Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 7 Анизотропия магнитоэлектрического эффекта в молибдате тербия й Б.К. Пономарёв, А.И. Попов, Э. Штип, Г. Вигельманн, А.Г.М. Янсен, П. Видер, Б.С. Редькин Институт физики твердого тела Российской академии наук, 142432 Черноголовка, Московская обл., Россия Московский государственный институт электронной техники (Технический университет), 103498 Москва, Россия Grenoble High Magnetic Field Laboratory, B.P. 166, F-38042 Grenoble, Cedex 9 France E-mail: ponom@issp.ac.ru (Поступила в Редакцию 6 сентября 2004 г.) Экспериментально исследована анизотропия нелинейного магнитоэлектрического эффекта в монокристаллическом монодоменном образце метастабильной сегнетоэлектрической парамагнитной -фазы молибдата тербия Tb2(MoO4)3 в постоянном магнитном поле до 6 T при температурах 4.2 и 1.8 K. Показано, что существующие модели магнитоэлектрического эффекта не дают удовлетворительного описания экспериментальных зависимостей магнитоиндуцированной электрической поляризации от направления магнитного поля. Предложена модель магнитоэлектрического эффекта, качественно описывающая полученные экспериментальные угловые зависимости магнитоиндуцированной электрической поляризации.

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проекты № 02-02-16679 и 03-02-17166).

1. Введение лепипеда размером 7 7 1 mm. Большая грань была параллельна плоскости (001). Перед измерениями обраМетастабильная орторомбическая сегнетоэлектричезец был монодоменизирован. Способы монодоменизации ская сегнетоэластическая парамагнитная фаза молибдата и измерения МЭЭ в постоянном магнитном поле при тербия ЦTb2(MoO4)3 (TMO) существует при темперауказанных температурах описаны в [9Ц12]. Погрешность турах ниже 160C [1]. Первые измерения нелинейного измерений составляла 5%. Случайный разброс точек на магнитоэлектрического эффекта (МЭЭ) в парамагнитодной изотерме не превышал 2%. Магнитоиндуцированном TMO выполнены в работе [2]. В [3] было показано, ная электрическая поляризация (МЭП) P(H) измерячто существование МЭЭ в TMO можно качественно лась вдоль оси [001]. Магнитное поле было приложено объяснить при помощи магнитострикционной модели, в плоскости (001). Угол между осью [010] и полем предложенной там же. В [4] впервые наблюдался МЭЭ в изменялся от 0 до 90.

молибдате гадолиния Gd2(MoO4)3 (GMO). Было показано, что МЭЭ в GMO примерно на два порядка меньше, чем в TMO.

3. Результаты В [5] была измерена анизотропия МЭЭ в GMO при температурах 4.2 и 0.4 K. Было показано, что угловые На рис. 1 изображены некоторые из измеренных зависимости МЭЭ в GMO хорошо описываются моденами изотерм P(H) в TMO при температурах T = 4.2K лью парамагнитоэлектрического эффекта, предложенной (кривые 1Ц6) и T = 1.8K (кривые 7Ц8) при различв работе [6]. Было показано также, что полевые зависиных значениях угла между осью [010] и магнитным мости МЭЭ в GMO при значениях намагниченности, не полем при напряженностях поля до 6 T. Зависимости слишком близких к намагниченности насыщения, хороP(H) нелинейны. Магнитное поле, направленное вдоль шо описываются моделью одноионной магнитострикции, оси [010], индуцирует положительные изменения элекпредложенной в [7].

трической поляризации вдоль оси [001] Ч имеет меВ настоящей работе исследованы зависимости МЭЭ в TMO от направления магнитного поля в базисной сто положительный парапроцесс в сегнетоэлектрической плоскости кристалла при напряженностях магнитного подсистеме. Поле, направленное вдоль оси [100], индуполя до 6 T при температурах 4.2 и 1.8 K. Показано, цирует отрицательные изменения электрической полячто в отличие от GMO в рассматриваемом объекте ризации вдоль оси [001] Ч отрицательный парапроцесс.

поведение МЭЭ не укладывается в рамки существующих Знаки P(H) определены путем сравнения их со знаком теорий. Предложена теория, качественно объясняющая скачка электрической поляризации, наблюдаемого при специфику МЭЭ в TMO.

переключении спонтанной поляризации в критическом магнитном поле, направленном вдоль оси [100] [13].

Видно, что формы зависимостей P(H) существенно 2. Образцы и эксперимент различны для направлений магнитного поля вдоль Монокристалл TMO был выращен методом Чохраль- осей [010] (кривые 1 и 7) и [100] (кривые 6 и 8).

ского [8]. Образец имел форму прямоугольного паралле- В поле, параллельном оси [010], зависимости P(H) Анизотропия магнитоэлектрического эффекта в молибдате тербия Рис. 1. Электрическая поляризация в TMO вдоль оси [001], Рис. 2. Экспериментальные (точки) и расчетные (сплошные индуцированная магнитным полем, приложенным в плоско- линии) зависимости МЭП в TMO от направления магнитного сти (001) при различных значениях угла между полем и поля в плоскости (001) при T = 4.2 K и различных значеосью [010]. Кривые 1Ц6: T = 4.2K. 1 Ч = 0; 2 Ч35.5; ниях магнитного поля. Угол отсчитывается от оси [010].

3 Ч 45; 4 Ч 55.3; 5 Ч 66.6, 6 Ч 90. Кривые 7, 8: 1 Ч H = 2T; 2 Ч H = 4T; 3 Ч H = 6T.

T = 1.8K. 7 Ч = 0; 8 Ч90.

при H > 1 T близки к линейным. В поле, параллельном оси [100], зависимости P(H) заметно нелинейны вплоть до H = 6 T. Важной особенностью магнитоэлектрического эффекта в TMO является различие абсолютных значений МЭП в полях, направленных вдоль главных кристаллографических осей [010] и [100]. При T = 4.2K поле H = 6 T, направленное вдоль оси [010] ( = 0), индуцирует изменение электрической поляризации P( = 0) =24.3 10-9 C/ cm2. Вполе H = 6T, направленном вдоль оси [100] ( = 90), соответствующая величина равна P( = 90) =-26 10-9 C/ cm2. Различие абсолютных значений P( = 0) и P( = 90) превышает погрешность измерений. Указанное различие еще больше при T = 1.8K: P( = 0) =25.7 10-9 C/ cm(кривая 7) и P( = 90) =-31.3 10-9 C/ cm2 (кривая 8). В поле, параллельном биссектрисе угла между осями [010] и [100] (кривая 3 на рис. 1, 45), МЭП отлична от нуля во всем интервале значений поля. МЭП составляет заметную долю от спонтанной электрической поляризации (PS(T = 20C) =180 10-9 C/ cm2 [1]).

На рис. 2 изображены зависимости P() при T = 4.2 K и различных значениях магнитного поля. Точками изображены экспериментальные зависимости P().

Они не симметричны относительно значения = 45.

Рис. 3. То же, что на рис. 2, при T = 1.8K.

Абсолютные значения P( = 0) и P( = 90) различны 9 Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 1282 Б.К. Пономарёв, А.И. Попов, Э. Штип, Г. Вигельманн, А.Г.М. Янсен, П. Видер, Б.С. Редькин во всем интервале значений магнитного поля. Значение между ионами Tb3+ в TMO весьма невелико. ТемператуP( = 45) отлично от нуля. Изменение знака P() про- ра антиферромагнитного упорядочения TN = 0.45 K [18].

исходит при 56. Сплошные кривые рассчитаны при Поэтому в полях H 1 T и при температурах T TN помощи предлагаемой нами модели. Они обсуждаются его можно не принимать во внимание. В работе [19] далее. установлено, что основное состояние ионов Tb3+ в TMO, На рис. 3 изображены зависимости P() при по-видимому, представляет собой три близко лежаT = 1.8 K и различных значениях магнитного поля. Точ- щих синглета, относящихся к различным неприводимым ками изображены экспериментальные зависимости P(). представлениям группы симметрии окружения иона, отКачественно они подобны зависимостям P() на рис. 2. деленные друг от друга энергетическими расстояниями Их асимметрия относительно осей = 45 и P = 0 2.7 cm-1. В данной ситуации, как и в случае квазидублевыражена сильнее, чем на рис. 2. Изменение знака P() та, наиболее актуальными слагаемыми, описывающими происходит при 60. Сплошные кривые рассчитаны зависимости четных магнитных эффектов от величины при помощи предлагаемой нами модели. Таким образом, поля, его ориентации и от температуры, являются в TMO при T = 4.2 и 1.8 K экспериментальные зависиP = aHM + b HH. (2) мости P() в полях до 6 T не являются гармоническими функциями.

Здесь,, принимают значения x, y, z ; a и b Ч константы теории; M Ч намагниченность 4. Обсуждение редкоземельных ионов, обусловленная расщеплением в поле их основного состояния (квазитриплета); H и Теория МЭЭ в парамагнетиках [6] дает для P() H Ч компоненты вектора магнитного поля.

угловую зависимость, которая при соответствующем При низких температурах основной вклад вносит выборе начала отсчета угла имеет вид первое слагаемое. В том случае, когда магнитное поле ориентировано в плоскости xy выражение (2) имеет вид P() =P(0) cos 2. (1) Pz (T,H, ) =AHxMx (T ) +BHyMy (T ) +CHxMy (T ) Полученные экспериментальные результаты не согласуются с предсказаниями теории [6].

2 + DHyMx (T ) +EHx + FHx Hy + GHy. (3) 1) Согласно этой теории, абсолютные значения pred() =P()/P(0) должны быть одинаковы для знаЗдесь T Ч температура. A, B, C, D, E, F и G Ч чений = 0 и /2 и не должны зависеть от поля. Это константы теории, не зависящие от температуры.

предсказание теории в случае TMO не выполняется.

2) Согласно формуле (1), изменение знака эффекта Hx = H[010] (4) должно происходить при = 45. В TMO угол изменения знака отличается от 45 и зависит от температуры Ч компонента магнитного поля вдоль оси [010].

(ср. рис. 2 и 3).

3) Вид экспериментальной зависимости pred() в Mx = M[010] - VV[010]H[010]. (5) TMO заметно отличается от синусоиды. Очевидно, что M[010] Ч экспериментальное значение намагниченности для описания МЭЭ в TMO требуется новый подход.

вдоль оси [010].

Этот подход развит в работах [14,15].

Hy = H[100] (6) Возникновение индуцированной магнитным полем электрической поляризации в кристаллах является поЧ компонента магнитного поля вдоль оси [100].

добно магнитострикции и магнитному линейному двупреломлению четным магнитным эффектом. КлассичеMy = M[100] - VV[100]H[100]. (7) ская теория четных эффектов была развита в работах [16,17]. Эта теория хорошо описывает свойства слаM[100] Ч экспериментальное значение намагниченности бо анизотропных соединений (в частности, с d-ионами).

вдоль оси [100]. VV[010] и VV[100] Ч восприимчивости В случае же соединений с f -ионами ситуация является Ван Флека вдоль осей [010] и [100] соответственно. Mx более сложной. Согласно [14,15], четные магнитные и My Ч значения компонент намагниченности квазиэффекты в редкоземельных соединениях определяюттриплета иона Tb3+ в базисной плоскости. Значения конся магнитными восприимчивостями средних значений стант A, B, E и G определяются из экспериментальных мультипольных моментов f -оболочки редкоземельных изотерм Pz (Hi) и намагниченности Mi(Hi), измеренных ионов. Для их расчета необходимо знание уровня энерв полях, параллельных осям [010] (i = x) и [100] (i = y).

гии и волновых функций этих ионов. Актуальными По экспериментальным данным Pz (Hi) и Mi(Hi) можвзаимодействиями, формирующими спектр редкоземельно построить зависимости ных ионов в кристаллах, являются взаимодействие с кристаллическим полем и зеемановское взаимодействие Pz (Hi) Hi = f. (8) с внешним магнитным полем. Обменное взаимодействие Mi(Hi) Mi Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. Анизотропия магнитоэлектрического эффекта в молибдате тербия Для определения констант C, D и F используются соотношения Pz = 0, (11) =Pz = 0. (12) = Дифференцирование уравнения (3) по, подстановка уже найденных значений A, B, E и G и подстановка значений = 0 и /2 дают два уравнения относительно неизвестных C, D и F. Третье уравнение получается подстановкой в уравнение (3) значения = 45 и соответствующего экспериментального значения Pz ( = 45).

Решение полученной системы трех уравнений с неизвестными C, D и F дает C = -0.29, D = -0.25 и F = 0.71. На рис. 2 сплошными кривыми изображены теоретические зависимости P() в TMO, рассчитанные по формуле (3) с найденными выше константами. Видно, что расчетные зависимости P() воспроизводят все специфические черты экспериментальных зависимостей и количественно хорошо согласуются с последними.

Аналогичные расчетные кривые P() приведены на рис. 3 для T = 1.8 K. В расчете использованы те же самые значения констант A, B, C, D, E, F и G, что и при T = 4.2 K. Мы не располагаем экспериментальными зависимостями намагниченности от поля при T = 1.8K.

Рис. 4. Определение констант A, B, E и G уравнеЗависимости Mx (Hx) и My (Hy) для T = 1.8K были расния (3) по экспериментальным данным при помощи форсчитаны по формулам теории синглетного магнетизма с мул (8), (9) и (10).

параметрами, найденными в работе [19]. Видно, что расчетные кривые P() при T = 1.8 K качественно согласуются с экспериментальными. Таким образом, теория Из уравнения (3) следует, что функция, стоящая в синглетного магнетизма удовлетворительно описывает правой части (8), представляет собой линейную зави- анизотропию МЭЭ в TMO при T = 4.2 и 1.8K.

симость вида Hx Hx 5. Заключение f = A + E (9) Mx Mx Измерениями угловых зависимостей МЭЭ в TMO для поля, параллельного оси [010], и при низких температурах установлено существование анизотропии эффекта, отличной от наблюдаемой в слабо Hy Hy анизотропных магнетиках (GMO), в которых поведеf = B + G (10) My My ние электрической поляризации от ориентации поля в кристалле достаточно хорошо описывается простой для поля, параллельного оси [100]. Линейная аппроксигармонической функцией угла, задающего направление мация экспериментальной зависимости (8) для оси [010] поля. Анизотропия МЭЭ в TMO имеет существенно дает значения констант A и E. Аналогично этому из изиные угловые зависимости. Проведен теоретический мерений вдоль оси [100] определяются константы B и G.

анализ поведения МЭЭ в TMO. В основе его лежит связь На рис. 4 изображены экспериментальные зависимоэлектрической поляризации кристалла TMO с индуцирости (8) в TMOпри T = 4.2K для осей [010] (прямая 1) ванными магнитным полем вариациями квадрупольных и [100] (прямая 2). Эти зависимости построены по реэлектрических моментов ионов тербия. Необходимым зультатам измерений МЭП (кривые 1 и 6 на рис. 1) и по условием существования обнаруженных особенностей результатам измерений намагниченности из работы [19].

поведения МЭЭ является наличие ионов с отличным от Видно, что в соответствии с уравнениями (8), (9) и (10) нуля орбитальным моментом, у которых основное созависимости на рис. 4 действительно линейны с удовле- стояние в кристалле представляет собой дублет, квазитворительной точностью. Начальные ординаты прямых дублет или квазитриплет, достаточно четко отделенный и 2 суть константы A = 1.13 и B = -0.33, наклоны этих от вышележащих уровней. Показано, что теоретические прямых суть константы E = 0.06 и G = -0.57. Значения зависимости МЭЭ от величины поля и от его ориентаконстант даны в единицах, соответствующих указанным ции достаточно хорошо описывают экспериментальные на осях рис. 4. результаты.

9 Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 1284 Б.К. Пономарёв, А.И. Попов, Э. Штип, Г. Вигельманн, А.Г.М. Янсен, П. Видер, Б.С. Редькин Список литературы [1] L.H. Brixner, J.R. Barkley. Handbook on the Physics and Chemistry of Rare Earths. North-Holland Publishing Company (1979). P. 610.

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам