Экспериментально образцы гексагонального Естественной чертой твердых растворов являются Inx Ga1-xN с высоким содержанием Ga были исследо- флуктуации состава, которые определяют многие аспекваны методом раман-спектроскопии в работах [100,101]. ты их физических свойств. Именно флуктуации состаВ результате были получены данные о поведении ва проявляются в неоднородном уширении фононных фононов симметрии E2 и A1(LO) для диапазонов линий в колебательном спектре твердого раствора, и концентраций x = 0-0.11 [100] и x = 0-0.07 [101]. это приводит к существенному отличию их спектров от Согласно полученным результатам, оба типа фононов, спектров совершенных кристаллов. Исследование этого наблюдаемых в рамановских экспериментах, имеют эффекта дает дополнительную информацию о твердом одномодовый тип поведения для исследованных составов растворе, поскольку позволяет ответить на вопрос, явтвердых растворов, что согласуется с теоретическими ляется ли распределение атомов по узлам кристаллипредсказаниями [99]. ческой решетки в твердом растворе случайным или Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. Электронные и колебательные состояния InN и твердых растворов Inx Ga1-xN нет. Как следствие, изучение зависимости уширения Форма фононной полосы, возникающая в результате фононных линий от состава твердого раствора позволяет упругого рассеяния фонона, может быть записана в стандартном виде судить о степени статистической неупорядоченности твердого раствора. Теоретически исследование уширеjq() ния фононных линий в спектрах твердых растворах I (k - k, ), (44) ph [2 - q, j - ()]2 + 2q() jq j рассматривалось в рамках теории возмущений [102Ц104] и с помощью приближения когерентного потенциагде () и 2q() Ч вещественная и мнимая части jq j ла [105,106]. Оба подхода использовали так называемое матрицы рассеяния, определяющие сдвиг и затухание одноузельное приближение.
фонона.
Основой для всех подходов к проблеме неоднородного Если jq() q, j, то для описания формы полосы уширения является предположение о том, что понятие можно использовать приближение Лорентца, т. е. счио фононах, характеризуемых в нулевом приближении тать величину затухания постоянной, волновым вектором, может быть использовано для опиjq() jq(q, j). (45) сания колебаний и что упругое рассеяние фононов может объяснить наблюдаемое неоднородное уширение.
Аналогичное приближение годится в этом случае и для Теория рассеяния фононов на флуктуациях состава сдвига частоты ().
jq твердого раствора затрагивает различные аспекты колеВ общем случае выражение (44) приводит к более баний решетки неупорядоченной системы.
сложной форме полосы, поскольку jq() зависит от Прежде всего отметим: описание динамики решетки частоты и представляет собой ДвзвешеннуюУ плотность на языке фононов предполагает, что вместо реальной однофононных состояний ветви j.
неупорядоченной системы мы можем ввести усредненЗадача о рассеянии фононов флуктуациями состава ную среду и говорить о рассеянии фононов, описываютвердого раствора непосредственно связана с задачей щих ее движение, на флуктациях, которые помещаются о статистике флуктуаций состава. Приближение однов эту среду. При этом вопросы о типе, размере, а узельных флуктуаций, которое часто используется при также о количестве флуктуаций и зависимости этих рассмотрении задачи рассеяния, имеет очень огранихарактеристик от состава твердого раствора являются ченную область применения, а именно, оно примефундаментальными для рассматриваемой задачи. нимо лишь в предельных случаях малых значений x или (1 - x). При возрастании концентрации x колиМожно, таким образом, говорить о двух сторонах чество изолированных одноузельных центров рассеяпроблемы Ч динамической и статистической. Как было ния убывает, и начинает доминировать рассеяние на показано в работе [107], в случае простейших случайных флуктуациях относительно большого размера. При этом флуктуаций (одноузельных) эти две стороны задачи оказывается необходимым найти количество таких флукможно разделить. Предположение о том, что полученная туаций, т. е. кластеров атомов, замещающих основные для простейшего случая форма решения задачи остается атомы. В решении последней задачи полезную роль справедливой и для статистических флуктуаций произиграет теория протекания.
вольного масштаба, позволяет найти основные характеПо мере возрастания концентрации x замещающих ристики флуктуаций, которые объясняют наблюдаемую атомов A в твердом растворе AxB1-x C эти атомы форв твердых растворах зависимость неоднородного уширемируют кластеры все больших размеров, пока не будет ния фононных линий от состава твердого раствора во достигнут порог протекания. Для простоты можно счивсем диапазоне концентраций. Статистические факторы, тать, что в рассеянии существенную роль играет только определяющие зависимость уширения от состава, можно изменение массы, а изменением силовых постоянных достаточно точно вычислить, а динамическую часть можно пренебречь. Тогда для замещающих атомов порог задачи можно свести к двум прозрачным по своему протекания по узлам решетки будет означать появление физическому смыслу параметрам.
бесконечного кластера в разупорядоченной подрешетБеспорядок в расположении атомов твердого раствора ке. Для нахождения числа кластеров в гексагональной приводит к нарушению закона сохранения волнового подрешетке можно использовать известные данные для вектора и делает возможным появление в спектре рамагранецентрированной кубической решетки, пренебрегая новского рассеяния первого порядка фононов с волновынесущественным различием в структурах кристалличеми векторами q = k - k, не равными разности волновых ских решеток типа вюрцита и сфалерита (цинковой векторов падающего и рассеянного фотонов. В резульобманки). Протекание по узлам гранецентрированной тате возникает дополнительное уширение спектральной кубической подрешетки возникает при концентрации линии, которое определяется эффективностью упругого атомов А x 0.2. То же самое можно сказать и об рассеяния фононов, дисперсией фононной ветви и ин- атомах B в области малых значений (1 - x). Влиятервалом значений волновых векторов, разрешенных в ние кластеров на движение фононов тем больше, чем результате беспорядка в рамановском спектре первого больше размер кластера. С другой стороны, количество порядка. кластеров резко уменьшается с увеличением размера.
3 Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. 932 В.Ю. Давыдов, А.А. Клочихин Поэтому при не слишком больших концентрациях ниже объеме, содержащем n узлов подрешетки. Как величина, порога протекания существуют такие кластеры, влияние так и форма зависимости Fn,p[x, (1 - x)] определяются которых на движение фононов будет максимальным. размером n флуктуации и избыточной концентрацией Рассеяние на таких кластерах не слишком большого раз- атомов первого сорта p. Фактор Fn,p[(1 - x), x] опре мера доминирует до концентраций x 0.10-0.12, а при делен в интервале 0 (1 - x) (1 - p) и представляет дальнейшем увеличении концентрации x оказывается собой зеркальное отражение в точке x = 0.5 кривой, необходимым рассматривать рассеяние на относительно описываемой выражением (47).
компактных фрагментах кластеров большого размера.
Аналогичные статистические факторы были опредеПоиск размеров таких компактных областей удобно лены в работе [107] в областях концентраций, где допровести во всей области концентраций x как выше, так минирует рассеяние на кластерах, и было показано, что и несколько ниже порога протекания, используя данные факторы (47) и (48), вычисленные при p = 0.2, хорошо о числе не слишком больших кластеров для того, чтобы сшиваются с этими кластерными факторами в области сшить решение, полученное при произвольной конценx 0.10. Значение p = 0.2 примерно соответствует по трации, с кластерным решением при x 0.10-0.12.
рогу протекания в fcc-решетке, т. е. такая избыточная Выше порога протекания, x > 0.2, почти все атомы A концентрация дает возможность сформировать np из принадлежат протекательному кластеру [108Ц111]. Анабыточным атомам протекательный кластер конечного логичное утверждение справедливо и для атомов B при размера n. При этом выбор значения n определяется тем (1 - x) > 0.2. При хаотическом распределении атомов максимальным размером кластера, который учитывается двух сортов неизбежно возникают такие области, где при вычислении в кластерной области.
концентрация заметно отличается от среднего по криПоскольку статистические факторы в кластерной обсталлу значения. Размер таких областей и величина ласти могут быть вычислены точно, совпадение резульотклонения концентрации от среднего значения, а тактатов теории протекания и результатов вычислений в же амплитуда вносимого каждым атомом возмущения области высоких концентраций может служить хорошим определяют эффективность рассеяния фонона на такой критерием качества использованных приближений.
флуктуации и интервал волновых векторов фононов, Функция Fn,p[x, (1 - x)] была получена суммировани передаваемых в процессе рассеяния.
ем вкладов всех флуктуаций в пределах среднестатистиКак было показано в работе [107], для концентрацического отклонения от среднего размера флуктуации n.
онной зависимости уширения фононной линии можно Принимая во внимание, что вероятность появления написать флуктуации с np избыточными атомами уменьшается экспоненциально с увеличением размера n, можно скаjk-k () Fn,p[x, (1- x)]GA + Fn,p[x (1- x)]GB, зать, что функция Fn,p[x, (1 - x)] дает хорошую оценку (46) статистических факторов в вероятности рассеяния для где статистические факторы равны всех флуктуаций размера n и больше.
Fn,p[x, (1 - x)] Зависимость дополнительного уширения полосы LOколебаний для твердого раствора Inx Ga1-xN рассчитыn(x+p) n(1-x-p) x 1 - x валась, согласно выражению (46), при использовании =(1 - x)2, x + p 1 - x - p статистических факторов (47) и (48) при n = 30 и (47) p = 0.20. Абсолютная величина и асимметрия зависимоFn,p[(1 - x), x] сти уширения от состава твердого раствора обеспечивалась выбором одного из параметров GA и GB при их n(1-x+p) n(x-p) 1 - x x отношении GA/GB = 2.
= x2. (48) 1 - x + p x - p Сравнение экспериментальных данных с результатом расчета представлено на вставке рис. 39. Можно виПараметры GA и GB в общем случае являются функдеть, что теоретическая кривая достаточно хорошо восциями частоты и имеют смысл взвешенной плотности производит экспериментальную зависимость, основной однофононных состояний ветви j. Первое слагаемое чертой которой является четко выраженная асимметрия в (46) описывает рассеяние фонона на флуктуациях, этой кривой относительно точки x = 0.5. Наблюдаемое содержащих избыточные по сравнению со средним согласие дает дополнительное свидетельство того, что значением атомы сорта A, а второе слагаемое Ч на твердые растворы InxGa1-x N, которые исследовались флуктуациях с избыточными атомами B.
оптическими методами, могут с достаточными основаЗаметим, что функции (47) и (48) преобразуются одна ниями рассматриваться как неупорядоченные. Несмотря в другую путем замены аргумента x на (1 - x). Фактор Fn,p[x, (1 - x)] представляет собой хорошо определен- на то что с точки зрения структуры их кристаллической ную функцию состава твердого раствора x в интерва- решетки твердые растворы являются менее совершенныле 0 x (1 - p) и описывает вероятность появления ми, чем InN, никаких следов фазовой сепарации не было потенциала рассеяния вследствие отклонения на вели- выявлено в рамановских спектрах твердых растворов чину np от среднего числа nx атомов первого сорта в InxGa1-x N в диапазоне 0.40 < x < 1.
Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. Электронные и колебательные состояния InN и твердых растворов Inx Ga1-xN 5. Заключение [3] S.K. Oleary, B.E. Foutz, M.S. Shur, U.V. Bhapker, L.F. Eastman. J. Appl. Phys., 83, 826 (1998).
Представленные в данном обзоре результаты иссле- [4] J.B. McChesney, P.M. Bridenbaugh, P.B. OТConnor. Mater.
Res. Bull., 5, 783 (1970).
дований, выполненных в течение последних трех лет, [5] В.А. Тягай, А.М. Евстигнеев, А.Н. Красико, А.Ф. Андреприводят к заключению, что кристаллический InN предева, В.Я. Малахов. ФТП, 11, 2142 (1977).
ставляет собой узкозонный полупроводник с шириной [6] T.L. Tansley, C.P. Foley. Electron. Lett., 20, 1066 (1984).
запрещенной зоны 0.65-0.70 эВ. Если в ранних ра[7] T.L. Tansley, C.P. Foley. J. Appl. Phys., 59, 3241 (1986).
ботах исследовались материалы с концентрацией элек[8] Q. Guo, A. Yoshida. Jpn. J. Appl. Phys., pt 1, 33, тронов 1020-1021 см-3, то полученные к настоящему (1994).
времени лучшие образцы InN имеют концентрацию [9] S. Yamaguchi, M. Kariya, S. Nitta, T. Takeuchi, C. Wetzel, электронов меньше 1018 см-3. Именно улучшение физиH. Amano, I. Akasaki. Appl. Phys. Lett., 76, 876 (2000).
ческих параметров кристаллов InN позволило получить [10] M.H. Kim, J.K. Cho, I.H. Lee, S.J. Park. Phys. Stat. Sol. A, новую информацию о фундаментальных характеристи176, 269 (1999).
ках его электронного и колебательного спектра. Однако [11] C.C. Chuo, C.M. Lee, T.E. Nee, J.I. Chyi. Appl. Phys. Lett., качество существующих в настоящее время кристал76, 3902 (2000).
ов InN не позволяет устранить имеющуюся до сих [12] K.P. OТDonnell. Phys. Stat. Sol. A, 183, 117 (2001).
пор неопределенность в оценках основных физических [13] T. Inushima, V.V. Mamutin, V.A. Vekshin, S.V. Ivanov, T. Sakon, S. Motokawa, S. Ohoya. J. Cryst. Growth, 227Ц228, параметров. Так, например, только кристаллы, в кото481 (2001).
рых возможно наблюдение экситонной структуры края [14] T. Matsuoka, H. Tanaka, T. Sasaki, A Katsui. Proc. Int. Symp.
фундаментального поглощения, позволят получить таGaAs and Rel. Comp. (1989) p. 141.
кой важный физический параметр, как точное значение [15] V. Davydov, A. Klochikhin, S. Ivanov, J. Anderhold, ширины запрещенной зоны.
A. Yamamoto. In: Nitride Semiconductors, ed. by P. RuteraИнтерес к кристаллическому InN проявляется в наna, M. Albrecht, J. Neugebauer (Wiley-VCH, 2003) p. 241.
стоящее время в быстро растущем числе публикаций [16] Y. Nanishi, Y. Saito, T. Yamaguchi. Jpn. J. Appl. Phys., 42, результатов исследований ведущих лабораторий Аме2549 (2003).
рики, Австралии, Японии и Европы [112Ц140]. Целый [17] A.G. Bhuiyan, A. Hashimoto, A. Yamamoto. J. Appl. Phys., ряд конференций полностью или в значительной степени 94, 2779 (2003).
был посвящен именно этому материалу. Это делает [18] H.J. Hovel, J.J. Cuomo. Appl. Phys. Lett., 20, 71 (1972).
практически неизбежным отставание содержания обзо[19] K.L. Westra, R.P.W. Lawson, M.J. Brett. J. Vac. Sci. Technol., ра от текущей ситуации. Большой интерес, который A6, 1730 (1998).
проявляется в ведущих лабораториях мира к этому [20] E. Burstein. Phys. Rev., 93, 632 (1954).
[21] J.W. Trainor, K. Rose. J. Electron. Mater. Res., 3, 821 (1974).
Pages: | 1 | ... | 8 | 9 | 10 | 11 | Книги по разным темам