Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | 3 | Физика и техника полупроводников, 2001, том 35, вып. 12 Перенормировка энергетического спектра квантовых точек в условиях колебательного резонанса й А.В. Федоров, А.В. Баранов, A. Itoh, Y. Masumoto Всероссийский научный центр ФГосударственный оптический институт им. С.И. ВавиловаФ, 199034 Санкт-Петербуг, Россия Institute of Physics, University of Tsukuba, Tsukuba 305-8571, Japan (Получена 21 мая 2001 г. Принята к печати 25 мая 2001 г.) Рассмотрена проблема модификации энергетического спектра электронных и фононных возбуждений в полупроводниковых квантовых точках в условиях колебательного резонанса. Получены аналитические выражения для энергии поляроноподобных состояний квантовых точек в форме сферы и прямоугольного параллелепипеда, учитывающие размерную зависимость электрон-фононного взаимодействия. С использованием резонансной двухфотонной спектроскопии вторичного свечения получены экспериментальные данные о перенормировке энергии наинизших экситонных состояний квантовых точек на основе CuCl в матрице NaCl. Сопоставление с результатами расчетов показало количественное совпадение, свидетельствующее об адекватности теоретической модели. Установлено, что колебательный резонанс приводит к существенным изменениям энергетического спектра квантовых точек малых размеров.

1. Введение случае одно и то же возбужденное состояния КТ связано электрон-фотонным взаимодействием с основным Эффекты перенормировки энергетического спектра и электрон-фононным взаимодействием с другим возбуэлектронных и фононных возбуждений из-за электронжденным состоянием.

фононного взаимодействия хорошо известны для объемДля наблюдения КР особый интерес представляных полупроводников. Соответствующие теоретические ет резонансная флюоресценция и люминесценция, для модели, использующие Фгибридные электрон-фононныеФ, которых спектральное положение полос определяется или ФполяроноподобныеФ состояния как собственные электронным спектром КТ. Для уверенной регистрафункции системы, также широко известны [1] и предции полос вторичного свечения оптические переходы в сказывают резкую модификацию спектров в условиях поглощающие и излучающие состояния должны быть колебательного резонанса (КР), т. е. когда энергия оптиразрешены в дипольном приближенини, а однородная ческого фонона совпадает с энергетическим зазором ширина резонансных уровней не должна быть слишком между электронными состояниями. Однако прямые эксвелика. Последнее подразумевает проведение низкотемпериментальные наблюдения предсказанных эффектов пературных экспериментов, когда существенно модифиперенормировки практически отсутствуют. Это вполне цируется лишь энергетически более высокое состояестественно, поскольку в объемных материалах такой ние пары электронных уровней, резонансно связанных резонанс может наблюдаться только в исключительных электрон-фононным взаимодействием. Именно это сослучаях, например, в присутствии сильных магнитных стояние и должно возбуждаться в результате межзонного полей [1]. Дискретный энергетический спектр полуоптического перехода. Из-за быстрой внутризонной репроводниковых нанокристаллов или квантовых точек (КТ) [2] делает их уникальными объектами для исследо- лаксации основная доля вторичного свечения обусловлевания КР, особенно в системе с широким распределени- на межзонными переходами из нижнего возбужденного ем КТ по размерам. В этом случае из-за размерной зави- состояния КТ. Таким образом, следует ожидать, что симости энергии электронных состояний всегда найдется КР будет наиболее отчетливо проявляться в спектрах пара уровней, для которой реализуется КР. Изменяя люминесценции, формируемых двумя нижними уровняэнергию фотонов, можно последовательно возбуждать ми размерного квантования, для которых однородная КТ, для которых энергетический зазор между этой парой ширина оптических переходов минимальна. Поскольку уровней непрерывно изменяется в области КР. На таэти состояния обладают противоположной ФчетностьюФ, кую особенность ансамбля КТ было обращено внимание для наблюдения эффекта необходимо использовать двухв работах [3,4], где экспериментально и теоретически фотонное возбуждение, так как в этом случае все оптиисследовалось экситон-фононное взаимодействие фрелические переходы являются дипольно разрешенными [5].

ховского типа в сферических КТ. Модификация спектров Одна из первых попыток наблюдения модификации может быть экспериментально обнаружена при резоэнергетического спектра экситонов и фононов в услонансном оптическом возбуждении перенормированных виях КР была предпринята при исследовании однофосостояний, т. е. в условиях двойного резонанса. В этом тонно возбуждаемой люминесценции сферических КТ E-mail: anatoli.fedorov@online.ru на основе CuCl, выращенных в стеклянной матрице [3].

Перенормировка энергетического спектра квантовых точек в условиях колебательного... Однако из-за низкого спектрального разрешения экспе- где риментальные данные не позволили получить достоHe = Ena+an, Hph = p(b+bp + 1/2) (2) верных оценок. Утверждение авторов [3] о наличии n p n p гибридных экситон-фононных состояний было основано прежде всего на возрастании интенсивности люминесЧ гамильтонианы невзаимодействующих электронов ценции в области КР. В описании эффекта авторы (экситонов) и фононов, а ограничились лишь постановкой задачи в самом общем ( виде. Снятие вырождения в системе Фэкситон+фононФ He,ph = (Vn(p) bp + Vn2p)b+)a+ an2 (3),n2,n1 p nдля пары нижних экситонных состояний КТ CuCl в n1,n2,p матрице NaCl наблюдалось в спектрах двухфотонно Ч оператор взаимодействия между ними. В уравненивозбуждаемой люминесцении [6]. Однако авторы [6] ях (2) и (3) a+ и an Ч операторы рождения и уничтоне смогли удовлетворительно объяснить обнаруженные n жения электрона (экситона) в состоянии с энергией En, особенности и оставили вопрос открытым. Численный b+ и bp Ч соответствующие операторы для фононов p расчет перенормировки энергии полносимметричного с энергией p, принадлежащих p-моде. В условиях КР оптического фонона, индуцированной КР между экситон(например, En2 - En1 p) происходит перемешиваными состояниями одинаковой четности, был проведен в ние электронных (экситонных) и фононных состояний работе [7] для сферических КТ на основе CuCl. Результаи соответствующие волновые функции не могут быть ты использовались для объяснения уменьшения энергии представлены в виде простого произведения электронпредельного оптического (LO) фонона, наблюдавшейся ной и колебательной частей. В этом случае возникают в спектрах однофотонно возбуждаемой люминесценции поляроноподобные состояния КТ, являющиеся собствени выжигания провалов. Однако в расчетах были сделаными для полного гамильтониана (1) системы Фэлекны сильные упрощающие предположения, физический троны+фононыФ. Диагонализация гамильтониана (1) не смысл которых не вполне очевиден.

может быть выполнена точно в общем случае, поэтому В данной работе задача о модификации энергетиче- мы будем использовать предположения, упрощающие ского спектра КТ в условиях КР решается методом пря- эту задачу и имеющие ясный физический смысл. Прежде всего ограничимся LO-фононами, связанными с элекмой диагонализации гамильтониана электрон-фононной тронной подсистемой фрелиховским взаимодействием, (экситон-фононной) системы. В рамках этого подхода так как именно оно наиболее эффективно в полупроводполучены аналитические выражения для энергий поляниковых материалах (AIBVII, AIIBVI, AIIIBIII), из котороноподобных состояний в КТ в форме сферы и пряморых изготовлены КТ, широко исследуемые в настоящее угольного параллелепипеда с размерами как больше, так время. Далее будем использовать приближение нулеи меньше боровского радиуса экситона в объемном матевой температуры и предположим, что взаимодействие риале. При решении этой задачи впервые были вычисле( удовлетворяет соотношению Vn1p) / p < 1, т. е. не,nны матричные элементы взаимодействия LO-фононов с слишком велико. Это позволяет в расчетах ограничиться электронами и экситонами в прямоугольных КТ. Теоребесфононным и однофононным базисом невозмущенного тические расчеты сопоставлены с экспериментальными гамильтониана He + Hph:

данными о модификации энергетического спектра прямоугольных КТ на основе CuCl в матрице NaCl в условиях n; 0 = En 0, n; p = En p, (4) ph КР между нижними экситонными состояниями, которые были получены из спектров двухфотонно возбуждаемой где люминесценции и резонансной флюоресценции при 2 К.

En = a+ 0, p = b+ 0, (5) e ph n p Показано, что предложенная нами модель количественно 0 и 0 Ч вакуумные состояния колебательной описывает индуцированную КР перенормировку энерге- ph e и электронной подсистем.

тического спектра экситонов и фононов в КТ.

Если разность энергий электронных (экситонных) уровней E2 - E1 близка к энергии предельного оптического фонона LO, то в разложении волновых функций 2. Колебательный резонанс полного гамильтониана можно ограничиться нулевым приближением для всех состояний кроме тех, энергия в квантовых точках которых не слишком сильно отличается от E2. Волновые функции последних представляют собой следующие Для описания КР воспользуемся гамильтонианом линейные комбинации почти вырожденных состояний:

электрон-фононной системы в представлении вторичного квантования |Ek = c(k)|2; 0 + c(k)|1; 1 +... + c(k) |1; p, 1 2 p+H = He + Hph + He,ph, (1) k = 1, 2,..., p + 1. (6) Физика и техника полупроводников, 2001, том 35, вып. 1454 А.В. Федоров, А.В. Баранов, A. Itoh, Y. Masumoto Используя базис (6), легко получить систему линей- kni = ni/Li и вектор kn = (knx, kny, knz) с длиной ных однородных уравнений относительно коэффициенkn = (n2/L2 + n2/L2 + n2/L2)1/2. Используя подход, x x y y z z тов c(m), т. е. стандартную задачу на собственные значе- развитый в работе [8], легко вычислить матричные элеl ния, которая имеет аналитическое решение только для менты фрелиховского взаимодействия (3) электронов и k 4. Однако, как будет показано в дальнейшем дырок с LO-фононами в КТ сферической и прямоугольна конкретных примерах, особый интерес представляет ной формы:

случай взаимодействия с одной колебательной модой (k = 2), для которого (2l1 + 1)(2l + 1) Vn(nlm) = - efnl l2m2;n1l1m4(2l2 + 1) E1,2 = (E2 + E1 + 1 ), nl l20 l2m In2;l Cl0;l10Clm;l2 m1, (14) l2;n1lE1,2 = c1,2 2; 0 c2,1 1; 1, (7) 1/1 4 LO 1 fnl = -, (15) где nl jl+1(nl) R (1) c1 =(E2 - E1 - 1 + )/, c2 = 2V2,1 /, (8) nl In2;p;n1l1 = ljl2+1(n2l2) jl1+1(n1l1) 1/ (1) = (E2 - E1 - 1 + )2 + 4 V2,1, dxx2 jl2(n2l2x) jl1(n1l1x) jp(nlx), (16) 1/ (1) 2 n Vn2;n1 = efnGxGyGz, (17) = (E2 - E1 - 1)2 + 4 V2,1. (9) 1/16 LO 1 Из (7) следует, что при точном резонансе E2 - E1 = fn = -, (18) LxLyLzkn вырождение состояний 2; 0 и 1; 1 полностью снимается электрон-фононным взаимодействием, причем расще4 n2in1ini[1 - (-1)n2i+n1i+ni] (1) Gi =, i = x, y, z, (19) пление уровней энергии равно 2 V2,1. Более низкое по (n2 + n2 - n2)2 - 4n2 n2i 1i i 2i 1i энергии состояние E1, несмотря на резонансную связь l2m где Clm;l2 m1 Ч коэффициенты Клебша-Гордана, и 0 Ч с E2, остается неизменным.

высоко- и низкочастотная диэлектрические проницаеПри описании полупроводникового материала ограмости полупроводника, LO Ч энергия предельного ничимся для простоты одной зоной проводимости (c) LO-фонона, квантовые числа с индексами 1 и 2 описыи одной валентной зоной (h) и будем считать, что вают электронные (дырочные) состояния, а без индекглубина потенциальной ямы для электронов и дырок сов Ч фононную моду. Как видно из (14)-(19), размербесконечна. Рассмотрим КТ в форме сферы с радиусом R ная зависимость фрелиховского электрон-фононного взаи в форме прямоугольного параллелепипеда с длиной реимодействия при преобразованиях подобия определяется бра Li(i = x, y, z). В случае, когда радиус Бора экситона выражением: R-1/2.

Rex объемного материала больше характерного размера Правила отбора, содержащиеся в приведенных выше КТ R = {R или max(Li/2)}, т. е. в Фв режиме сильноматричных элементах, ограничивают число фононных го конфайнментаФ, энергетические уровни размерного мод, связывающих пару электронных состояний. Однако квантования и огибающие волновые функции электронов оставшихся мод еще слишком много, чтобы можно было и дырок определяются следующими выражениями:

получить аналитическое решение задачи на собственные 2 2 2 knl h knl значения для поляроноподобных состояний, возникаюc Enlm =, Enlm = Eg +, (10) щих в условиях КР. Так, для сферических КТ правила 2mc 2mh отбора определяются правилами векторного сложения 2 jl(knlx) моментов и содержатся в комбинации коэффициентов c(h) nlm (x) = Ylm(, ), (11) КлебшаЦГордана (14). В то же время отсутствуют какиеR3 jl+1(nl) либо ограничения, связанные с симметрией задачи, на 2 2 2 kn h kn c главное квантовое число оптических фононов n. Для En =, En = Eg +, (12) 2mc 2mh прямоугольных КТ правила отбора определяются функциями Gi (19) и сводятся к требованию, чтобы суммы c(h) n (x) = sin knxx sin knyy sin knzz, (13) квантовых чисел n2i +n1i +ni(i = x, y, z) были нечетными LxLyLz числами. Проведенные по формулам (14)-(19) расчеты где mc и mh Ч эффективные массы электронов и дырок, матричных элементов электрон-фононного взаимодейEg Ч ширина запрещенной зоны, nl Ч n-й корень урав- ствия показали, что в наиболее интересном с эксперинения jl(x) =0, jl(x) и Ylm(, ) Ч сферическая функция ментальной точки зрения случае КР между нижними Бесселя и сферическая гармоника, l и m Ч угловой электронными (экситонными) состояниями одна фононмомент и его проекция, knl = nl/R, n = (nx, ny, nz), ная мода связана с ними на порядок сильнее, чем другие.

Физика и техника полупроводников, 2001, том 35, вып. Перенормировка энергетического спектра квантовых точек в условиях колебательного... и кубических КТ на рис. 1 представлены результаты расчета энергий E1,2 согласно (7) в случае, когда КР с LO-фононом имеет место для пары нижних дырочных состояний. На вставке изображен соответствующий матричный элемент электрон-фононного взаимодействия как функция характерного линейного размера КТ. В вычислениях использовались параметры InP [9]:

0 = 12.61, = 9.61, LO = 43.3мэВ, mc = 0.079m0, mh = 0.65m0 и Rex = 10.3нм, где m0 Ч масса свободного электрона. На этом же рисунке показаны энергии E1 + 1 и E2, пересекающиеся для КТ такого размера, при котором реализуется точный КР. В то же время перенормированные энергии E1 и E2 не пересекаются.

Такое поведение энергетического спектра называется Рис. 1. Квантовые точки InP в режиме сильного конфайнмента: антипересечением.

Pages:     | 1 | 2 | 3 |    Книги по разным темам