Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика и техника полупроводников, 2003, том 37, вып. 10 Резонансное комбинационное рассеяние света в наноостровках Ge, сформированных на подложке Si(111), покрытой ультратонким слоем SiO2 й В.А. Володин, М.Д. Ефремов, А.И. Никифоров, Д.А. Орехов, О.П. Пчеляков, В.В. Ульянов Институт физики полупроводников Сибирского отделения Российской академии наук, 630090 Новосибирск, Россия Новосибирский государственный университет, 630090 Новосибирск, Россия (Получена 18 ноября 2002 г. Принята к печати 31 января 2003 г.) Наноостровки германия, сформированные на поверхности Si с ориентацией (111), покрытой ультратонким слоем окисла, были исследованы с применением методики спектроскопии комбинационного рассеяния света. Для анализа экспериментальных данных проведены численные расчеты спектров для реальных островков, содержащих несколько сотен атомов германия. Обсуждены эффекты резонансного усиления интенсивности комбинационного рассеяния света в системе наноостровок германия -окисел-кремний и влияния латеральных размеров наноостровков на частоты локализованных в них фононов.

Интерес к исследованию кластеров узкозонных полу- толщина составляет 3.27. Формируемые островки Ge проводников в матрице широкозонного полупроводника сверху закрывались слоем Si с толщиной 4 нм, темпераобусловлен возможностью создания (используя явление тура роста Ч 420C. Поверхность Si снова окислялась самоорганизации) массивов квантовых точек, обладаю- и на окисленную поверхность снова осаждался Ge. Для щих квазиатомарным электронным спектром [1]. Инте- всех образцов было выращено 5 периодов подобной рес исследователей в этой области стимулируется новы- структуры, сверху образцы были закрыты защитным слоем кремния. Полученные образцы исследовались ми электронными и, прежде всего, оптоэлектронными с применением спектроскопии КР. Спектры регистриросвойствами этих объектов. В последнее время ведутся вались при комнатной температуре на автоматизированпоиски возможности использования наноструктур на ной установке на базе спектрометра ДФС-52 (ЛОМО, основе наиболее широко распространенных материалов электроники Ч Ge и Si Ч для создания новых оптоэлек- Санкт-Петербург), с использованием линии Ar-лазера 514.5 нм (2.41 эВ). Была использована геометрия квазитронных устройств. В связи с этим широко исследуется обратного рассеяния, падающий и рассеянный свет были механизм формирования островков германия в кремнии поляризованы в кристаллографической плоскости (111).

Странского-Крастанова (работа [1] и ссылки в ней), Для анализа данных КР по структурным свойствам а также сравнительно новые подходы, такие как форнаноостровков Ge были проведены численные расчеты мирование кластеров Ge при субмонослойном покры(в приближении Борна-фон-Кармана) собственных чатии [2], управление зародышеобразованием островков стот и собственных векторов колебаний в гетерострукпутем введения различных примесей [1], рост германия турах Ge / Si, а также расчеты на основе полученных данна ультратонком окисле кремния [3Ц5]. Экспрессный и ных спектров КР по модели аддитивной поляризуемости неразрушающий метод спектроскопии комбинационного связи Волькенштейна [7]. Расчеты проводились как для рассеяния света (КР, в англоязычной литературе Ч плоских гетероструктур (одномерная модель), так и для Raman scattering) является информативной методикой наноостровков Ge, окруженных Si (трехмерная модель).

для исследования полупроводниковых нанообъектов. ПоНа рис. 1 приведены спектры КР образцов 1-4 в обдобно электронному спектру, фононный спектр определасти частот колебаний как связей Ge-Ge ( 300 см-1), ляется как структурой нанообъектов, так и свойствами так и связей Ge-Si ( 400 см-1). Для сравнения привематериала окружения [6].

ден спектр подложки Si(111), зарегистрированный в тех Набор из 4 экспериментальных образцов был изгоже условиях. В данном спектре видны особенности товлен с применением молекулярно-лучевой эпитаксии в районе 300 см-1, связанные с двухфононным рассеяна подложке Si с ориентацией (111). Сначала выращинием на поперечных акустических (TA) фононах в Si.

вался буферный слой Si при температуре 700C толщиВ литературе отмечались трудности, связанные с аналиной 40 нм. В ростовой камере, при температуре 420C, зом спектров КР квантовых точек Ge в Si из-за наличия происходил рост окисла кремния с контролируемой данного пика от подложки [3,8]. В работе [8] сделан толщиной (0.3 нм). Затем, при той же температуре, вывод, что использование фотонов с энергией 2.4 эВ производился рост Ge со средней толщиной 2, 4, наиболее предпочтительно для наблюдения пиков КР и 8 бислоев (BL) Ч образцы 1, 2, 3 и 4 соответственно.

от Ge на фоне двухфононного рассеяния от подложки Si.

Один бислой Ge содержит 1.56 1015 атомов / см2, а его Из экспериментальных спектров видно, что сигнал КР E-mail: volodin@isp.nsc.ru даже для образца 1 с наименьшим содержанием Ge Резонансное комбинационное рассеяние света в наноостровках Ge... от связей Ge-Ge практически не зависит от средней толщины Ge в образцах и составляет 301.5-302 см-для образцов 1-3 и 301 см-1 для образца 4. Для всех образцов практически не проявляются пики, связанные с КР на колебаниях связей Ge-Si. Интенсивность пиков КР от связей Ge-Ge значительно и непропорционально увеличивается с ростом средней толщины германия.

Нормированная на количество Ge интенсивность пика КР в зависимости от средней толщины Ge приведена на рис. 2. На оси ординат отложена интенcивноcть КР, нормированная на содержание германия в образцах.

Видно, что нормированная интенсивность изменяется более чем на порядок в образце с 8 бислоями Ge по сравнению с образцом с 2 бислоями Ge. Такой рост может быть обусловлен только проявлением эффектов резонансного КР. Действительно, в спектрах фотолюминесценции наноостровков Ge, выращенных на тонких слоях окисла кремния, проявляется пик с максимумом в районе 2.4 эВ, связанный, по-видимому, с наличием электронных состояний на гетерогранице Ge- ультратонкий GeO2 -Si [3]. Сечение КР вычисляется суммированием по всем возможным промежуточным (виртуальным) состояниям. Рождение или поглощение фонона виртуальной электронно-дырочной парой Рис. 1. Спектры комбинационного рассеяния света образцов происходит в силу электрон-фононного взаимодействия с наноостровками Ge (1Ц4) и подложки Si (жирная сплошная между ними [9], и дифференциальное сечение рассеяния кривая). Номера кривых соответствуют номерам образцов определяется следующим выражением:

с количеством бислоев Ge: 1 Ч2, 2 Ч4, 3 Ч6, 4 Ч8.

d2 2 4 2 = V d d c Ei - Ef P(Ei) - 2 f || i 1, i, f где 1 и 2 Ч частоты падающего и рассеянного света соответственно, =(1 - 2) Ч частота рассеивающего возбуждения, V Ч объем рассеяния, Ei, Ef Ч начальная и конечная энергия кристалла, P(Ei) Ч вероятность нахождения кристалла в соответствующем начальном состоянии по числам заполнения фонона, e1, e2 Ч единичные векторы поляризации для падающих и рассеянных фотонов. Вероятность перехода | f ||i | суммируется по всем возможным виртуальным состояниям, вклад резонансной (первый член) и нерезонансной (второй член) компонент равен [9] Рис. 2. Нормированная на количество Ge интенсивность комбинационного рассеяния света на колебаниях связей Ge-Ge e2 f |p(k2)|b b|p(-k1)|i в зависимости от средней толщины германия.

m22V Eb - Ei - b f |p(-k1)|b b|p(k2)|i +, существенно превышает сигнал от подложки. Тем не Eb - Ei + менее для анализа интенсивности и положения экспериментальных пиков из них вычитался сигнал от подложки.

где Eb Ч энергия промежуточного (виртуального) соСамый интенcивный пик в спектрах соответствует КР на стояния кристалла, k1 и k2 Ч волновые вектора полокализованной моде 1-го порядка, низкоэнергетическое глощаемого и испускаемого фотонов. Если разложить крыло обусловлено рассеянием на модах более высоких матричные элементы в числителе резонансного члена до порядков. Из рис. 1 видно, что положение пика КР 1-го порядка по смещению ионов в теории возмущений, Физика и техника полупроводников, 2003, том 37, вып. 1222 В.А. Володин, М.Д. Ефремов, А.И. Никифоров, Д.А. Орехов, О.П. Пчеляков, В.В. Ульянов то, для вероятности резонансного рассеяния, получим выражение ([10], с. 145) n0 + 1|R |n0 b|Hev|i Ires Mb0 Mi0, (Eb - Ei - 1)(Eb - Ei - 2) b,i где Hev Ч гамильтониан электрон-фононного взаимодействия, n0 Ч число заполнения для фонона, R Ч обобщенные смещения атомов (волновая функция фонона), Mb0 и Mi0 Ч матричные элементы кристалла для дипольных переходов. Если энергия поглощаемого (1) либо испускаемого (2) фотона совпадает с энергией реального электронного перехода, то возникает соответственно ДвходнойУ либо ДвыходнойУ резонанс.

Следует отметить, что в работе [11] на подобных структурах наблюдался сигнал фотолюминесценции Рис. 3. Спектры комбинационного рассеяния света образцов (ФЛ) в зеленой области спектра. Вид спектра сильно (кривая 2) и 4 (кривая 3) с наноостровками Ge и подложки Si зависел от длины волны возбуждающего света. На наших (кривая 1) в области колебаний связей Si-Si. Количество структурах также наблюдался пик ФЛ в области 2.4 эВ бислоев Ge: 2 Ч2, 3 Ч8.

при возбуждении азотным лазером (3.68 эВ). В объемном Ge из прямых переходов к данному участку спектра ближе всего переход L1-L 3 (2.1 эВ, [12], с. 38) средние механические напряжения в слоях кремния между легкими и тяжелыми дырками в точке L зоны составляют 1 кбар ( 1.0 105 кг / с2м), локальные же Бриллюэна. Из-за квантово-размерного эффекта энергия напряжения могут быть значительно больше.

данного перехода может возрасти. В работе [11] излуКак уже отмечалось выше, для анализа структуры чательные переходы в зеленой области спектрального формируемых наноостровков Ge из экспериментальных диапазона приписывались переходам между локализоспектров КР было проведено численное моделироваванными дырочными состояниями в квантовых точние спектров. Константы жесткости связей для герках Ge и электронными состояниями в тонком окисле мания в модели Борна-фон-Кармана были определекремния. Предположения о наличии реального, и по ны из аппроксимации вычисляемой дисперсии фононов всей вероятности прямого, перехода в районе 2.4 эВ косв объемном материале к экспериментальным данным, венно подтверждаются также данными, приведенными полученным из данных по рассеянию медленных нейна рис. 3, где представлена интенсивность сигнала КР тронов [13]. Так как дисперсии фононов для Ge и Si от оптических фононов в Si для образцов 4, 1 и для очень похожи, для построения гетероструктур Ge / Si подложки Si. Видно некоторое уменьшение сигнала для использовался метод массозамещения. Некоторые аспекобразца 1 (2 бислоя Ge) и пятикратное уменьшение ты расчетов приведены в работах [14,15]. Отношение для образца 4 (8 бислоев Ge). Данный эффект может производных поляризуемости связей для Ge и Si было быть обусловлен сильным поглощением как падающих определено из нормированных на рассеивающий объфотонов с энергией 2.41 эВ, так и неупруго рассеянных ем соотношений интенсивностей КР для объемных Ge фотонов на LO- и ТО-фононах Si с энергией 2.34 эВ и Si. Рассчитанные спектры приведены на рис. 4. Для в последнем образце. По-видимому, в последнем случае плоской гетероструктуры с толщиной Ge в 2 бислоя свет практически не доходит до подложки, а почти полрассчитанная частота основной локализованной моды ностью поглощается в гетероструктуре, толщина котооптических колебаний составляет 289 см-1, а в эксрой составляет всего 32 нм. В монокристаллическом Si, перименте наблюдается пик с положением 302 см-1.

в силу непрямого характера перехода, длина поглощеИзвестно, что механические напряжения сжатия могут ния света с энергией 2.4 эВ составляет приблизительно приводить к увеличению частоты колебаний связей 700 нм [12], и сильное поглощение в образце 4 может Ge-Ge. Для локализованных продольных оптических быть связано с наличием прямых переходов в зеленой (LO) фононов сдвиг при существующих в системе рассообласти спектра. Следует отметить, что в объемном Ge длина поглощения на той же длине волны составля- гласований постоянных решетки в 4.2% может достигать 17 см-1 [16,17]. Для поперечных оптических (TO) фоет 17 нм [12], а интегральное содержание Ge в образце нонов, согласно оценкам, он будет составлять 12 см-1.

достигает 12 нм, так что количественный анализ вклада Однако если бы наблюдаемый в эксперименте пик был в интегральное поглощение света центров, возникающих на гетерогранице Ge-окисел [3], затруднен. Из рис. 3 обусловлен рассеянием на TO-фононах в напряженном видно также смещение в сторону меньших частот пика слое Ge толщиной в 2 бислоя, то в спектре должны КР от Si в образце 4, вызванное наличием механических проявляться также пики, соответствующие рассеянию напряжений растяжения. Рассчитанные по смещению на колебаниях связей Si-Ge. В этом случае половина Физика и техника полупроводников, 2003, том 37, вып. Резонансное комбинационное рассеяние света в наноостровках Ge... на одной из границ островков ультратонкого слоя окисла (примерно 3 ) не учитывалось. Расчеты проводились для островков треугольной формы, что отражает симметрию поверхности (111). На рис. 4 представлен рассчитанный спектр островка высотой в 2 бислоя и с латеральным размером 3.2 нм (размер элементарной ячейки в этом случае составлял 1200 атомов Ge и Si).

Видно, что локализация в латеральном направлении для такого размера привела к сдвигу в низкочастотную область основной локализованной моды на 1.6см-1.

При больших латеральных размерах островка данный эффект будет еще меньше. Можно предположить, что латеральные размеры реальных наноостровков Ge, по крайней мере больше 3 нм, что соответствует известным литературным данным [3Ц5].

Таким образом, из анализа спектров КР можно предположить, что уже при покрытии в 2 бислоя Ge образует на окисленной поверхности Si(111) наноостровки без смачивающего слоя. Средние упругие напряжения в островках значительно релаксированы. Обнаружено резонансное усиление интенсивности КР в системе Ge наноостровок -окисел-Si, что, по-видимому, связано с наличием в ней электронных состояний с энергией прямого оптического перехода около 2.4 эВ. Предположительно, это переход между локализованными состояРис. 4. Рассчитанные спектры комбинационного рассеяния света плоского слоя (1) и наноостровка Ge (2) с 2 бисло- ниями дырок в германиевых островках и электронными ями Ge.

состояниями на границе Ge-окисел.

Работа выполнена при поддержке РФФИ (грант № 00-02-18012) и Комиссии РАН по работе с молоатомов германия связана с кремнием, и, как и пока- дежью (грант № 60 6-го конкурса-экспертизы молодежзали расчеты, интенсивности пиков Ge-Ge и Ge-Si ных проектов).

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам