Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | 3 |

Щели Eg1 и Eg2 в плотности eg-состояний, ответгде Eg opt Ч оптическая ширина запрещенной зоны. Для ственных за дырочную проводимость манганитов, обрапленок с Ts = 650 и 700C аппроксимация зависимозуются при снятии орбитального вырождения за счет стей ( )1/2 в длинноволновой области к нулю дает искажений, свойственных эффекту Яна-Теллера. Для орзначение Eg1 0eV (рис. 6). Этот важный результат титоромбической структуры эти искажения (по сравнению пичен для сильнокоррелированных систем с металличес кубической структурой) малы, расщепления между ской проводимостью и экспериментально подтверждает x2-y2- и z -состояниями практически не наблюдаются и наличие в допированных металлооксидах квазиметаллиEg1 = 0 eV. Это согласуется с точкой зрения авторов [3], ческой зоны свободных носителей заряда, центрировансогласно которой для орторомбических магнетиков веной в спектрах поглощения около = 0eV [22].

ичина орбитального расщепления между состоянияСпрямление зависимости от в координатах ми z и x2-y2 либо мала, либо вообще отсутствует.

( )1/2- со стороны высоких энергий ограничиваИная ситуация наблюдается для образцов с ромбоется щелью Eg3 = 1.5eV (рис. 6). Она характерна для эдрической структурой, где такие искажения велики.

манганитов с орторомбической структурой [18Ц20,22] и Величина щели Eg2, судя по данным рис. 6, составлявыявляется по минимумам на кривых 3, 4 рис. 4, b. Для ет 0.25 eV. Положения минимумов в спектрах пропусромбоэдрической фазы щель 1.5 eV проявляется слабо кания (0.9-1.1 eV на рис. 4), по-видимому, характери(кривые 1, 2 на рис. 4).

зуют разницу между максимумами в плотности x2-y2Для пленок ромбоэдрической фазы с Ts = 450 и 600C и z -состояний.

та же аппроксимация кривых 1, 2 (рис. 6) дает отличное 3.3 Электропроводность. Различия в атомной от нуля значение Eg2 = 0.25 eV.

и электронной подсистемах пленок LaSrMnO обусловВ коротковолновой области выявляется щель шириливают изменение типа зависимости электрического ной Eg4 = 2.35 0.1 eV для всех образцов (рис. 4, 6).

сопротивления от температуры R(T ). Для образцов с Величина энергетического расщепления между cf Ts 600Cниже Tcrit = 160-230 K имеется участок, где eg- и t2g-состояниями в октаэдрическом кристалличеR(T) const (кривые 1, 2 на рис. 7).

ском поле манганитов зависит от зарядового состояния Участки R(T ) const наблюдались ранее ионов марганца и соответственно от расстояния Mn-O для диэлектрического состояния манганитов ( уменьшается с увеличением расстояния между cf составов La0.82Ca0.18MnO3+ [23], Nd0.7Ba0.3MnOионами Mn-O) [4]. Для Mn4+ и Mn3+ значения cf составляют 2.4 и 1.5 eV, что согласуется с представлен- и Nd0.7Sr0.3MnO3 [4,24], Pr0.65Ca0.35MnO3 [25], ными результатами исследований оптических спектров. La0.7Ba0.3MnO3 [26], La2/3Ba1/3(Mn0.9Co0.1)O3 [27], Как следует из данных рис. 4Ц6, плотность электрон- La0.6Sr0.2Mn1.2O3 [17,28]. Авторам [4,24] было известно, ных состояний в образцах с орторомбической структу- что пленки с высокими значениями удельного рой значительно выше, чем в образцах с ромбоэдри- сопротивления и участками (T ) =const имели ческой, что может быть связано с большим объемом ферромагнитные включения нанометрового размера.

Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 1836 В.Д. Окунев, З.А. Самойленко, Т.А. Дьяченко, R. Szymczak, S.J. Lewandowski, H. Szymczak...

ками. При охлаждении ниже Tmin, как и для низкоомных образцов с орторомбической структурой, сопротивление вновь увеличивается.

Для пленок, полученных при Ts 650C, зависимость R(T ) имеет вид кривой с максимумом R(T) =Rmax вблизи температуры Кюри (кривые 3, на рис. 7) [1Ц7], где ДполупроводниковыйУ характер зависимости R(T ) с (dR/dT) < 0 сменяется ДметаллическимУ ходом с (dR/dT) > 0. В отличие от пленки с Ts = 600C, где (Rmax - Rmin)/Rmax = 0.35%, для пленки с Ts = 650C Rmax больше Rmin в 7.5 раз.

Величины электропроводности при Tmax пленок с Ts = 650 и 700C, равные 3 и 27 -1 cm-1, на 1-2 порядка ниже минимальной металлической проводимости [21,32] min =(e2)/4z a(B/V0)2, (5) crit где z Ч координационное число, V0 Ч амплитуда случайного потенциала, B Ч ширина зоны. Для LaSrMnO -min не менее 100 -1 cm [6,33], поэтому для исследуемых образцов переход диэлектрик-металл в окрестности Tmax не реализуется, а сходство зависимости R = R(T ) с поведением сопротивления металлов обусловлено магнитным упорядочением, вызывающим уменьшение энергии активации при сохранении диэлектрического состояния пленок [34].

3.4. М а г н и т н ы е с в о й с т в а. Несмотря на значительное различие в структуре, а также электрических и оптических свойств образцов, выращенных при Ts = 600 и 650C, в поведении их магнитных свойств Рис. 7. Температурные зависимости сопротивления образцов.

имеется много общего (рис. 8, 9). При измерениях Ts, C: 1 Ч 450, 2 Ч 600, 3 Ч 650, 4 Ч 700.

намагниченности M(T ) в режиме FC(после охлаждения образцов в магнитном поле) величина M растет с Данный эффект имеет место также в аморфных и кристаллических пленках YBaCuO с кластерами малых размеров с металлической проводимостью в диэлектрической среде [13,16,17,28].

Природа наблюдаемого явления связывается с туннелированием электронов между металлическими кластерами, превращающимися при низких температурах в квантовые точки с дискретным энергетическим спектром. Наиболее вероятным механизмом считается упругое туннелирование между квантовыми точками в условиях эффекта Кондо, который обеспечивает возникновение окна в кулоновской блокаде [29Ц31].

Пленка, выращенная при Ts = 600C, представляет собой предельное состояние структуры, когда еще виден участок R(T ) =const, обусловленный влиянием системы туннельно-связанных квантовых точек на электрические свойства образцов. В то же время на этом участке уже имеются слабый максимум (Tmax = 135 K) и минимум (Tmin = 100 K) с различием сопротивлений на 0.35%, что является следствием влияния магнитного упорядочеРис. 8. Температурные зависимости намагниченности пленки ния на электропроводность системы с квантовыми точ- с Ts = 600C.

Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Изменения электронных, оптических и магнитных свойств пленок LaSrMnO... кластеров CMn-O мало различаются, составляя 10.и 11.1%. Для тех же образцов в соответствии с результатами оптических измерений концентрация металлической фазы Cm составляет 0.5 и 8.5%. Как известно [4], расстояние Mn-O уменьшается с увеличением зарядового состояния ионов Mn, достигая минимального значения для связи Mn4+-O. Если наблюдаемый переход к преобладанию сжатых плоскостей в Mn-O-содержащих кластерах с ростом Ts (рис. 1, 2) отражает увеличение концентрации ионов Mn4+, то близость значений CMn-O и Cm при Ts = 650C и совершенно иной результат для тех же величин в пленке с Ts = 600C показывают, что в металлическую проводимость вносят вклад не все Mn-O-кластеры, а преимущественно представленные группировками сжатых плоскостей (рис. 2-4, область d < dc). Металлические кластеры, содержащие ионы высокоионизированного марганца (Mn3+ и Mn4+), связанного с кислородом, играют значительную роль в электропроводности образцов (увеличение Cm при изменении Ts от 600 до 650C вызывает снижение Рис. 9. Температурные зависимости намагниченности пленки удельного сопротивления при азотных температурах на с Ts = 650C.

четыре порядка) и оказывают существенное влияние на оптические и магнитные свойства пленок.

Для пленки с Ts = 650C в интервале 30.7 < T < 280 K понижением температуры, однако участок M(T ) =const зависимость R(T ) имеет ДметаллическийУ ход при (при T < 60 K) для пленки с Ts = 650C наблюдается значении в области максимума 3 -1 cm-1, что на только в полях 100 Oe и 1kOe. При H = 10 kOe на1-2 порядка меньше, чем min = 103-102 -1 cm-1.

магниченность непрерывно увеличивается с понижениНиже температуры Кюри зависимость R(T ) с ем температуры. Для пленки с Ts = 600C небольшой производной (dR/dT) > 0 обусловлена влиянием участок M(T ) =const при T < 40 K наблюдается только магнитного упорядочения на электропроводность в слабых (H = 100 Oe) полях.

образца. Эта пленка характеризуется бесщелевым В слабых полях имеет место также значительное состоянием (Eg1 = 0eV) и сильным поглощением в расхождение кривых M(T ), полученных после охлаждешироком спектральном интервале, обусловленным ния образцов в магнитном поле (FC) и в условиях, высокой плотностью электронных состояний.

когда перед измерениями намагниченности M(T ) обДля пленки с Ts = 600Cи = 102 cm (T = 300 K) разцы охлаждались в нулевом магнитном поле (ZFC).

наблюдается иная зависимость R(T ): в интервале ZFC-кривые при слабых полях имеют колоколообразный 60-170 K с точностью до нескольких процентов вид, характерный для кластерных спиновых стекол или R(T) const, что обусловлено участием в проводимомагнитожестких магнетиков [35,36]. С увеличением поля сти системы туннельно-связанных квантовых точек и различие между FC- и ZFC-кривыми уменьшается и при свойственно ромбоэдрическим образцам [6]. Пленка с H = 10 kOe исчезает вообще для обоих образцов. В то Ts = 600C представляет собой пограничное состояние же время при H = 1 kOe эта разница для пленки с для двух типов структур. Орторомбические кластеры Ts = 650C отсутствует, но остается существенной для с металлической проводимостью придают ей черты образца с Ts = 600C (рис. 8 и 9).

низкоомных образцов: наличие на кривой R(T ) слабых При сравнительном анализе поведения образцов с максимума и минимума, а также рост сопротивления Ts = 600 и 650C наиболее существенным представпри T < Tmin (рис. 7). Интервал Tmax-Tmin соответствуляется различие в величинах намагниченности: при ет области активного взаимодействия электронной и H = 10 kOe намагниченность (при T = 5K) пленки с магнитной подсистем. Связь между Tmin и Tmax можно Ts = 650C для FC-кривых в 5 раз выше, чем в случае описать эмпирической зависимостью пленки с Ts = 600C, а при H = 100 Oe Ч в 14 раз.

Tmin = Tmax +, (6) где = -0.46 и = 154.32 (вставка к рис. 7); точка 4. Обсуждение результатов (Tmin = 100 K, Tmax = 135 K) на этой прямой для образца Наиболее интересна связь электрических, оптических Ts = 600C является крайней слева. Для пленки же с и магнитных свойств пленок с их структурой. Как Ts = 650C это крайняя справа точка.

следует из рентгеноструктурных данных, для образцов Для пленок орторомбической фазы участков с Ts = 600 и 650C концентрации Mn-O-содержащих R(T) const не наблюдалось. Расстояние между Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 1838 В.Д. Окунев, З.А. Самойленко, Т.А. Дьяченко, R. Szymczak, S.J. Lewandowski, H. Szymczak...

уровнями размерного квантования зависит от размера связанных квантовых точек это влияние оказывается кластеров D и концентрации дырок p (плотности ограниченным (сопротивления в максимуме и минимусостояний на уровне Ферми N(EF)) ме различаются на 0.35%). Если влияние магнитного упорядочения на электропроводность оценивать по ве1 личине производной dR/dT при T < Tmax, то в этом. (7) D3N(EF) D3 p/N(EF) случае оно оказывается на 3 порядка слабее, чем для пленки с Ts = 650C. Следует отметить, что поведение Согласно рентгеноструктурным данным, D = образцов LaSrMnO с ферромагнитными кластерами, для Ts = 600C и 130 для Ts = 650C. Если криимеющих участки (T ) const с немонотонными изтическая температура перехода активационной зависименениями (T ), существенно оличается от поведения мости R от T в участок R(T) const определяется пленок YBaCuO [17], для которых немонотонность на условием зависимостях (T ) const отсутствует.

kTcrit, (8) Намагниченность пленки с Ts = 600C на порядок то из-за высокой плотности состояний в кластерах с меньше, чем для пленки с Ts = 650C, поэтому орторомбической структурой Tcrit оказывается слиш- для создания условий, при которых магнитный порядок ком низкой, чтобы можно было наблюдать эффект начинал бы влиять на электрические свойства, требуется R(T ) =const. Высокая Tcrit в ромбоэдрических пленках охлаждение до более низких температур. Это может (при Ts = 600C она составляет 170 K) указывает на низбыть связано не только с меньшей плотностью кую концентрацию дырок в металлических R-кластерах состояний, но и с ограниченным влиянием магнитного по сравнению с кластерами в орторомбической структуупорядочения на электропроводность системы ре. Действительно, различие коэффициентов оптическотуннельно-связанных точек. Так, максимум R(T ) го поглощения, пропорциональных плотности состояпри 135 K находится в области температур, при ний N(E), для пленок с Ts = 600 и 650C существенно которых M(T ) при FC-измерениях почти не меняется лишь там (в 4-5 раз в области <1.2eV), где воз(M(135 K) 0.85M(10 K) при H = 100 Oe и 1 kOe), можны внутризонные оптические переходы, связанные а при ZFC-измерениях ему соответствует максимум с поглощением свободными носителями заряда. Для на кривой M(T ). Для Ts = 650C при Tmax = 277 K сравнения при >2.0 eV имеем (650)/(600) < 1.5.

M(277 K) =0.05M(10 K) и M(277 K) =0.14M(10 K) Плотность состояний, обусловленных взаимодействипри H = 100 Oe и 1 kOe.

ем ионов Mn3+-Oи Mn4+-O, влияет как на магнитные Для исследуемых образцов в соответствии с ресвойства образцов, так и на связь между состоянием зультатами рентгеноструктурных исследований и данмагнитной подсистемы и электрическими свойствами.

ными, полученными методом оптического поглощения, Для Ts = 650C сопротивление образца при охлаждении концентрация металлической фазы Cm < 20% (порог от 280 K (Tmax) до 30.7 K (Tmin) уменьшается на поряпротекания для пленок, начиная с которого реализудок, а значение нормированной производной (dR/dT)/R ется металлическая проводимость, Ccrit 0.5 [40,41]) m достигает 1.29% на градус при T = 209.2K. Однако и основным механизмом электропроводности является металлическое состояние не реализуется даже при Tmin, туннелирование. Магнетосопротивление образцов могде = 4.4 10-2 cm; ниже Tmin сопротивление вновь нотонно убывает с повышением температуры [6], что возрастает. Наличие точки Tmin можно связать с темсвойственно спин-зависимому туннелированию [42,43].

Pages:     | 1 | 2 | 3 |    Книги по разным темам