Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. 8 Селективная лазерная спектроскопия локализованных экситонов в твердых растворах GaSeЦGaTe в магнитном поле й А.Н. Старухин, Б.С. Разбирин, А.В. Чугреев, М. Хапп, Ф. Хеннебергер Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия Университет им. Гумбольдта, Берлин, Германия (Поступила в Редакцию 29 декабря 1998 г.) Методом селективной лазерной спектроскопии исследован эффект Зеемана в спектрах излучения локализованных экситонов в твердых растворах полупроводников. Показано, что тонкая структура, появляющаяся в спектрах излучения кристаллов GaSe1-xTex при резонансном монохроматическом возбуждении в магнитном поле, обусловлена спиновой релаксацией рожденных светом локализованных экситонов между их зеемановскими подуровнями. Измерена величина g-фактора локализованных экситонов и его зависимость от энергии образования локализованных экситонов и состава твердого раствора.

Многие черты энергетического спектра электронов метод лазерного сужения неоднородно уширенных пов полупроводниковых твердых растворах могут быть с лос излучения молекул, основанный на избирательном успехом описаны на языке зонной теории в приближении заселении монохроматическим (лазерным) светом возэффективного или виртуального идеального кристал- бужденных состояний молекул в очень узком интерла [1,2]. Однако в отличие от идеального кристалла вале энергий в пределах широкой полосы их резофлуктуации состава твердого раствора порождают флук- нансного излучения [7]. Использование этого метода позволило впервые провести исследования эффектуационный электронный потенциал, ответственный за та Зеемана на сложных молекулах в неупорядоченных наличие границ подвижности для электронов и дырок и формирование хвостов плотности локализованных со- средах [8].

стояний [3]. Кулоновское взаимодействие локализован- В настоящей работе сообщается о прямом наблюдении ных электронов (или дырок) с носителями противопо- в условиях селективного лазерного возбуждения эффекта Зеемана на локализованных экситонах в твердых ложного знака приводит к формированию устойчивых полупроводниковых растворах. Это позволило впервые двухчастичных состояний Ч локализованных экситов оптическом эксперименте определить величину эфнов [4Ц6]. При низких температурах излучение и поглофективного g-фактора ЛЭ и выявить его зависимость щение света локализованными экситонами (ЛЭ) в знаот энергии локализации экситонов и состава твердых чительной степени определяют особенности оптических растворов. В качестве модельных объектов для исслеспектров твердых растворов полупроводников вблизи дований были выбраны полупроводниковые твердые раскрая фундаментального поглощения.

творы GaSeЦGaTe.

В зависимости от состояния угловых моментов электрона и дырки в экситоне экситонные состояния характеризуются различной величиной и ориентацией пол1. Методика эксперимента ного момента (полного спина) экситона. Важным источником информации о спиновой структуре и свойКристаллы селенида и теллурида галлия относятся к ствах экситонных состояний могут служить исследогруппе слоистых кристаллов AIIIBVI. Твердые растворы вания эффекта Зеемана на экситонах. Зеемановское GaSe1-xTex (x = 0.15, 0.22) выращивались методом расщепление основного состояния экситона составляет Бриджмена и специально не легировались. Образцы для обычно величину порядка 0.1 meV / T, поэтому возисследований получались из слитков путем скалывания можность таких исследований существенно ограничевдоль плоскости кристаллических слоев перпендикуна шириной экситонных линиий излучения (поглощелярно оптической оси кристаллов c. Люминесценция ния). В случае локализованных экситонов их энергетвердых растворов возбуждалась излучением перестратические уровни образуют квазинепрерывный спектр, иваемого лазера на красителе, накачиваемого аргонои, таким образом, даже при гелиевых температурах вым лазером. Мощность возбуждения составляла около оптические переходы с участием ЛЭ проявляются в 50 mW. Возбуждающий свет падал под малым углом к оптических спектрах поглощения и излучения в виде нормали к поверхности образца, излучение регистрирошироких полос, что не позволяет применить для ис- валось в направлении нормали. Образцы помещались в следования энергетической структуры локализованных оптический криостат, охлаждаемый жидким гелием. Для экситонов эффективные методы спектроскопии высоко- получения магнитных полей применялся сверхпроводяго разрешения. В связи с аналогичными обстоятель- щий соленоид. Регистрация спектров осуществлялась с ствами в молекулярной спектроскопии был предложен помощью дифракционного спектрометра.

1390 А.Н. Старухин, Б.С. Разбирин, А.В. Чугреев, М. Хапп, Ф. Хеннебергер 2. Экспериментальные результаты и их обсуждение Спектр люминесценции ЛЭ в GaSe0.78Te0.22 при возбуждении светом с энергией квантов большей энергии образования прямого свободного экситона En=1 1.985 eV в смешанном кристалле приведен на рис. 1. Спектр состоит из асимметричной полосы шириной (h) =23 meV, расположенной в области энергий h En=1. Форма полосы отражает распределение ЛЭ по состояниям с различной энергией локализации [9,10], при этом положение коротковолнового края соответствует энергии образования ЛЭ на границе подвижности Em [9]. При увеличении температуры кристалла интенсивность люминесценции быстро уменьшается. Описанные форма полосы люминесценции, ее спектральное положение и температурная зависимость типичны для локализованных экситонов. Возбуждение твердого раствора светом с энергией квантов hexc < Em Ч при сканировании частоты возбуждающего света в пределах полосы излучения ЛЭ Ч приводит к изменению формы полосы. Изменение формы связано с тем, что из всего спектра состояний ЛЭ, представленного на рис. 1, в этих условиях возбуждения светом резонансно заселяются состояния ЛЭ с энергией образования ELE = hexc. При низкой температуре фоторожденные ЛЭ могут далее туннелировать только в состояния с меньшей энергией Рис. 2. Фрагменты спектров излучения твердого раствора ELE < hexc, в то время как состояния с ELE > hexc (отGaSe0.78Te0.22 при возбуждении светом с различными длинами вечающие коротковолновой по отношению к положению волн exc в магнитном поле B = 7.5 T. Геометрия Фарадея.

T = 6 K. Спектры соответствуют компоненте излучения, поляризованной ортогонально поляризации возбуждения.

возбуждающей линии части полосы излучения на рис. 1) не заселяются.

1.1. Магнитооптический эффект. Приложение внешнего магнитного поля B c, B klight (геометрия Фарадея) в условиях резонансного возбуждения ЛЭ монохроматическим лазерным светом приводит к яркому эффекту: начиная с полей B 3 T на фоне широкой полосы излучения с длинноволновой стороны от возбуждающей линии появляется узкая линия излучения S шириной около 0.2 meV (рис. 2). (Наиболее отчетливо линия S наблюдается при регистрации излучения в поляризации, ортогональной поляризации возбуждающего света.) При приближении энергии возбуждающих фотонов к энергии, отвечающей границе подвижности в системе экситонов (hexc Em), интенсивность линии резко падает. С увеличением магнитного поля (при неизменной hexc) линия S смещается в динноволновую сторону (рис. 3), причем энергетическое расстояние E = hexc - hS между возбуждающей линией и линией S меняется пропорционально B E = gBB, (1) Рис. 1. Спектр люминесценции твердого раствора где B Ч магнетон Бора, коэффициент g = 3.4 0.2.

GaSe0.78Te0.22 при межзонном возбуждении. T = 6K. B = 0.

Аналогичный магнитооптический эффект в условиях Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. Селективная лазерная спектроскопия локализованных экситонов в твердых растворах GaSeЦGaTe... в поляризации света E c, состояние с Sz = оптически неактивно. В силу анизотропии кристалла состояние с Sz = 0 отщеплено от состояний с Sz = на величину 1. Продольное магнитное поле (B c) приводит к расщеплению экситонных состояний с Sz = 1 на два состояния с Sz =+1 и -1, излучение из которых поляризовано по правому и левому кругу соответственно. Величина расщепления E = g BB, (2) где g Ч продольная составляющая g-фактора экситона [11].

Рассмотрим теперь систему локализованных экситонов во внешнем магнитном поле. В отличие от свободных экситонов спиновая стуктура ЛЭ в твердом растворе, вообще говоря, испытывает возмущение со стороны флуктуационного потенциала, параметры которого различны для различных ЛЭ. Однако если внешнее магнитное поле достаточно велико, так что возмущение спиновых состояний ЛЭ, обусловленное магнитным полем, значительно превышает возмущение спиновой структуры экситонов, вызванное флуктуационным потенциалом, картина зеемановского расщепления уровней всех ЛЭ в твердом растворе будет одинаковой.

Рис. 3. Спектры излучения твердого раствора GaSe0.78Te0.при селективном лазерном возбуждении в зависимости от магнитного поля. exc = 628.0 nm. Геометрия Фарадея. T = 6K.

B(T ): 1 Ч0, 2 Ч5, 3 Ч7.5.

селективного лазерного возбуждения наблюдается и в спектрах люминесценции ЛЭ в смешанных кристаллах GaSe0.85Te0.15 (рис. 4), однако величина g для GaSe0.85Te0.15 несколько иная: g = 3.8 0.2.

1.2. А н а л и з р е з у л ь т а т о в. Проанализируем особенности резонансного возбуждения ЛЭ монохроматическим светом. Прямозонные твердые растворы GaSe1-xTex при x 0.35 сохраняют симметрию решетки кристаллов GaSe (D1 ), что по аналогии с твердыми 3h растворами GaSe1-xSx [2] позволяет предположить подобие зонных структур GaSe и GaSe1-xTex в указанном диапазоне составов. В кристаллах GaSe основное состояние прямого свободного экситона при учете обменного взаимодействия расщепляется на два состояния Ч синглетное и триплетное (величина расщепления между этими состояниями составляет 2 meV) [11]. В синглетном состоянии полный спин электрона и дырки в экситоне равен нулю. В магнитном поле состояние синглетных экситонов должно испытывать лишь слабый диамагнитный сдвиг [11]. Синглетные экситоны оптически активны только в поляризации света E c и в Рис. 4. Фрагменты спектров излучения твердого раствора условиях нашего эксперимента не проявляются.

GaSe0.85Te0.15 при возбуждении светом с различными длинами Триплетные экситоны характеризуются значением волн exc в магнитом поле B = 7.5 T. Геометрия Фарадея.

полного спина S = 1 и проекциями спина на ось с T = 6 K. Спектры соответствуют компоненте излучения, Sz = 0, 1. Переходы в состояния с Sz = 1 разрешены поляризованной ортогонально поляризации возбуждения.

Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. 1392 А.Н. Старухин, Б.С. Разбирин, А.В. Чугреев, М. Хапп, Ф. Хеннебергер В этой ситуации в выбранной геометрии эксперимента дает величину g = 3.4 0.2 для твердого раствора линейно поляризованный монохроматический лазерный состава GaSe0.78Te0.22 и g = 3.8 0.2 для состава свет выберет из всего возможного ансамбля ЛЭ только GaSe0.85Te0.15.

две группы центров, каждая из которых резонансно Интересно сопоставить полученные значения g для возбуждается светом на один из своих зеемановских твердых растворов со значением экситонных g-факторов подуровней. Условие возбуждения центров есть в ФчистомФ GaSe. Продольная компонента g-фактора прямого свободного экситона в GaSe составляет величину hexc = E(1) - 0.5g(1)BB = E(2) + 0.5g(2)BB, (3) g = 2.7 [11], что заметно меньше величин g-факторов ЛЭ в исследованных твердых растворах. С другой сторогде E(1), E(2) Ч энергия образования ЛЭ в указанных ны, найденные значения g-факторов ЛЭ близки к значегруппах в отсутствие магнитного поля (и в пренебре- ниям эффективных g-факторов экситонов, связанных на жении влиянием флуктуационного потенциала на спино- ионизированных центрах или изоэлектронных примесях в GaSe: g = 3.3-3.6 [12,13]. Возможной причиной вую структуру ЛЭ), g(1,2) Ч продольные составляющие различия g-факторов свободных и связанных экситонов в g-факторов ЛЭ с энергиями образования E(1,2) соответGaSe является вклад в волновые функции связанных эксственно. Отметим, что даже при hexc = const изменение итонов состояний из непрямого минимума зоны проводимагнитного поля ведет к последовательному возбуждемости (энергетические положения прямого и непрямого нию различных групп ЛЭ, отличающихся набором E(i,k).

минимумов близки), при этом характер расщепления В соответствии с предложенной схемой возбуждающий уровней экситонов, связанных на указанных дефектах, свет с энергией фотонов hexc приводит к заселению и уровней прямых свободных экситонов в магнитном нижнего зеемановского подуровня (с Sz =+1) в первой поле одинаков. Можно предположить, что аналогичная группе ЛЭ и одновременно верхнего зеемановского подситуация имеет место и в случае ЛЭ в прямозонных уровня (c Sz = -1) во второй группе ЛЭ. Не останавлитвердых растворах GaSe1-xTex (x 0.35). Имеются ваясь на присущих всем ЛЭ процессах излучательной и основания полагать, что в GaSe1-xTex разность энергебезызлучательной рекомбинаций, заметим, что энергетитических положений непрямого и прямого минимумов ческая релаксация фоторожденных ЛЭ из первой группы зоны проводимости увеличивается по мере увеличения возможна лишь путем туннелирования в нижележащие содержания теллура.1 Возможно, именно этим объяснясостояния других ЛЭ, в то время как для ЛЭ из второй ется уменьшение величины g-фактора ЛЭ при переходе группы возможны также внутрицентровые переходы на от состава с x = 0.15 к составу с x = 0.22. Кроме того, нижележащие спиновые подуровни с Sz = 0 и Sz =+увеличение концентрации теллура, элемента с большим (2) (2) с энергиями E0 = E(2) и E+1 = E(2) - 0.5g(2)BB со атомным номером нежели селен, должно приводить к ответственно. Если вероятность этих внутрицентровых усилению эффектов, связанных со спин-орбитальным переходов, связанная с изменением спинового состояния взаимодействием. Волновая функция триплетных эксиэкситона, превышает вероятность туннелирования ЛЭ с тонов в GaSe содержит малую долю синглетного соверхнего зеемановского подуровня в любое состояние из стояния, подмешивание которого к волновой функции континуума состояний ЛЭ с энергиями в области распотриплетных экситонов обусловлено спин-орбитальным (2) (2) ложения подуровней E0 и E+1, заселенность состояний взаимодействием валентных электронов в кристалле [11].

(2) (2) В этом случае увеличение содержания теллура в твердом ЛЭ с энергиями E0 и E+1 будет характеризоваться растворе будет приводить к увеличению доли синглетноотносительными максимумами. В спектре излучения ЛЭ го состояния в волновой функции триплетных ЛЭ и, как это обстоятельство должно найти свое отражение в следствие, к уменьшению эффективного g-фактора этих появлении в магнитном поле дополнительного пика изсостояний.

учения на частоте В заключение отметим, что ширина линии S позволяет (2) оценить время жизни LE состояний локализованных hS = E+1 = hexc - g(2)BB (4) экситонов, на которых наблюдается эффект Зеемана.

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам