Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | 3 |

Согласно модели классического гармонического ос- Остаются две области спектра, к которым будет циллятора Лоренца, для частоты возбуждающего из- привлечено наше внимание. Первая Ч смещенная отлучения, меньшей, чем собственная резонансная ча- носительно частоты накачки в антистоксову область стота среды <0 j, показатель преломления среды часть спектра, занимаемая такими осцилляторами среn() > 1, а для частоты, выше резонансной >0 j, ды, которые, согласно (1), поглощая в процессе проимеем n() < 1 [9Ц11]. Отличие показателя преломления светления среды фотоны на частоте 0 j, выполняют от единицы свидетельствует о том, что для почти резо- роль поглотителя, теплообменника Ч эти осцилляторы нансных фотонов пучка лазерного излучения на границе преобразуют избыток передаваемой среде энергии в среды существует особенность [12] Ч за поверхность, тепло. И вторая область спектра, соответствующая чаограничивающую исследуемую среду n() = 1, может стотам люминесценции излучения i, где поглощение и проникнуть только часть падающего излучения (в зада- процессы насыщения менее существенны. Как правило, чах линейной классической оптики). В первую очередь эта область спектра расположена со стоксовой стороны это касается фотонов, частота которых >0 j. В этом относительно частоты накачки (собственные резонансФизика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. Интерпретация видимой фотолюминесценции взвешенных в этаноле разновеликих наночастиц... ные частоты этой области спектра обозначим 0 j).

Показатель Время жизни А поглощение и процессы насыщения несущественны преломления (приблизительпотому, что люминесцентное излучение на частоте i Соединение Растворитель флюоресцентного состояния, нс ная оценка) распространяется в телесном угле 4, что ограничивает и уменьшает напряженность светового поля.

Антрацен Гексан 5 Итак, нам предстоит разобраться с судьбой фотонов Бензол Циклогексан 23 люминесцентного излучения, имеющих частоту i.

Нафталин Циклогексан 110 Установлено, что в случае почти резонансного вза- Пирен Парафин 520 имодействия пучков лазерного излучения со средой фотоны одной и той же частоты могут распространяться в одной и той же среде с разными скоростями в Для иллюстрации модели мы можем воспользоваться зависимости от интенсивности излучения (или степеданными измерений времени жизни флюоресцентного ни насыщения среды). Это обстоятельство позволило состояния стандартных сред [15] и сделать приблизиэкспериментально продемонстрировать существование тельные оценки для величины показателя преломления ДсверхсветовыхУ фотонов, способных вызвать появление n(i) (с точностью до расстояния, преодолеваемого излучения Черенкова [14].

излучением люминесценции в среде по направлению В данной работе наша цель оказывается обратной:

от оси пучка возбуждающего излучения к фотокатоду найти условия распространения сверхмедленного излуфотоприемника, см. таблицу).

чения. Мы будем отталкиваться от определения абсоБольшие величины показателя преломления и опрелютного показателя преломления n(i) =c/V (i) [11], а деляют замедление распространения люминесцентного также воспользуемся тем соображением, что в случае свечения. Оценка величины показателя преломления малых напряженностей поля люминесцентного излучевыполнена в предположении, что расстояние, на которое ния Ei можно пренебречь эффектами насыщения.

распространяется излучение люминесценции в среде, Заслуживает внимания одно обстоятельство. Сущесоставляет 1 см. К сожалению, в работе [15] отсутствует ственны две частоты колебаний оптического электрона информация по данному вопросу. Очевидно, что для в атоме (молекуле, наночастице) [9Ц11]. Согласно [11], кюветы длиной 10 см величина показателя преломления резонансная частота электрона определяется частотой должна быть уменьшена в 10 раз.

поля возбуждающего светового излучения. Одновременно, и это очень важно, согласно [9Ц11], собственная стартовая резонансная частота оптических электронов 4. Экспериментальная часть среды определяется лишь упругостью (силой, действующей на электрон на единицу длины смещения, см. Теперь, когда мы обсудили предлагаемую модель и соотношение (3)). ее следствия, связанные с замедлением распростраВ связи с этим условно разделим осцилляторы среды нения в среде излучения люминесценции, обратимся на два вида: активные и пассивные. Первые колеблются к рассмотрению предварительных экспериментальных с частотой поля возбуждающего излучения, их диспер- результатов.

сионная кривая может смещаться вслед за частотой воз- Получение ультрадисперсных порошков кремния с буждающего излучения. Пассивные осцилляторы среды помощью лазерно-индуцированной диссоциации монопривязаны к одной единственной частоте 0 j, определя- силана SiH4 в газовой струе является одним из перемой только взаимодействием оптических электронов с спективных методов, так как позволяет получать сверхих окружением (это составные части атома, молекулы, малые частицы Si. Метод характеризует высокая хинаночастицы, окружающие оптический электрон). Од- мическая чистота получаемых в процессе конденсации нако их изначальное присутствие в среде определяет кремниевых наночастиц. Авторами [16] методами скастартовую величину показателя преломления n(i) для нирующей электронной микроскопии и рентгеновской излучения люминесценции на частоте i и скорость дифрактометрии был исследован состав, размеры частиц распространения этого излучения. и размерная дисперсия в зависимости от параметров Согласно [11], в случае газообразных сред, а также синтеза. Там же приведены библиографические ссылки веществ с большой плотностью (т. е. жидкостей или на пионерские работы в этой области исследований.

твердых тел) обратная пропорциональная зависимость Было установлено, что получаемые порошки состоят из в дисперсионной формуле Зельмейера между величиной кристаллической и аморфной составляющих Si. Размер n(i) - 1 и разностью частот 0 j - i предполагает, что частиц в значительной степени определяется скоростью в случае, когда i <0 j, а i 0 j, величина показателя протока газовой струи SiH4 поперек сфокусированного преломления может оказаться сколь угодно большой. луча CO2-лазера. Из опубликованных материалов следуПоэтому, если мы обратимся к приведенному в [11] ет, что размер частиц может колебаться от 3 до 150 нм.

результату, то при сколь угодно малой разнице частот Уникальные характеристики получаемого материала i и 0 j получим неограниченный рост величины привлекли внимание не только к изучению морфологии показателя преломления n(i). наночастиц, но и к исследованию физических свойств Физика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. 924 В.Е. Оглуздин порошков. В нашей работе диссоциация силана и синтез При использовании аргонового лазера (488.0 нм, наноразмерного порошка осуществлялись в проточном = 20492 см-1) для возбуждения люминесценции в техреакторе в струе силана, окруженной цилиндрическим ническом этаноле без добавления порошка Si в стоксопотоком аргона. Схема нашей экспериментальной уста- вой, относительно частоты накачки, области спектра был новки подобна представленной в работе [16]. Диаметр получен слабый сигнал люминесценции с максимумами струи силана на выходе подающего газ сопла был ра- в области 2.16-2.26 эВ (575-548 нм). Если этот слабый вен 1 мм. Диаметр сопла, формирующего охватывающий сигнал люминесценции на частоте i своим происхождепоток аргона, составлял 3 мм. Напуск газа в реактор нием обусловлен процессом (1), то, согласно правилу осущствлялся в условиях постоянной откачки реактора зеркальной симметрии, нужно искать спектральную осос помощью системы вакуумирования. В наших эксперибенность в районе частоты 0 j, смещенной в антистокментах по синтезу наноразмерного порошка мощность совую область.

излучения CO2-лазера с длиной волны излучения 10.6 мк Такой особенностью оказывается рост поглощения изсоставляла 5-8 Вт. Излучение лазера фокусировалось лучения этанолом в области длин волн 424.0-439.0нм таким образом, чтобы перетяжка светового пучка сов(частота 0 j). Это было установлено с помощью спекпала со струей силана. После начала реакции эту трофотометрических измерений в слабом световом поле.

операцию можно было осуществлять под визуальным Именно на этом участке спектра пропускание T кюконтролем. В результате разложения силана по выше веты с этанолом в направлении коротких длин волн описанной процедуре на стенках реактора и в откачной начинает падать. Уменьшение пропускания этанолом ловушке осаждался серо-бурый порошок, состоящий (по слабого излучения в районе частоты 0 j свидетельствует результатам спектроскопии комбинационного рассеяния об однофотонном поглощении излучения и передаче (КР) [6,7]) из частиц кристаллического и аморфного порций энергии h0 j диполям среды.

кремния с большой дисперсией по размерам. В общем В то же время сколь-нибудь заметного поглощения случае смешивание на воздухе этих порошков с этаноизлучения на частоте аргонового лазера = 20492 см-лом, ацетоном, глицерином дает практически не оседаю(2.54 эВ) по данным спектрофотометрических измерещую мутную взвесь. Однако в ряде случаев посредством ний в этаноле не обнаружено.

последовательного разбавления спиртовых взвесей удаТаким образом, при исследовании люминесценции ется стимулировать процесс седиментации, в результате в этаноле (с разрешенным согласно сертификата кокоторого формируются осадок и прозрачный, стабильличеством примесей) при использовании в качестве ный и практически нерассеивающий свет коллоидный накачки аргонового лазера в результате нелинейного раствор светло-желтого оттенка. В отличие от исходной процесса (1) в каждом элементарном акте происходит взвеси полученный коллоидный раствор обладает ярко поглощение двух фотонов накачки h и рождение одного выраженной способностью к фотолюминесценции под фотона люминесцентного излучения на частоте i, смевоздействием излучения сине-зеленых линий аргонового щенной в стоксову область спектра. Диполи примесей лазера.

среды, собственная частота которых 0 j смещена относиИсследования проводились с использованием метотельно частоты накачки в антистоксову область спектра, да микроскопии КР, а также на автоматизированном переходят в возбужденное состояние. Поглощенная в спектрометре ДФС-24, предназначенном для исследоватаком процессе энергия затрачивается на нагрев среды ния спектров КР и фотолюминесценции. Возбуждение за счет тепловой релаксации возбужденных диполей. На спектров осуществлялось линией генерации аргонового основании этого эксперимента можно сделать предвалазера (488.0 нм, 100 мВт). Диаметр пятна сфокусирорительный вывод о том, что процесс (1) оказывается ванного лазерного излучения на образце составлял 1 мм.

ответственным за люминесценцию этанола.

В исходном порошковом материале в спектрах фотолюминесценции наблюдалась слабая полоса, максимум которой соответствовал 600 нм. Интенсивность фотолю- 4.2. Люминесценция среды:

минесценции существенно возрастала при исследовании этанол + наночастицы Si коллоидного раствора наночастиц в этаноле, а максиВ тех же условиях, которые описаны в разд. 4.1, был мальный пик гигантского люминесцентного свечения измерен спектр ДгигантскойУ люминесценции подготовсмещался в зеленую область спектра [6,7].

енного коллоидного раствора этанол + наночастицы Si.

Спектр люминесценции такой среды при использовании 4.1. Экспериментальное обоснование аргонового лазера (488.0 нм) вместе с крыльями занипредлагаемой модели мает энергетический интервал между 1.85 (670 нм) Если обратиться к нашему эксперименту, то снача- и 2.67 эВ (464 нм). Положение максимального пика ла естественно исследовать природу люминесцентно- люминесценции от измерения к измерению могло изго свечения используемого нами технического этанола меняться, возможно, из-за старения смеси или способа (ФСП 42-0053-1437-01) и отметить связь его люми- ее подготовки. Было зарегистрировано следующее понесцентного свечения с правилом зеркальной симмет- ложение максимума пика люминесцентного свечения:

рии (1). 2.25-2.28 эВ ( 543 нм).

Физика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. Интерпретация видимой фотолюминесценции взвешенных в этаноле разновеликих наночастиц... В соответствии с правилом зеркальной симметрии На наш взгляд, способ подготовки образцов пористого из соотношения (1) следует, что элементарные дипо- кремния определяет размер пор и тем самым разброс ли, поглощающие избыток энергии и ответственные за собственных частот осцилляторов, ответственных за люминесценцию в области этого максимального пика люминесцентный процесс в этом материале.

(смещенного относительно частоты накачки в стоксову Если частота возбуждающего излучения находится область спектра), должны находиться в окрестности вне области наложения спектров поглощения и лю438.5-442.0нм (т. е. в антистоксовой, относительно ча- минесценции ( <0 j), то, согласно правилу Стокса, стоты накачки, области спектра). Значительно большим должна появляться лишь та часть спектра люминесценявляется участок спектра, занимаемый диполями, обес- ции, которая сдвинута в стоксову (относительно частоты печивающими заполнение всей ширины спектра лю- накачки) область спектра.

минесценции. Согласно правилу зеркальной симметрии В нашем случае, однако, частота возбуждающего излуи соотношению (1) стоксовой границе спектра люми- чения находится внутри области наложения спектров несценции 1.85 эВ (670 нм) соответствуют диполи 0 j поглощения и люминесценции:

в области 383.2 нм, а антистоксовой границе спектра 0 j > >i, 0 j.

юминесценции 2.67 эВ (464 нм) Чдиполи 0 j в области 514.2 нм.

Из соотношения (1) становится понятной возможность За люминесцентный процесс отвечает участок спектра наблюдения люминесцентного излучения на частотах, между 2.41 эВ (514.2 нм) и 3.23 эВ (383 нм), где просдвинутых в антистоксову область спектра. Такое излуисходит возбуждение элементарных диполей Ч гармочение присутствует в виде крыла линии люминесценции, нических осцилляторов среды, поглощающих избыток уширенного в антистоксову область спектра относительэнергии. Именно о таком участке спектра с ансамблем но частоты излучения накачки. Это не противоречит гармонических осцилляторов с широким набором собправилу Стокса: спектр люминесценции и его максимум ственных частот шел разговор в разд. 2, посвященном всегда должен быть сдвинут по сравнению со спектром рассмотрению используемой нами модели люминесцентпоглощения в сторону низких частот [1,17].

Pages:     | 1 | 2 | 3 |    Книги по разным темам