Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. 7 Влияние изотопического беспорядка на теплопроводность германия в области максимума й А.П. Жернов Российский научный центр ФКурчатовский институтФ, 123182 Москва, Россия Институт сверхпроводимости и физики твердого тела, 123182 Москва, Россия (Поступила в окончательном виде 18 декабря 1998 г.) Обсуждается вопрос о влиянии изотопического беспорядка на положение максимума теплопроводности германия. Рассмотрение проводится в рамках модели типа Каллавэя. Анализируются экспериментальные данные по теплопроводности натурального кристалла Ge и высокообогащенных кристаллов Ge70.

Недавно в группе В.И. Ожогина получены химически используют результаты работы [6] (см. также [7]). В чистые, совершенные и высокообогащенные кристаллы этой работе учтена специфическая роль N-процессов германия Ge70 (с обогащением 99.99 %). Одновременно и получено простое и изящное выражение для коэфбыли проведены измерения теплопроводности K(T ) как фициента теплопроводности. Заметим, что в [8] была на высокообогащенном образце, так и на образцах Ge70 предпринята попытка рассмотреть разную значимость в с обогащением 96 % и натуральном образце в широком формировании стационарного распределения низко- и интервале температур [1] (см. также [2]). Было об- высокочастотных групп фононов (при T 0 высокочанаружено, что положение максимума теплопроводности стотные фононы должны находиться практически в равна температурной шкале для германия Ф99.99Ф сдвину- новесии и оказывать слабое воздействие на стационарное то существенно вправо по сравнению с аналогичными распределение).

образцами Ф96Ф и натурального германия. Обратим внимание на то, что фононный спектр герВлияние изотопического беспорядка на теплопровод- мания изучен весьма детально. Теоретические работы ность K(T ) анализировалось во многих работах. Хорошо можно разделить на две группы. В первой Ч развиваются известно, что изотопический беспорядок существенно и модифицируются феноменологические модели. В друуменьшает теплопроводность диэлектрических монокри- гой Ч анализ проводится на основе теории функционала сталлов (см., напр., [3Ц5]). Однако насколько нам извест- плотности с использованием приближений линейного но, для кристаллов с сильно анизотропным фононным отклика и ФвмороженныхФ фононов (см., напр., [7,9]).

В данной работе будем рассматривать область относпектром, таким как, например, у германия, вопрос о положении максимума K(T ) в зависимости от изотопи- сительно низких температур в районе максимума теплопроводности. В такой ситуации можно пренебречь ческого состава ранее не обсуждался. Этот конкретный вкладом от оптических мод и учитывать только акустивопрос исследуется далее с учетом экспериментальных ческие моды. При этом, что касается акустических мод, результатов [1].

то в случае кристаллов типа Ge необходимо учитывать сильную дисперсию фононных мод (см., напр., [10]).

1. Обобщенная модель Каллавэя Принимая это во внимание, далее для описания теплопроводности Ge используется модель, в которой наряду При рассмотрении теплопроводности обычно предпос продольными (1) модами фигурируют t-моды.

агают, что различные процессы рассеяния неравновесВ рамках двухмодовой модели [2] коэффициент теплоных фононов, а именно граничное рассеяние на стенках проводности определяется как образца, упругое рассеяние, вызванное изотопическим беспорядком и примесями, а также неупругие ангармониK = Kt + Kl, (1) ческие столкновения являются независимыми. При этом хорошо известно, что нормальные (N) ангармонические где индексами t и l обозначены парциальные вклады в K процессы рассеяния фононов, т. е. с сохранением квази- соответственно от поперечных и продольных фононов.

импульса, сами по себе не приводят к конечному тепло- Согласно [2,6], для кубического кристалла и в случае, сопротивлению. Вместе с тем в интервале температур, когда градиент температуры существует вдоль одной из где вымерзают резистивные с потерей квазиимпульса кристаллографических осей, процессы рассеяния фононов на фононах (U-процессы), (i) N-процессы могут определять структуру стационарного kB 3 (i) c(i)/N Ki = i T R +, (2) (i) (i) неравновесного распределения фононов, в результате 22h3vi c(i)/(N R ) чего их роль оказывается весьма существенной.

Принимая во внимание указанное, при анализе вли- где i = t, l. Величины h и kB суть постоянные Планка и яния различных релаксационных механизмов широко Больцмана. Величина i равна соответственно в случаях 1186 А.П. Жернов поперечных и продольных мод 2/3 и 1/3, vi Ч групповая фононных состояний (всех мод). При этом скорость звука. Через c и R обозначены комбиниро2 G =( M2 - M )/ M,...

ванное время релаксации и суммарное время релаксации резистивных процессов, причем = c(s)....

n s n -1 -c-1 = R + N. (3) ( Здесь n Ч узел решетки, s Чсорт изотопа и cns) Чего Символ... расшифровывается как концентрация (см. детали в [1,4]).

Заметим, что ситуация относительно частотной завиi/T ex симости скорости релаксации t-мод из-за изотопического fi = dx x4 fi(x).

(ex - 1)2 беспорядка в Ge была детально проанализирована в [13].

-Поскольку is 2g(), то в районе сильной частотной Здесь верхний предел i = kBi/h, где i Ч максимальдисперсии поперечных колебательных мод релаксационная величина частоты для поляризации i.

ное время (6) изменяется более быстро, чем 4. (ПарВ конкретных расчетах полагалось, что значения для циальный спектр t-мод имеет резкий пик при 2.4 THz групповых скоростей равны vt = 3.16 105 cm/s и и максимальная частота его равна 3.2 THz. Спектр vl = 5.21 105 cm/s (см., напр., [2]). Величины характер- же l-мод локализован при заметно больших частотах ных дебаевских температур заимствованы также из [2].

6THz [14]). Тем не менее поскольку мы используем При этом t = 101 и l = 330 K. дебаевское приближение, то полагалось В предположении, что различные механизмы релаксаV -is = G 4. (6a) ции неравновесных фононов действуют независимо друг 4vs от друга, имеем Параметры изотопического механизма рассеяния в рас(i)-1 -1 -(i)-четах не варьировались.

R = b + is + U. (4) Вопрос относительно механизма релаксации из-за U-процессов исследовался также многими авторами. В В (4) b, is и U Ч времена релаксации фонослучае t-мод существенны два типа U-процессов: t+t l нов, обусловленные соответственно граничным рассеяи t +l l. Для Ge было показано, что существенна роль нием на стенках образца или границах блоков, упрутолько первого канала. При этом гим рассеянием, вызванным изотопическим беспорядком, а также неупругими ангармоническими процессами 2T exp(-B(t)/T ), T t с перебросом. (7) TU 2T t2, T t/Отметим, что если N-процессы являются более медленными по сравнению с процессами, идущими с поте(см., напр., [2]). Обратим внимание на квадратичную -рей импульса, то основным является первое слагаемое зависимость U от частоты. Относительно величины в (2). В противоположном случае теплопроводность B(t) см. далее.

определяется вторым слагаемым.

В настоящей работе для скорости релаксации изЗаметим, что величина b для случая диффузного за U-процессов для обоих типов фононных мод было граничного рассеяния определяется посредством выравыбрано представление в форме жения вида (t -= AU,l)2T exp(-B(t,l)/T ). (7a) b = vb(1/lc + 1/ls). (5) (t,l) U Здесь lc Ч длина Казимира и ls Ч длина образОсновываясь на результатах, изложенных в [4], получица (в направлении ее распространяется поток тепла).

и: Bt = 55 и B(l) = 180 K. Значения B коррелируют с При этом для образца с поперечным сечением в виде дебаевскими температурами t- и l-мод и порядка i/2.

прямоугольника с площадью S имеем: lc = 1.12 S Заметим, что аналогичное (7a) представление было (см., напр., [11,12]). Что касается скорости vb, то было использовано и в недавней работе [15], где изучалось попринято ведение изотопически обогащенных алмазных образцов.

-Что касается скоростей релаксации из-за N-процессов, v-1 = b-1 = [2vt + v-1]. (5a) b s l то, как и обычно (см., напр., [16]), полагалось Рассмотрим механизм рассеяния, связанный с изото1 4 пическим беспорядком. Соответствующее время релак- = A(t)T, = A(l)2T. (8) N N (t) (l) N N сации определяется как В [2] из сравнения теоретических и экспериментальV -ных результатов для германия Ф99.99Ф было найдено, что is = G g(), (6) A(t) = 2 10-13K-4, A(l) = 2 10-21sK-3, N N где G Ч параметр изотопического беспорядка, V Ч (t (l объем, приходящийся на один атом, и g() Ч плотность AU) = 1 10-19K-4, AU) = 5 10-19sK-3. (9) Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. Влияние изотопического беспорядка на теплопроводность германия в области максимума Значения параметров изотопического беспорядка G и геомеВ [18,19] установлены критерии, при выполнении котрические размеры образцов (lx, ly, lz) торых возможно пуазейлевское течение, а именно требуется, чтобы Образец G lx, ly, lz, mm 1 5.87 10-4 2.515 2.525 lR/lN 103, d/lN 30. (11) 2 7.57 10-5 2.50 2.50 3 8.16 10-8 2.48 2.47 Обратим внимание на то, что в [18] была исследована теплопроводность весьма совершенных и моноизотопических образцов твердого гелия He4 и четко обнаружены предсказанные в [17] особенности в температурном Кроме того, в конкретных расчетах использовались поведении K(T ) в области слева от максимума. Кроме данные для параметров из таблицы и принималось, что того, вопрос о проявлении гидродинамического режима средняя скорость звука vs = 0.35 106 cm/s и атомный в связи с проблемой второго звука анализировался в объем V = 22.64 3. Использовались также данные о случае кристаллов NaF и Bi, в которых отсутствует геометрических размерах образцов и соответствующие изотопический механизм рассеяния. Обсуждение соотзначения параметра изотопического беспорядка, которые ветствующих результатов см., например, в [5].

фигурировали в экспериментальной работе [1]. Они В следующем разделе кратко рассматривается возсведены в таблицу. Заметим, что трем значениям G можность проявления гидродинамического эффекта в отвечают средние массы, равные 72.69, 70.11 и 70.0002.

германии.

Обратим внимание на то, что использование представ(i)-1 (i)-лений для U и N в виде (7), (8) фактически ограничивает применение теории областью сравнитель2. Анализ теплопроводности германия но низких температур (порядка температуры максимума теплопроводности). Действительно, при температурах В первую очередь исследовался вопрос о возможности выше азотных вместо экспоненциальной зависимости от проявления гидродинамического режима в совершенных температуры должна иметь место зависимость типа стеи высокообогащенных образцах германия Ф99.99Ф. Распенной. Конечным должен быть вклад и из-за оптических считывались по формуле (10) длины пробегов lN и lU.

мод.

Затем проверялось, выполняется или нет условие (11).

Наконец, в достаточно совершенных образцах могут Оказалось, что в области температур слева от максимупроявляться эффекты, связанные с гидродинамическим ма теплопроводности для поперечных мод неравенство механизмом транспорта энергии (см., напр., [1]).

lN d lU не удовлетворяется. Что касается продольДля того чтобы пояснить это, определим сначала ных мод, то ситуация следующая. Можно показать, что длину свободного пробега li отвечающую i-механизму (l) (l) lN lU, т. е. длины пробегов существенно различаются.

рассеяния фонона. Имеем Вместе с тем имеем 1 Cq Cq = dq dq. (10) lc 5 108T (i) li, vqlq vq lN l Здесь Cq Ч парциальный вклад в решеточную теплоемгде l = 330 K Ч дебаевская температура для продолькость от q-моды. vq Ч ее групповая скорость.

ных мод. Таким образом, при T > 4-10 K величина lc Пусть при низких T длины пробега lN и lR, отвечающие больше, чем lN, но того же порядка. И вообще говоря, нормальным и резистивным процессам, удовлетворяют строго условие (11) не выполнено. Таким образом, в расусловиям вида сматриваемом случае нет развитого гидродинамического lN d, lRlN d2.

режима, но связанные с ним эффекты в определенной Здесь d Ч характерный геометрический размер образстепени проявляются для продольных мод. В интервале ца. Тогда согласно, например, [17] можно считать, что температур 4-10 K их масштаб 10 %. Что касается движение фононного газа под действием приложеннообразцов с обогащением 96 %, а также с натуральным сого градиента температуры носит характер пуазейлева ставом, то в томже интервале 4-10 K существенным вязкого течения. При этом эффективная длина пробега оказывается изотопический механизм рассеяния. В ревозрастает. Она определяется как зультате этого диффузионный механизм неэффективен.

Детально этот вопрос с учетом возможности зеркального dlef 0.1.

отражения фононов от поверхности будет исследован в lN другой работе.

При дальнейшем понижении температуры, когда Во вторую очередь, опираясь на соотношения (1)Ц(9), были проанализированы экспериментальные результаlN, lR d, lef d2/lN, ты [1] в районе максимума теплопроводности в области для фононного газа реализуется кнудсеновский режим, температур TM. При этом на рис. 1 представаналогичный случаю сильно разреженного газа. лены экспериментальные и теоретические кривые для Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. 1188 А.П. Жернов Рис. 1. Теплопроводность высокообогащенного Ф99.99Ф (1), Ф96Ф (2) Ge70 и натурального германия (3). Экспериментальные данные [1] Ч точки. Сплошные линии Ч расчет.

Рис. 2. Парциальные вклады в теплопроводность для Ge70 с обогащением 99.99 (сплошные линии) и 96 (штриховые кривые) процентов. 2,3 Ч соответствуют вкладам от поперечных и продольных фононов, 1 Ч суммарная теплопроводность.

Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. Влияние изотопического беспорядка на теплопроводность германия в области максимума теплопроводности. На рис. 2 для случаев изотопически высокообогащенных образцов Ф99.99Ф и Ф96Ф приведены теоретические кривые, которые иллюстрируют роль парциальных вкладов l- и t-мод в K(T ).

Прокомментируем результаты, представленные на рис. 1 и 2. Как видно из рис. 1, для всех исследованных образцов согласие между экспериментальными и теоретическими кривыми удовлетворительное. Что касается рис. 2, то обратим внимание на то, что для высокообогащенного образца Ф99.99Ф непосредственно в районе TM основной вклад в K(T ) оказался связанным с l-модами, поскольку влияние l-мод оказывается частично завуалированным из-за изотопического рассеяния. Этим обстоятельством объясняется сдвиг максимума на несколько градусов ( 4K) в сторону меньших температур для образца Ф96Ф по сравнению с Ф99.99Ф. В случае натурального образца в условиях достаточно сильного изотопического рассеяния роль l-мод несколько возрастает относительно t-мод, и максимум на несколько долей градуса смещается в сторону больших температур.

Благодарю Н.А. Черноплекова, В.И. Ожогина и Ю.М. Кагана за поддержку, а также Д.А. Жернова за помощь в работе.

Список литературы [1] В.И. Ожогин, А.В. Инюшкин, А.Н. Толденков, Г.Э. Попов, Ю. Холлер, К. Ито. Письма в ЖЭТФ 63, 463 (1996).

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам