поля смещения Eb(i, j, N), сформировавшегося к оконФизика твердого тела, 2002, том 44, вып. Кинетический подход к объяснению эффекта усталости в сегнетоэлектриках чанию предыдущего цикла переключения:

Eloc(i, j, N) =Eex + Erd + Eb(i, j, N). (2) В экспериментах по изучению усталости, как правило, объемное экранирование проходит достаточно медленно и T. В этом случае Eb(i, j, N) стремится скомпенсировать сумму внешнего и остаточного деполяризующего поля, усредненную по циклу переключения Eex+Erd. Для симметричных импульсов прямоугольной формы Eex = 0 в любой точке, а Erd пространственно + - неоднородно. Erd = Erd(T - T )/T, где T+ и T Ч времена пребывания данной точки в состояниях с противоположным знаком спонтанной поляризации за цикл Рис. 2. Последовательность мгновенных доменных конфигураций в течение одного цикла переключения, полученная переключения (рис. 1, b). Следует отметить, что локаль+ с помощью компьютерного моделирования при первом переные значения T и T для каждого цикла зависят от киключении (a) и после длительного циклического переключенетики доменов во всем образце (поскольку вероятность ния (b). Переключаемые домены различного знака показаны переключения данной точки определяется состоянием ее черным и белым, замороженные домены различного знака Ч окружения) и, следовательно, могут быть определены светло-серым и темно-серым. Начальное состояние с нулевым только в результате моделирования кинетики доменов внутренним полем смещения.

во всей матрице. В данном рассмотрении мы не пытались отдать предпочтение одному из указанных выше механизмов экранирования и лишь характеризовали ки2.1 Начальное состояние с нулевым внунетику экранирования одной постоянной времени.

тренним полем смещения. Эволюция доменной Кинетика доменной структуры в каждом цикле пеструктуры (набор последовательных доменных конфигуреключения моделировалась с учетом поля Eb(i, j, N), раций, соответствующих одиночному циклу переключесформировавшегося к окончанию предыдущего цикла.

ния) на разных стадиях процесса усталости, получен+ Полученные локальные значения T и T использоная для начального состояния с нулевым внутренним вались при перерасчете пространственного распределеполем смещения, представлена на рис. 2. Видно, что ния Eb для очередного цикла переключения согласно при первом цикле наблюдается полное переключение следующему соотношению:

рис. 2, a), а после длительного циклического переключения процесс переполяризации происходит преимущеEb(i, j, N) =Eb(i, j, N - 1) exp(-T / ) ственно в узких областях, разделяющих кинетически замороженные домены различного знака (рис. 2, b). Та+ Erd 1 - exp(-T / ) T (i, j, N)/T. (3) кое изменение геометрии переключаемой области приВыполнение условия T позволило нам восполь- водит к качественному изменению типа кинетики домезоваться упрощенным соотношением нов. В начальном состоянии переключение обусловлено главным образом двумерным ростом изолированных Eb(i, j, N) =Eb(i, j, N - 1)(1 - T / ) доменов (рис. 2, a), а появление замороженных доменов приводит к увеличению вклада одномерного движения - Erd(i, j, N - 1) T /. (4) доменных стенок. После достаточно длительного циклического переключения кинетика доменов определяется Очевидно, что результаты моделирования должны в основном обратимым параллельным смещение доменсущественно зависеть от пространственного распреденых стенок (рис. 2, b). Важно отметить, что подобное изления Eb перед первым циклом переключения. При менение геометрии переключаемой области обнаружено моделировании нами рассматривались два варианта наи при прямом наблюдении кинетики доменов в пленках чального состояния: идеализированный вариант с одPZT с использованием методов сканирующей зондовой нородным нулевым внутренним полем смещения (без микроскопии [8].

объемного экранирования) Eb(i, j, 1) =0 и реальный Пространственно неоднородное поле Eb, сформировариант с полностью экранированным полидоменным вавшееся после окончания цикла N, характеризовалось начальным состоянием Eb(i, j, 1) =-Edr(i, j). Реальмгновенным значением функции распределения внутренный вариант соответствует пространственному распренего поля смещения f (Eb, N) делению, наблюдаемому после достаточно длительной выдержки доменной структуры в статическом состоянии.

f (Eb, N) =L-2 Eb - Eb(i, j, N). (5) При этом в доменах противоположной ориентации поле Eb принимает значения, равные по величине и различа- Полученные в результате моделирования функции ющиеся по знаку. распределения f (Eb, N) хорошо аппроксимируются гаус9 Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 2052 В.Я. Шур, Е.Л. Румянцев, Е.В. Николаева, Е.И. Шишкин, И.С. Батурин ключения jmax от дисперсии функции распределения w, полученная с помощью компьютерного моделирования, может быть аппроксимирована следующей формулой (рис. 3) [35]:

jmax(1/w) = jmax(0) +J[exp(a/w) - 1], (6) где J и a Ч константы.

Важно отметить, что максимальное значение тока переключения jmax в процессе усталости уменьшается значительно сильнее, чем переключаемый заряд (рис. 4).

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам