Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика и техника полупроводников, 2003, том 37, вып. 8 Релаксация нейтрального состояния марганца в арсениде галлия й В.Ф. Мастеров, К.Ф. Штельмах, В.П. Маслов, С.Б. Михрин, Б.Е. Саморуков Санкт-Петербургский государственный политехнический университет, 195251 Санкт-Петербург, Россия (Получена 3 февраля 2003 г. Принята к печати 4 февраля 2003 г.) Приведены результаты исследований продольной магнитной релаксации нейтрального состояния центра марганца Mn0 в арсениде галлия. Механизмы релаксации определялись по уширению линии электронного парамагнитного резонанса в диапазоне температур 3.4-8.2 K и по изменению скорости ядерной релаксации в диапазоне 36-310 K. Результаты исследования ядерной релаксации показывают, что электронная релаксация определяется взаимодействием колебаний решетки и локальных колебаний центра. Это позволяет представить электронную релаксацию при низких температурах как результат проявления ангармонизма локальных колебаний электронного дипольного момента центра Mn0.

Результаты исследований спин-решеточной релакса- с участием фонона, резонансного с расстоянием между ции (СРР) парамагнитного центра в значительной сте- основным состоянием центра и уровнем, возникшим пени помогают в интерпретации результатов исследо- в дебаевском спектре из-за присутствия примеси (мехавания электронного парамагнитного резонанса (ЭПР). низм ОрбахаЦАминова). Сравнение показало, что скоВ основном это случается, когда отсутствует структу- рость рамановского процесса в диапазоне температур ра спектра, позволяющая определить истинный спин 7 < T < 10 K должна быть существенно выше, даже парамагнитного состояния. Кроме того, возможность с учетом действия на центр случайных напряжений.

появления возбужденного состояния центра в спектре В настоящем сообщении приведены результаты исакустических колебаний решетки (дебаевский спектр) следований релаксации в широком интервале темперапозволяет с помощью исследований СРР определить тур, что позволило получить значительный диапазон сравнительно малое энергетическое расстояние между изменения величины T1. Результаты показывают, что основным и возбужденным состояниями центра незави- релаксацию центра Mn0 нельзя рассматривать в рамках симым методом [1]. общепринятых представлений о взаимодействии магнитного момента центра с колебаниями решетки.

Прямое исследование эффектов, связанных с проявлеПри измерениях использовался образец A59. Описанием спин-решеточной релаксации, (насыщение сигнала, ние свойств образца приведено в [7]. В низкотемпературрелаксационное уширение линии ЭПР [2,3]) зачастую возможно лишь в ограниченном диапазоне темпера- ном диапазоне измерения проводились на спектрометре ЭПР ER-220D фирмы ДBrukerУ. При более высоких темтур из-за высокой скорости СРР. Поэтому полезным пературах использовался релаксометр ядерного магнитприемом продолжения исследований в области более ного резонанса (ЯМР), работающий на частоте 10 МГц, высоких температур является изучение ядерной СРР [4].

с параметрами, описанными в [8]. ЯМР-релаксация измеЭто возможно, поскольку время ядерной СРР 1 имеет рялась на ядрах изотопа Ga71.

существенно большее значение, чем время электронной релаксации T1. Если время корреляции между ядерной и электронной подсистемами зависит от температуры 1. Результаты измерений при низких достаточно слабо, можно принять, что скорость ядертемпературах ной релаксации пропорциональна скорости электронной релаксации.

Спектр магнитного резонанса нейтрального центра В литературе обсуждались результаты работы [5], марганца в арсениде галлия состоит из двух переходов, посвященной изучению температурной зависимости ульсоответствующих правилам отбора m = 1 и m = 2.

тразвукового поглощения. Последнее носит релаксациЗначение g-фактора составляет g = 2.82. Основные осоонный характер, что позволяет определить время ребенности спектра приведены в работах [9].

аксации по значению частоты, на которой наблюдаИсследования СРР нейтрального состояния марганется максимум поглощения. Результаты [5] допускают ца Mn0 проводились в диапазоне температур 3.8-8K двойственный характер трактовки температурных завина переходе с m = 2 [10]. Выше 8.3 K спектр ЭПР симостей времени релаксации, подробно рассмотренный состояния Mn0 не наблюдается из-за сильного ушив работе [6]. Сравнивались рамановский процесс второго рения линии. Это обстоятельство, во-первых, с очепорядка с участием слабо расщепленного мультиплевидностью свидетельствует о высокой скорости СРР, та основного состояния нейтрального центра марганца а во-вторых, определяет метод ее оценки по измене(механизм ОрбахаЦБлюма) и процесс первого порядка нию ширины линии. Для центров с величиной спина E-mail: shtelmah@spes.stu.neva.ru больше 1/2 принимается, что вероятности релаксаци944 В.Ф. Мастеров, К.Ф. Штельмах, В.П. Маслов, С.Б. Михрин, Б.Е. Саморуков онных переходов для различных спиновых состояний равны [3].

Скорость СРР может быть оценена из соотношения неопределенности E t h [3]. При этом неопределенность энергии E определяет изменение ширины линии ЭПР: E = gB( H), где H Ч ширина линии ЭПР, ( H) Ч ее изменение относительно температурно-независимого значения, B Ч магнетон Бора. Неопределенность времени t Ч величина, сопоставимая с продольным временем релаксации T1.

Поскольку ширина отдельной линии ЭПР центра Mnпри температуре 3.8 K приблизительно равна постоянной сверхтонкого взаимодействия 50 Гс [9], существенного уширения спектра следует ожидать уже при Рис. 2. Температурная зависимость изменения ширины ( H) H/2. Подставляя в соотношение неопределинии ЭПР центра Mn0 в полулогарифмическом масшталенности величины, можно показать, что для перехобе. 1 Ч результаты обработки экспериментальных данных, да с m = 2 изменение H на 25 Гс соответствует 2 Ч результаты аппроксимации зависимости по формуле (3).

t T1 5 10-9 с, что неплохо согласуется с результатами [5].

Определение ширины линии непосредственно по точкак полиномиальная, кам перегиба линии невозможно в силу плохого разре-1 3 шения спектра. Поэтому, с учетом неизменности конT1 = aT + bT + cT, (2) центрации состояний марганца в данном диапазоне темили содержащая экспоненту, ператур, ширина линии определялась из соотношения [2] -T1 = dexp(- E/kT) +eT. (3) N = KI( H)2, (1) Параметры, характеризующие зависимости, определялись по минимуму квадрата отклонения расчетной завигде N Ч число соответствующих парамагнитных ценсимости и экспериментальных значений (минимума 2).

тров, K Ч константа, I Ч интенсивность сигнала ЭПР.

Минимальные значения 2 совпадают в независимоРезультаты измерений приведены на рис. 1 и 2. Так сти от выбранной аппроксимации. Значения a, b и c, как абсолютная величина скорости СРР несущественна характеризующие степенное представление результатов, (заведомо высока) и интересна лишь температурная равны в условных единицах соответственно 1.08 0.59, зависимость 1/T1, по оси ординат отложена величина 0.05 0.03 и (7 4) 10-4. Это означает, что практи( H). Из рисунков видно, что полученная зависимость чески во всем температурном диапазоне зависимость может быть с одинаковым успехом аппроксимирована определяется слагаемым bT и лишь при температуре 8 K второе и третье слагаемые дают в релаксацию сопоставимые вклады, что несколько не соответствует результатам [5,6]. Значения E, определенные в результате наших измерений и полученные в [5], практически равны: E =(3.0 0.3) мэВ.

Экспоненциальная температурная зависимость скорости СРР свидетельствует о действии механизма ОрбахаЦАминова. Суть этого механизма в последовательном поглощении и испускании фононов, резонансных с энергетическим зазором между уровнем основного состояния парамагнитного центра и уровнем другого состояния, расположенным в пределах дебаевского спектра [1]. Природа этого состояния на температурной зависимости времени релаксации не сказывается, но влияет на абсолютное значение T1, т. е. оно может быть как возбужденным состоянием примесного центра, так и одним из оптических кристаллических колебаний Рис. 1. Температурная зависимость изменения ширины ликристалла или локальным колебанием [10].

нии ЭПР центра Mn0 в двойном логарифмическом масштаВ рамановском процессе СРР представляет собой бе. 1 Ч результаты обработки экспериментальных данных;

последовательность актов поглощенияЦиспускания лю2 Ч аппроксимация полиномом (2), параметры приведены бых пар фононов с разностью результирующих энергий в тексте.

Физика и техника полупроводников, 2003, том 37, вып. Релаксация нейтрального состояния марганца в арсениде галлия пар, равной энергии кванта СВЧ. В случае процесса ОрбахаЦБлюма релаксационный процесс идет с участием близко расположенных уровней центра, соответствующих различным проекциям момента, и 1/T1 T. Для некрамерсовых ионов, обладающих в нулевом магнитном поле малым начальным расщеплением, такая же температурная зависимость предсказана Уолкером [11].

-Зависимость T1 T представляется как процесс первого порядка, описывающий релаксацию некрамерсового иона с участием одного акустического и одного оптического фонона с энергией, меньшей энергии расположенного выше уровня, резонансного с дебаевским спектром [10].

Для обычного парамагнитного центра скорость СРР, определяемая любым рамановским процессом, должна Рис. 3. Температурные зависимости времени ядерной быть существенно больше величины 1/T1, определяемой спин-решеточной релаксации: 1 Чядра Ga71 в образце A59;

механизмом ОрбахаЦАминова. Это следует из несоизме2 Ч результаты [14], полученные в области высоких темримо большего числа фононов, участвующих в рамановператур на аналогичном образце. Видно, что при T < 105 K ском процессе (практически весь дебаевский спектр), по зависимости не могут быть представлены как степенные.

сравнению с числом фононов, резонансных энергетичеСплошные линии Ч результаты степенной аппроксимации скому интервалу в процессе ОрбахаЦАминова [1].

в области 105 < T < 310 K. Обозначения соответствуют стеВместе с тем не следует забывать, что резонансное пенным зависимостям 1 или показателям экспонент для поглощение, регистрируемое спектрометром ЭПР, имеразных диапазонов температур.

ет электродипольную природу [12]. Наличие дипольного момента центра должно вести по крайней мере к двум следствиям. Во-первых, собственные частоты колебаний диполя должны отличаться от частот оптических фоарсенида галлия, легированного марганцем, приведеннонов кристалла. Во-вторых, эффективность процесса ные в работе [14].

сравнима с эффективностью релаксации с участием В области температур 105-86 K проявляется смена локальных колебаний, т. е. гораздо выше эффективности механизмов спиновой диффузии от быстрой до огранилюбого рамановского процесса [10]. Поэтому можно ченной [4]. При этом решающую роль в обмене энергией предположить, что T1 exp(- E/kT), где значение E между ядерными спинами и решеткой начинают играть порядка единиц мэВ.

магнитные атомы.

Значение E можно представить как результат смеВ случае быстрой диффузии (температуры достаточно шивания колебаний, соответствующих оптическим фовысоки) скорость СРР равна нонам решетки арсенида галлия. Действительно, энергии продольного (ELO) и поперечного (ETO) оптических фононов решетки равны: ELO = 36.69 мэВ 1-1 = (NpC/b3). (4) и ETO = 33.84 мэВ. Разность энергий ELO и ETO соглас- но [13] составляет 2.89 мэВ, что совпадает с приведенными результатами. В случае ограниченной диффузии (низкие температуры) Предположение о действии локальных колебаний скорость СРР описывается выражением [4] в процессе электронной релаксации центра Mn0 подтверждается результатами исследований ядерной маг 1-1 = NpC1/4D3/4. (5) нитной релаксации.

Здесь 2. Результаты измерений при высоких 2 T2 2 температурах C = n p s(s + 1), 2 5 1 + 1TРезультаты измерений скорости ядерной СРР приведены на рис. 3. В диапазоне 310-105 K действуют механиз- 1 Ч частота ядерного резонанса, T1 Ч время промы, связанные с воздействием на ядра колебаний решет- дольной электронной релаксации, n Ч гиромагнитное ки: рамановский процесс 1-1 T (140 < T < 310 K) отношение ядра, p Ч гиромагнитное отношение, соответствующее электронному моменту со спином s, Np Ч и прямой 1-1 T (105 < T < 140 K).

Для сравнения на рисунке приведены результаты концентрация парамагнитных центров, D Ч коэффицивысокотемпературных исследований ядерной релаксации ент спиновой диффузии.

4 Физика и техника полупроводников, 2003, том 37, вып. 946 В.Ф. Мастеров, К.Ф. Штельмах, В.П. Маслов, С.Б. Михрин, Б.Е. Саморуков Параметры, имеющие размерность длины, определяют температурах (до 8-10 K) должны действовать в первую действие механизма диффузии: очередь механизмы быстрой релаксации, основанные на взаимодействии электрического дипольного момента b =(3a p /B1)1/4, нейтрального центра марганца с колебаниями решет1/4 ки. В противном случае необъяснима смена высокоэф C =, фективных рамановских механизмов на механизм типа D ОрбахаЦАминова при повышении температуры.

где b Ч радиус диффузионного барьера, a Ч расстояние Взаимодействие центра Mn0 с колебаниями решетки между ядрами, p Ч средний термодинамический в значительной степени определяется наличием у центра момент магнитного атома, участвующего в диффузии электрического дипольного момента.

ядерной намагниченности, B1 Ч поле, создаваемое магнитным центром на расстояниях, где оно сопоставимо Список литературы с полем, созданным соседними ядрами.

При b действует механизм быстрой диффузии, [1] А. Абрагам, Б. Блини. ЭПР переходных ионов (М., Мир, при b Ч ограниченной.

1972) т. 1.

Если время электронной релаксации мало, т. е. темпе[2] Ч. Пул. Техника ЭПР спектроскопии (М., Мир, 1970).

ратуры высокие, 1T1 1 и 1-1 T1 ; при 1T1 [3] С.А. Альтшулер, Б.М. Козырев. ЭПР соединений элемен(область низких температур) 1-1 T1, где = 1 тов промежуточных групп (М., Наука, 1972).

[4] К. Джеффрис. Динамическая поляризация ядер (М., или 1/4 в зависимости от механизма диффузии.

Мир, 1965).

Сказанное объясняет поведение температурной [5] K. Lassmann, Hp. Schad. Sol. St. Commun., 18, 449 (1976).

зависимости скорости ядерной релаксации в диапазоне [6] N.S. Averkiev, A.A. Gutkin, O.G. Krasikova, E.B. Osipov, температур от 105 K и ниже. В диапазоне M.A. Reshchikov. Sol. St. Commun., 68 (11), 1025 (1988).

80 < T < 105 K 1-1 T1, а при 36 < T < 80 K [7] В.Ф. Мастеров, С.Б. Михрин, Б.Е. Саморуков, К.Ф. Штель 1-1 T1. Для низкотемпературной части мах. ФТП, 17 (7), 1259 (1983).

зависимости следует принять = 1/4. При этом [8] М.Н. Барбашов, В.П. Маслов, В.Ф. Мастеров. ФТТ, 25 (4), поведение 1 описывается экспонентой с энергией 1130 (1983).

Elow =(403 24) K в показателе экспоненты, что [9] J. Schneider, U. Kauffmann, W. Wilkening, M. Baeumler, с учетом значения = 1/4 дает для скорости F. Khl. Phys. Rev. Lett., 59 (2), 240 (1987); В.Ф. Мастеров, К.Ф. Штельмах, М.Н. Барбашов. ФТП, 22 (4), 654 (1988).

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам