Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | 3 | 4 |

(Можно предположить, что число избыточных атомов p(r)=, (1-c) 1- exp(-t tr ), r > Rпритяжения np() есть величина, сравнимая с разме c+(1-c) exp(-ttr) ром компактного кластера ncomp, приводящего к той (13) же глубине локализации. Тогда вероятность реализации (17) будет существенно меньше вероятности реализации comp компактного кластера cn при том же значении энергии локализации. Принимая во внимание то, что для слабого - arctg (1-c)-R0 =.

рассеяния n 1, для числа вариантов реализации мы 2M (1-c)-0 получим большую величину (14) n! Функция tr(r) находится в результате решения уравне, (18) ния nA!nB! - 2 + - Utr(r) tr(r) =0. (15) которая может компенсировать малую вероятность от2M дельной реализации (17). Вклад кластеров, содержащих Развитый подход предполагает, что локализация про- np избыточных центров притяжения, можно представить исходит в односвязных областях, где потенциальная в виде [33] энергия имеет знак притяжения для рассматриваемой 1 n частицы. Потенциальные ямы, в которых образуется () v0 2(c + p)(1 - c - p) локализованное состояние, можно рассматривать как области, в пределах которых возможно классическое (c+p) (1-c-p) c 1 - c протекание частицы, имеющей полную энергию. Эти exp n ln. (19) c+ p 1-c- p пределы ограничиваются условием Полученное выражение имеет очевидное сходство по - Utr(r) 0. (16) своей структуре с выражением (9). Оно обладает свойПоскольку в рассматриваемой задаче потенциальные ством быстро убывать с ростом p, поэтому необходимо ямы образуются за счет короткодействующего потенци- найти такие кластеры, которые при минимальном допуала, область, ограниченная условием (16), охватывает стимом значении p дают состояние с данной энергией практически всю потенциальную яму. Компактные кла- локализации.

стеры соответствуют случаю, когда область классиче- Избыточные атомы A, число которых есть np, должны ского протекания занимает весь объем потенциальной образовать односвязную потенциальную яму в предеямы. Тот факт, что сферический компактный кластер лах кластера, занимающего n узлов, т. е. они должны определен однозначно и представляет собой наиболее образовать кластер, совпадающий по размерам с рассмавероятную конфигурацию, приводящую к локализации, триваемым и удовлетворяющий условию классического допускает однозначный выбор пробной волновой функ- протекания для узельной задачи на данной решетке.

ции в вариационной задаче. Однако для получения абсо- Этого можно достичь при значениях p, которые для лютной величины плотности состояний оказывается не- кластеров большого размера n 1 близки к pc Ч обходимым учесть с максимально возможной точностью критической концентрации в задаче протекания по узлам все возможные типы потенциальных ям, приводящих к данной решетки (подрешетки). Тогда подстановка p = pc образованию локализованного состояния. в (19) дает оценку для плотности состояний за счет b) Оценка величины (), фрактальные флуктуационных ям, в объеме которых содержится np к л а с т е р ы. Компактное заполнение объема кластера избыточных атомов сорта A, что достаточно для того, центрами притяжения не является обязательным усло- чтобы в подавляющем числе вариантов реализации бывием для реализации потенциальной ямы, приводящей к ло возможно классическое протекание по избыточным локализации. Более общий случай представляют собой узлам. Область классического протекания в пределах кластеры, в которых избыточная концентрация центров кластера имеет при этом структуру фрактала конечного притяжения, усредненная по объему этого кластера, p, размера.

Физика твердого тела, 1997, том 39, № 1174 А.А. Клочихин, С.А. Пермогоров, А.Н. Резницкий Для оценки величины плотности состояний необходи- Полученное соотношение при c (1 - pc) переходит в мо найти вероятности образования таких фрактальных точный результат для компактного сферического кластекластеров. Оценки размеров потенциальных ям, необ- ра. Заметим, что в пределе c pc необходимо учесть, ходимых для образования локализованного состояния, что фрактальная размерность Df < 3. Окончательно для которое описывается безузельной волновой функцией, оценки величины плотности получаем выражение [33] основываются на универсальных особенностях поведе(c+pc) ния собственных функций уравнения Шредингера в обла1 n c () сти, где потенциальная энергия имеет знак притяжеv0 2(c + pc)(1 - c - pc) c + pc ния [34,35]. Для потенциальных ям простейших форм n имеются точные результаты [35], которые показывают, (1-c-pc) 1 - c что критерий появления первого состояния слабо зави-. (24) 1 - c - pc сит от формы ямы и определяется соотношением между глубиной потенциальной ямы и ее размерами. В частВеличину мы выберем таким образом, чтобы () ности, для компактного кластера сферической формы можно было сравнить с экспериментальными данными.

в приближении эффективной массы общий подход [35] Поскольку прямые измерения () для твердых раск оценке критического размера дает точный результат, творов отсутствуют, а имеющиеся оптические данные который можно получить из (14) при 0 0 и предстаотносятся к спектральной плотности, для выбора подвить в виде соотношения между критической глубиной ходящего значения важен тот факт, что величиной, потенциальной ямы Ecr, имеющей объем v0 размером наиболее тесно связанной с (), оказывается полушиямы ncomp и ее глубиной (1 - c):

cr рина полосы основного состояния экситона, что требует выбрать значение max, где max Ч положение ncomp 2/3 1 - c =Ecr, (20) cr максимума бесфононной полосы поглощения экситона.

где Отметим, что выражения (9) и (24) имеют практиче2 Ecr =. (21) ски совпадающие зависимости от энергии в урбаховской 2/области. Мы используем далее (24) для нахождения 2M vкоэффициента пропорциональности в (9), сравнивая эти Для потенциальных ям, имеющих структуру фрактала, функции в области максимума коэффициента поглощедо настоящего времени не существует рецептов ни для ния, что дает возможность получить зависимость (), оценки критических размеров кластеров, ни для оценки пригодную для описания экспериментальных данных.

размеров при конечной глубине энергии локализации. 2) Спектральная плотность (коэффициент Мы проведем оценку, предполагая, что форма потенци- поглощения). Как известно, в случае идеального альной ямы не играет роли. В случае кластера, состояще- кристалла оптическое поглощение в области основного го из n узлов и содержащего n pc избыточных центров состояния экситона описывается его спектральной плотпритяжения, потенциальная яма занимает лишь часть его ностью, которая записывается в виде объема. Поскольку в таком кластере имеется еще nc vатомов того же сорта, максимальный объем, который 1s() = 1s(0) 2 Im G00 - E1s - i, (25) можно приписать яме и который может занимать волновая функция без экспоненциального затухания, соста- где вляет n(c + pc) узлов. Средний уровень потенциальной Gkk - E1s =.

энергии в этом объеме будет равен pc/(c + pc). Тогда - k2 - E1s - i вместо (14) можно написать соотношение, связывающее 2M n и, Здесь E1s и 1s (r = 0) есть собственное значение и 2/pc собственная функция основного состояния экситона. Как n(c + pc) - было принято ранее, начало отсчета энергии совпадает с c + pc дном зоны 1s-состояния экситона EG, так что E=1s = 0.

4Ecr pc Для вычисления спектра экситона в рамках модели I, = - arctg / - 1. (22) когда флуктуационный потенциал действует только на 2 c + pc центр масс экситона, достаточно найти усредненную Отсюда следует, что число узлов в кластере равно по реализациям флуктуационного потенциала Фурье 3/компоненту одночастичной функции Грина центра масс 1 Ecr Im Gkk() при k 0 и подставить ее в выражение (25).

n = pc (c + pc) В случае модели II при условии, что боровский радиус - c + pc электрона существенно больше радиуса локализованной дырки, мы снова приходим к аналогичному выражению pc с той лишь разницей, что в этом случае E1s и 1s 2 - arctg - 1. (23) 2 c + pc (r = 0) представляют собой собственные значения и Физика твердого тела, 1997, том 39, № Люминесценция экситонов из флуктуационных хвостов плотности состояний... собственные функции кулоновского спектра электрона и где 0 выбирается таким образом, чтобы совместить M Ч массу дырки. положения экспериментального и теоретического макВ обоих случаях мнимая часть одночастичной функции симума 1s-состояния экситона в спектре поглощения Грина представляет собой диагональный матричный эле- max. Выражение (30) позволяет описать контур полосы мент, полученный в результате двухкратного преобразо- 1s-состояния экситона в модели I или локализованной вания Фурье выражения (6). В общем случае его можно дырки и связанного с ней кулоновским потенциалом записать в форме электрона в модели II в области 0, т. е. основную часть бесфононной полосы поглощения.

kk() 3) Связь параметров модели с экспери Im Gkk() =, ментальными данными. Основными параметра - k2 - kk() + kk() ми задачи, которые определяют урбаховские наклоны и 2M полуширины бесфононной полосы основного состояния (26) где kk() и kk() связаны дисперсионным соотноше- экситона, являются и /Ecr и величина pc, которая нием, что обеспечивает правильную нормировку выра- считалась равной 0.2, что с хорошей точностью совпажения для спектральной плотности. В области локали- дает с критической концентрацией для гранецентрирозованных состояний, когда выполняется условие (8), эти ванной подрешетки [36]. Экспериментальные значения функции представляют собой мнимую и вещественную урбаховских наклонов были получены из измерений кочасти матрицы рассеяния [34,35], усредненной по кон- эффициентов поглощения [1,8]. Данные по полуширинам фигурации. Если в каждой флуктуационной яме образу- полос при различных концентрациях оценивались по ется лишь одно локализованное состояние, соотношение результатам экспериментальных измерений [1] с учетом между kk() и () имеет вид того обстоятельства, что наблюдаемые полуширины имеют вклад, обусловленный экситон-фононным взаимодей6v0 Ecr 3/2 ствием (см. далее). Дополнительный параметр 0 влияет kk() = 2 (/) I1(k) 2(), (27) на форму полосы основного состояния экситона в области ее коротковолнового крыла. Из возможных значений где зависимость () дается соотношением (9), а ко0, которые удовлетворяют условию (8), выбирались эффициент пропорциональности находится из сравнения те, которые приводили к форме коротковолнового крыла (9) и (24) полос, наиболее близко соответствовавшей экспериментальным данным.

3/2M Анализ положения максимума полосы основного соI1(k) = d3r exp(ikr) tr(r), (28) (2)стояния экситона [1,8] показал, что концентрационная зависимость сдвига максимума включает в себя линейное причем при k = слагаемое и нелинейную составляющую, которая носит название прогиба дна зоны [37,38] и имеет вид bc(1-c).

d3r tr(r) = d3r tr(r) p(r), (29) С учетом этого положение дна зоны можно записать в виде поскольку p(r) описывает конфигурацию флуктуационEG = E - bc(1 - c).

G ной ямы и связано с tr(r) уравнением движения (15).

В рассматриваемой модели нелинейный вклад может Полученный результат (27) дает возможность найти быть найден как первая поправка к положению дна зоны мнимую часть матрицы рассеяния в интересующей нас за счет рассеяния на одноузельных флуктуациях. Такой области.

подход, однако, не обеспечивает для многих твердых Значительно более сложной задачей является нахорастворов количественного описания прогиба. Современждение функции kk(), поскольку для этого необходиная теория, приводящая к количественному согласию мо знать kk() в широкой области спектра, после чего прогибов запрещенных зон твердых растворов, которые функция kk() может быть вычислена при помощи дисвключают вклады двух зон [37,38], требует весьма соверперсионного соотношения. В отличие от kk(), которая шенных моделей и значительных по объему вычислений.

в области > 0 изменяется по экспоненциальному Учитывая этот факт, а также то обстоятельство, что закону, вещественная часть матрицы рассеяния kk() аккуратные вычисления концентрационной зависимости убывает с ростом медленно, по степенному закону, прогиба [37,38] сохраняют приведенный выше вид, будем стремясь в пределе больших к нулюкак 1/. Поэтому считать величину b параметром теории и примем для для приближенного описания спектральной плотности нее значение, найденное в [1,8] из экспериментальных в относительно узкой области энергий в окрестности данных. Как было показано в [1,8], концентрационная ее максимума можно заменить kk() на постоянную зависимость сдвига максимума включает в себя и неливеличину 0. В результате получаем при k kk нейную несимметричную относительно точки c = 0.00() составляющую. Параметр 0 определяет положение Im G00(), (30) максимума полосы относительно края запрещенной зо[ - 0 ]2 + 00() Физика твердого тела, 1997, том 39, № 1176 А.А. Клочихин, С.А. Пермогоров, А.Н. Резницкий Рис. 1. a) Вычисленные плотность состояний () (1, 1 ) и интегральная плотность N () (2, 2 ) флуктуационных хвостов основного состояния экситона в твердом растворе CdS(1-c)Sec. c = 0.2 (1. 2) (нижняя шкала энергий) и0.51(1, 2 ) (верхняя шкала энергий). b) Спектральная плотность основного состояния экситона твердого раствора CdS(1-c)Sec 1s() без учета взаимодействия с фононами. c = 0.2 (1) (нижняя шкала энергий, левая шкала ординат) и0.51 (1 ) (верхняя шкала энергий, правая шкала ординат).

ны, найденного с учетом симметричного прогиба ее чем за образование флуктуационных состояний в данной зависимости от концентрации, и представляет собой модели ответствен диагональный беспорядок. Провенесимметричную составляющую прогиба. Его величина денное выше рассмотрение предполагает, что флуктуавыбиралась таким образом, чтобы положение максимума ционные потенциальные ямы хаотически распределены полосы 1s-состояния с учетом взаимодействия с решет- по объему кристалла и состояния изолированы друг кой соответствовало экспериментальным данным. от друга. Это справедливо пока энергия локализации достаточно велика. В данном разделе мы разовьем подход Результаты вычислений плотности и интегральной к проблеме люминесценции, учитывающей образование плотности состояний для двух значений концентрации суперкластеров, который основан на аналогии задачи приведены на рис. 1, a. Полосы спектральной плотности протекания по флуктуационным состояниям и задачи основного состояния экситона для тех же значений классической теории протекания по перекрывающимся концентрации приведены на рис. 1, b. Использованные сферам.

Pages:     | 1 | 2 | 3 | 4 |    Книги по разным темам