Авторефераты по всем темам >>
Авторефераты по физике
На правах рукописи
Куринский Петр Евгеньевич
РАСПУХАНИЕ, ТЕРМОДЕСОРБЦИОННЫЕ И МЕХАНИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА БЕРИЛЛИДА ТИТАНА ПРИ ВЫСОКОДОЗНОМ НЕЙТРОННОМ ОБЛУЧЕНИИ
Специальность 01.04.07 Цфизика конденсированного состояния
АВТОРЕФЕРАТ
диссертации на соискание ученой степени
кандидата технических наук
Ульяновск, 2012 год
Работа выполнена в отделе физики металлов Института прикладных материалов Технологического института г. Карлсруэ (ФРГ) и на кафедре физического материаловедения инженерно-физического факультета высоких технологий в федеральном государственном бюджетном образовательном учреждении высшего профессионального образования Ульяновский государственный университет
Научный руководитель: кандидат технических наук
Чакин Владимир Павлович.
Официальные оппоненты: Неустроев Виктор Степанович,
доктор технических наук, cтарший научный сотрудник, начальник лаборатории материаловедческого надзора за эксплуатацией реакторных установок, ОАО Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов
Фридман Сергей Рувикович, кандидат технических наук, заведующий группы металлов отдела физики и техники реакторов, ФГБУ Петербургский институт ядерной физики им. Б.П. Константинова
Ведущая организация: Национальный исследовательский центр "Курчатовский Институт"
Защита диссертации состоится 19 октября 2012 года в 10.00 часов на заседании диссертационного совета Д 212.278.01 при Ульяновском государственном университете по адресу: г. Ульяновск, ул. Набережная реки Свияги, 106, корп. 1, ауд. 703.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Ульяновского государственного университета, с авторефератом на сайте вуза http://www.uni.ulsu.ru и сайте ВАК при Министерстве образования и науки РФ vak.ed.gov.ru.
Отзывы на автореферат просим направлять по адресу: 432017, г. Ульяновск, ул. Л.Толстого, д. 42, УГУ, Управление научных исследований
Автореферат разослан _____ сентября 2012 года
Ученый секретарь
диссертационного совета
к.ф-м.н. Вострецова Л.Н.
Общая характеристика работы
Актуальность темы
После появления первых атомных реакторов интерес к бериллию и его интерметаллическим соединениям, обладающим уникальным сочетанием ядерно-физических свойств, резко возрос. Малая абсорбция нейтронов ядром и легкость отдачи одного из собственных нейтронов в сочетании с низким атомным весом, удовлетворительной коррозионной стойкостью и высокой прочностью делают бериллий, а также его соединения, в частности, интерметаллиды перспективными материалами для размножителей нейтронов в термоядерном реакторе (ТЯР). В настоящее время актуальными являются исследования, связанные с разработкой международного термоядерного реактора (проекты ИТЭР и ДЕМО). Бериллий в виде засыпки из минисфер диаметром 1 мм предполагается использовать в качестве материала размножителя нейтронов в бланкете для воспроизводства трития [1,2]. Помимо этого, в качестве альтернативного материала рассматриваются также интерметаллические соединения бериллия, это бериллиды титана Be12Ti или в меньшей степени бериллиды ванадия Be12V, свойства которых к настоящему времени изучены еще недостаточно [3,4]. Поэтому необходимы дополнительные исследования и обоснования возможности применения бериллидов в тритиевом бланкете ТЯР.
В процессе эксплуатации материалы бланкета взаимодействуют с быстрыми нейтронами, обладающими энергией 14,1 МэВ, образующимися в процессе термоядерного синтеза тяжелых изотопов водорода дейтерия и трития. Рабочие температуры в бланкете в проекте ДЕМО составляют 573-923 К, флюенс нейтронов достигает значений ~ 3х1026 н/м2, что соответствует накоплению в бериллии 25700 appm гелия Не4 и 640 appm трития Н3 при повреждающей дозе до 80 сна. При данных условиях эксплуатации происходит существенное изменение свойств материалов, которое является, в первую очередь, результатом накопления гелия и трития в бериллии и его соединениях. Комплексные исследования поведения бериллия и его соединений при параметрах близких к параметрам бланкета ТЯР можно рассматривать, с одной стороны, как обоснование возможности использования перспективных бериллиевых материалов в бланкете термоядерных реакторов, с другой стороны - как вклад в фундаментальные знания физики твердого тела о бериллии и его соединениях.
Целью работы является исследование влияния высокодозного нейтронного облучения и высокотемпературных отжигов на изменение микроструктуры и физико-механических свойств бериллида титана.
Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:
Х разработка лабораторной технологии и изготовление образцов из бериллида титана Ве12Ti, исследование влияния технологических параметров на его микроструктуру и механические свойства;
Х исследование влияния высокодозного нейтронного облучения на степень распухания и характер образования газовых пор и пузырьков в бериллиде титана;
Х исследование параметров термодесорбции трития из бериллида титана после предварительного высокотемпературного насыщения газовой смесью водорода и трития;
Х исследование влияния нагружения при постоянной нагрузке на параметры разрушения образцов из бериллида титана до и после нейтронного облучения;
Х исследование влияния высокотемпературных отжигов в воздушной среде на степень окисления бериллида титана.
Предмет исследования
В работе исследовали четыре вида бериллида титана Be12Ti и один вид бериллида ванадия Be12V, изготовленные методом электродуговой плавки и горячего изостатического прессования, а также минисферы из бериллия диаметром 1 мм, изготовленные методом плавления вращающегося электрода, после облучения в ядерном реакторе HFR при температурах 630-948 К в интервале флюенсов нейтронов (5,69Ц8,92)1025 м-2 (E>1 МэВ), а также после высокотемпературных отжигов в воздушной среде и газовой смеси водорода и трития.
Научная новизна:
1. Разработано три способа производства на лабораторном уровне образцов бериллида титана Be12Ti, один из которых основан на технологии плавления электродом, а два - с применением операции горячего изостатического прессования.
2. Установлено, что с увеличением температуры нейтронного облучения бериллида титана от 740 К до 873 K распухание увеличивается с 0,08 % до 0,28 %, что значительно ниже распухания нелегированного бериллия (1,8 % при температуре облучения 630 К и 7,0 % при 948 К).
3. По результатам термодесорбционных испытаний образцов, предварительно насыщенных водородом и тритием, установлено, что бериллид титана обладает меньшей склонностью к удержанию трития по сравнению с нелегированным бериллием.
4. По результатам испытаний на сжатие при постоянной нагрузке образцов бериллида титана, облученных при 740 К, установлено, что при температуре испытаний 923 К образцы разрушались хрупко как в исходном, так и облученном состояниях без значительного усиления хрупкости под воздействием нейтронного облучения.
5. По результатам исследований высокотемпературного окисления в воздушной среде бериллида титана и нелегированного бериллия установлено, что толщина окисной пленки на образцах бериллида титана не превышает толщины окисной пленки на бериллии при сопоставимых условиях испытаний.
Практическая значимость работы:
1. На базе проведенных исследований экспериментально обосновано использование бериллида титана Be12Ti в качестве размножителя нейтронов бланкета термоядерных реакторов.
2. Полученные экспериментальные данные и выявленные закономерности изменения свойств бериллида титана после высокодозного нейтронного облучения являются важным вкладом в базу данных знаний по развитию фундаментальных представлений о физике радиационного повреждения твердого тела.
Основные положения, выносимые на защиту:
1. Использование технологии горячего изостатического прессования (ГИП) ультрамелкозернистой смеси порошков бериллия и титана с размером зерна 2-5 мкм состава Be-30,8 масс.% Ti при изостатическом давлении и температуре 1623 К позволило получить пруток однофазного бериллида титана Be12Ti.
2. Распухание бериллида титана после облучения при 740 К и 873 K составляет 0,08 % и 0,28 %, соответственно, что значительно ниже распухания нелегированного бериллия (1,8 % при температуре облучения 630 К и 7,0 % при 948 К).
3. Бериллид титана обладает меньшей склонностью к удержанию трития по сравнению с бериллием, что выражается в сравнительно более низких температурах начала и окончания выхода трития из образцов в процессе нагрева при термодесорбционных испытаниях.
4. Нейтронное облучение при температуре 740 К не приводит к значительному усилению хрупкости образцов бериллида титана в процессе механических испытаний на сжатие при 923 К по сравнению с испытаниями в необлученном состоянии.
5. По результатам высокотемпературных отжигов в воздушной среде скорость окисления бериллида титана не превышает скорости окисления нелегированного бериллия при сопоставимых условиях испытаний.
Апробация работы
Основные результаты Диссертации докладывались и обсуждались на следующих международных конференциях и симпозиумах: 23-м Международном симпозиуме по термоядерным технологиям (SOFT-23, Венеция, Италия, 20-24 сентября, 2004 г.), 24-м Международном симпозиуме по термоядерным технологиям (SOFT-24, Варшава, Польша, 11-15 сентября, 2006 г.), 25-м Международном симпозиуме по термоядерным технологиям (SOFT-25, Росток, Германия, 15-19 сентября 2008 г.), 26-м Международном симпозиуме по термоядерным технологиям (SOFT-26, Порту, Португалия, 27 сентября - 1 октября, 2010 г.), 12-й Международной конференции по материалам для термоядерных реакторов (ICFRM-12, Санта-Барбара, США, 4-9 декабря, 2005 г.), 14-й Международной конференции по материалам для термоядерных реакторов (ICFRM-14, Саппоро, Япония, 6-11 сентября 2009 г.), 15-й Международной конференции по материалам для термоядерных реакторов (ICFRM-15, Чарльстон, США, 16-22 октября 2011 г.), 7-й Международной рабочей группе по бериллию (BeWS-7, Санта-Барбара, США, 11-13 декабря, 2005 г.), 8-й Международной рабочей группе по бериллию (BeWS-8, Лиссабон, Португалия, 5-7 декабря, 2007 г.), 9-й Международной рабочей группе по бериллию (BeWS-9, Алматы, Казахстан, 15-17 сентября, 2009 г.).
ичный вклад
Автором разработана технология и изготовлены образцы бериллида титана Be12Ti методами плавлением электрода и горячего изостатического прессования, планирование и организация механических испытаний и экспериментов по термодесорбции трития и окислению в воздушной среде, исследований микроструктуры и распухания образцов бериллида титана и нелегированного бериллия, облученных в реакторе HFR, под общим руководством к.т.н. В.П. Чакина.
Автором осуществлялась непосредственное получение большинства экспериментальных данных, приведенных в работе, а также обработка, обобщение и анализ собственных результатов с привлечением литературных данных.
Достоверность результатов
Достоверность полученных результатов обоснована применением аттестованных испытательных установок, сличительными экспериментами с российскими и зарубежными лабораториями, согласованностью результатов с опубликованными экспериментальнымии данными других исследователей.
Публикации
По материалам диссертации в различных отечественных и зарубежных специализированных журналах опубликовано 10 печатных работ: 8 из списка ВАК, 2 - в сборниках трудов международных конференций.
Объем и структура диссертации
Диссертация состоит из введения, 6-ти глав, выводов, списка литературы. Диссертация изложена на 143 страницах, содержит 83 рисунка, 10 таблиц, список литературы из 109 наименований.
Основное содержание работы
Во введении дана общая характеристика работы, обоснована актуальность выбранной темы, определены цели и задачи исследования, указаны научная новизна и практическая значимость, а также сформулированы основные положения, выносимые на защиту.
Первая глава является обзорной. В ней приведены проектные характеристики реакторов ИТЭР и ДЕМО, в которых предусмотрено использование бериллия и бериллидов в качестве материалов размножителя нейтронов в бридерном бланкете.
Рассмотрены основные свойства бериллия, бериллида титана Be12Ti и бериллида ванадия Be12V, обуславливающие их выбор в качестве замедлителей нейтронов в термоядерном реакторе. Сделан обзор ранее проведенных работ по исследованию поведения бериллия и его интерметаллических соединений под облучением нейтронами в широком интервале температур [5-7].
Описана технология производства бериллиевых минисфер диаметром 1 мм методом плавки вращающегося электрода.
Показаны диаграммы состояния Be-Ti и Be-V и рассмотрено несколько уже известных способов производства бериллидов титана и ванадия с использованием различных методов [8,9].
Был сделан обзор ранее опубликованных работ, в которых было рассмотрено влияние толщины слоя оксида бериллия ВеО на диффузию водорода и его изотопов как в облученном бериллии, так и в исходном состоянии (без облучения нейтронами) [10,11].
По результатам обзора сделан вывод о неоходимости разработки технологии производства бериллидов на лабораторном уровне. Отмечено, что практически отсутствуют данные по микроструктуре и целому ряду физико-механических свойств бериллидов Be12Ti и Be12V. Помимо этого, большой интерес представляют данные по изменению свойств бериллия и бериллидов после их нейтронного облучения в высокопоточном исследовательском реакторе HFR при параметрах близких условиям эксплуатации в термоядерном реакторе.
Во второй главе приводится описание трех методов производства образцов, содержащих бериллид титана Be12Ti, на лабораторном уровне.
При получении образов из Be12Ti по одному из методов применялась электродуговая плавка Be-Ti дисков, изготовленных методом холодного прессования, в атмосфере аргона. По результатам анализа микроструктуры с применением ТЭМ и рентгеновского дифрактометра сделан вывод о том, что полученные образцы состоят, главным образом, из бериллида титана Be12Ti. В частности, результаты ТЭМ исследований, на которых показано изображение фазы Be12Ti с высоким разрешением и обработка данного изображения с использованием быстрого преобразования Фурье, представлены на рис. 1 (а) и 1 (б).
Рис. 1. ТЭМ изображение в высоким разрешением зерна Be12Ti с осью зоны [111] (а) и это же изображение с использованием быстрого преобразования Фурье для тетрагональной решетки (б)
Другие два метода производства образцов, состоящих из бериллида титана Be12Ti, были основаны на применении горячего изостатического прессования (ГИП) смеси порошков Be-30,8 масс.% Ti. Причем в одном случае была использованы крупнозернистые порошки бериллия и титана, имеющими размеры частиц 63-100 мкм и 150-200 мкм, соответственно, а в другом - ультрамелкозернистые порошки с размером зерна 2-5 мкм. Было установлено, что существенное влияние на процесс образования бериллида титана имеет размер частиц исходных порошков. Так, ГИП смеси порошков бериллия и титана, обладающих крупным размером частиц, привело к образованию материала с двухфазным составом -Be + Be12Ti, имеющем большое количество нерастворенного бериллия.
Добиться получения практически чистой фазы Be12Ti удалось при использовании в качестве исходных материалов ультрамелкозернистые порошки бериллия и титана, полученные методом мокрого измола в шаровой мельнице. Результаты рентгенофазового анализа полученных данным способом образцов из бериллида титана показаны на рис. 2.
Рис. 2. Рентгенофазовый анализ прутка Be-Ti, полученного методом ГИП смеси ультрамелкозернистых порошков бериллия и титана
С целью проведения сравнительного анализа материалов от различных производителей была также исследована микроструктура образцов из бериллида титана Be12Ti, изготовленных в компании Brush Wellman, США.
Во 2-ой главе также представлены параметры нейтронного облучения материалов на основе бериллия в рамках эксперимента HIDOBE-01, который проводился в реакторе HFR, расположенном в г. Петтен, Нидерланды (см. табл. 1).
Таблица 1
Параметры облучения бериллиевых материалов в эксперименте HIDOBE-01
Материал | Средняя температура облучения, К | Флюенс быстрых нейтронов, 1025 н/м2 (E>1 МэВ) | Повреждающая доза, сна | Накопление гелия, appm | Накопление трития, appm |
Ве | 948 | 8,92 | 18,1 | 2950 | 285 |
Ве, Be12Ti | 873 | 8,07 | 16,3 | 2680 | 252 |
Ве, Be12Ti | 740 | 6,94 | 13,9 | 2300 | 213 |
Ве | 630 | 5,69 | 11,3 | 1890 | 176 |
В разделе "Методы исследований" описаны следующие методики и экспериментальные установки для исследования материалов на основе бериллия:
- методы приготовления образцов и исследований микроструктуры с использованием оптического (ОМ), растрового (РЭМ) и трансмиссионного (ТЭМ) электронных микроскопов;
- методика расчета локального распухания образцов после облучения нейтронами с использованием изображений, полученных на ТЭМ;
- ядерно-физические методы исследований на ускорителе заряженных частиц Ван-де-Грааффа с применением обратного резерфордовского рассеяния и анализа эмиссии рентгеновского излучения;
- установка по высокотемпературному насыщению материалов газовой смесью "водород-тритий" и последующим термодесорбционным испытаниям;
- методика проведения механических испытаний на сжатие при постоянной нагрузке и ползучесть цилиндрических образцов и минисфер диаметром 1 мм из бериллиевых материалов.
В третьей главе приводятся экспериментальные данные исследований микроструктуры образцов на основе бериллия после облучения нейтронами в эксперименте HIDOBE-01.
Исследования микроструктуры минисфер из бериллия диаметром 1 мм проводились с использованием ТЭМ и РЭМ после температур облучения 630, 740, 873 и 948 K. Было установлено, что с ростом температуры облучения увеличивается как величина распухания, так и размеры пор в минисферах. Обнаружено, что уже при минимальной температуре облучения (630 K) образуются газовые пузырьки размером порядка 8 нм и объемной плотностью 5,711022 м-3. С повышением температуры облучения до 948 К наблюдалось увеличение размеров газовых пузырьков до 50-150 нм с уменьшением объемной плотности пузырьков до 6,01020 м-3. С применением методики оценки распухания по ТЭМ изображениям было установлено, что c ростом температуры облучения от 630 К до 948 К величина локального распухания облученных бериллиевых минисфер возросла с 1,8 % до 7,0 %. На рис. 3а и 3б показаны изображения микроструктуры облученных при 630 и 948 К минисфер из бериллия, полученные с помощью ТЭМ.
а б
Рис. 3. Газовые пузырьки в объеме фрагментов бериллиевых минисфер диаметром 1 мм после облучения при 630 К (а) и при 948 К (б)
Исследования микроструктуры образцов из бериллида титана Be12Ti проводилось после облучения нейтронами при 740 и 873 K. Следует отметить, что для исследований с помощью ТЭМ была использована методика дробления в жидком азоте облученных образцов. Применение данной методики обосновано высокой хрупкостью образцов после нейтронного облучения и, как следствие, возникшими трудностями при изготовлении стандартных образцов диаметром 3 мм и толщиной 0,2 мм. Экспериментальным путем было установлено, что, как и в случае исследований облученных минисфер из бериллия, имеет место увеличение размеров газовых пор с ростом температуры облучения. Так, температуре облучения 740 K соответствовал средний размер газовых пузырьков 1-2 нм и объемная плотность 7,861024 м-3, а после облучения при 873 K размер пузырьков составлял порядка 15-20 нм при значениях объемной плотности 2,131021 м-3. При этом распухание бериллида титана Be12Ti для температур облучения 740 К и 873 К, рассчитанное по ТЭМ изображениям, составляет 0,08 % и 0,28 %, соответственно, что примерно на порядок ниже значений распухания минисфер из бериллия. На рис. 4а и 4б показаны изображения, полученные с помощью ТЭМ, образцов из бериллида титана после нейтронного облучения, соответственно, при 740 и 873 K.
а | б |
Рис. 4. Газовые пузырьки в объеме образцов из бериллида титана Be12Ti, облученных при 740 K (a) и 873 К (б)
По результатам исследования микроструктуры облученных образцов на основе бериллия был сделан вывод, что причиной более низкого распухания бериллида титана в сравнении с нелегированным бериллием является меньшая способность к деформированию тетрагональной кристаллической решетки бериллида по сравнению с гексагональной плотноупакованной решеткой бериллия, что приводит к затрудненности формирования и роста газовых пузырьков под облучением.
Четвертая глава посвящена изучению термодесорбции трития из бериллиевых минисфер диаметром 1 мм и образцов бериллида титана Be12Ti после их предварительного насыщения смесью "водород-тритий" при высоких температурах (973-1373 К). Также в данной главе рассмотрена термодесорбция трития из облученных при 630, 740, 873 и 948 К минисфер из бериллия.
На рис. 5 показаны кривые термодесорбции трития из бериллиевых минисфер после их насыщения смесью H2-500 аppm T2 при различных температурах.
Рис. 5. Кривые термодесорбции трития после загрузки газовой смесью H2-500 аppm T2 при температурах 973-1373 К в течение 1 ч
Было показано, что с увеличением содержания окиси бериллия BeO в объеме минисфер происходит смещение максимума скорости выхода трития в область более высоких температур, что свидетельствует о захвате трития частицами окиси бериллия. Была рассмотрена физическая природа возникновения различных пиков десорбции, соответствующих максимальной скорости выхода трития, схематично представленная в виде энергетической диаграммы на рис. 6.
Рис. 6. Энергетическая диаграмма, иллюстрирующая взаимодействие трития с твердофазными материалами
Сравнение параметров темодесорбции трития из различных образцов на основе бериллия, включая бериллид титана Be12Ti, изготовленный различными методами, показано на рис. 7. Был сделан вывод, что порядка 75-78% трития, накопленного в образцах, состоящих из Be12Ti, было десорбировано еще до выхода на стадию выдержки при 1373 К. В то же время аналогичная величина для бериллиевых минисфер диаметром 1 мм лишь немногим превышала 40%. Это объясняется тем, что вероятно захват трития в образцах из бериллида титана Be12Ti, происходил не столь интенсивно, как в чистом бериллии.
Рис. 7. Зависимость относительного выхода трития от температуры образца в относительных единицах (%)
При анализе кривых термодесорбции трития из бериллиевых минисфер, облученных при различных температурах, отслеживалась зависимость начала интенсивного выхода трития из образцов от температуры облучения. Оказалось, что чем ниже температура облучения, тем раньше начинается ускоренный выход трития (рис. 8). На основании полученных данных был сделан вывод, что интенсивный выход трития начинается лишь при температурах, превышающих температуру облучения Тобл.
Рис. 8. Кривые термодесорбции трития из бериллиевых минисфер диаметром 1 мм, облученных при различных температурах
Было установлено, что с ростом температуры облучения, начиная с 740 К, начинается резкое снижение остаточного содержания трития в минисферах. Это означает, что часть трития выходит из минисфер уже в процессе облучения до начала термодесорбционных испытаний. В частности, при максимальной температуре облучения 948 К остаток трития в минисферах не превышает 1-2 % от наработанного количества газа в процессе облучения в реакторе.
В пятой главе представлены экспериментальные данные по исследованию механических характеристик бериллиевых минисфер и образцов из Be12Ti после облучения в реакторе HFR в рамках эксперимента HIDOBE-01.
На цилиндрических образцах из бериллида титана в исходном состоянии и после облучения при 740 К были проведены испытания на сжатие с использованием постоянного нагружения, равного 1000 Н.
После испытаний при 923 К наблюдалось хрупкое разрушение образцов как в исходном состоянии, так и после облучения при 740 К. Величина относительной деформации, при которой происходило разрушение обоих испытываемых образцов не превышала 2%. Стоит отметить, что данным значениям относительной деформации соответствовало изменение размеров образцов за счет образования и распространения трещин внутри материала в процессе механических испытаний. На рис. 9 изображен внешний вид облученного образца бериллида титана после испытаний на сжатие при 923 К, на котором видно, что разрушение образца произошло путем хрупкого скола под углом примерно 45 к оси нагружения.
Рис. 9. Фрагмент образца из бериллида титана, облученного при 740 К, после испытания на сжатие при 923 К и постоянной нагрузке 1000 Н
Для оценки механических характеристик бериллиевых минисфер диаметром 1 мм в исходном и облученном состояниях были проведены испытания на ползучесть при температурах Тисп, близких соответствующим температурам облучения Тобл. При проведении испытаний на ползучесть минисфер из бериллия, облученных при 630 и 740 К, было показано, что они обладают более высокими прочностными характеристиками по сравнению с исходными образцами (рис. 10). В то же время при испытаниях на ползучесть при 923 К и 1023 К минисфер, облученных, соответственно, при 873 К и 948 К, было обнаружено, что их скорость ползучести выше, чем у исходных образцов при аналогичных условиях испытаний (рис. 11).
Рис. 10. Кривые ползучести бериллиевых минисфер диаметром 1 мм в исходном состоянии и после облучения при 740 К
Рис. 11. Кривые ползучести бериллиевых минисфер диаметром 1 мм в исходном состоянии и после облучения при 948 К
В шестой главе приводятся экспериментальные данные исследований окисления бериллиевых минисфер диаметром 1 мм и образцов из Be12Ti и Be12V. Изучение поверхности проводилось с использованием сфокусированных пучков ионов гелия Не+ и протонов р+, обладающих энергиями 1,6 и 2,0 МэВ, соответственно.
Для оценки поведения при окислении на воздухе образцов из бериллида титана Be12Ti и бериллида ванадия Be12V были проведены отжиги при 1073 К продолжительностью 1 ч. На рис. 12 показан спектр обратного резерфордовского рассеяния с поверхности отоженных образцов.
Рис. 12. Спектр с поверхности образцов из Be12Ti и Be12V после отжига на воздухе при 1073 К длительностью 1 ч
Исследования толщины окисной пленки на бериллиевых минисферах проводились как в исходном состоянии, так и после высокотемпературного отжига на воздухе или насыщения газовой смесью Н2-500 аppm Т2 при следующих параметрах:
а) отжиг при 873 К на воздухе длительностью 1 ч;
б) отжиг при 1073 К на воздухе длительностью 1 ч;
в) насыщение газовой смесью водорода с тритием при 1123 К в течение 6 ч;
г) насыщение газовой смесью водорода с тритием при 1373 К в течение 12 ч.
На рис. 13 представлены результаты измерений толщины пленки оксида бериллия ВеО при помощи метода обратного резерфордовского рассеяния с использованием пучка ионов гелия Не+.
Рис. 13. Результаты анализа поверхности бериллиевых минисфер диаметром 1 мм методом обратного резерфордовского рассеяния
В таблице 2 представлены результаты количественной оценки толщины слоя окиси бериллия, полученные с использованием программы DAN32, до и после термических испытаний в различных газовых средах.
Таблица 2
Результаты измерений толщины слоя ВеО до и после испытаний бериллиевых минисфер диаметром 1 мм в различных газовых средах
Состояние | Температура, К | Атмосфера | Время, ч | Толщина слоя ВеО, мкм |
Исходное | - | - | - | 0,15 |
После отжига | 873 | Воздух | 1 | 0,15 |
После отжига | 1073 | Воздух | 1 | 0,25 |
После насыщения газовой смесью | 1123 | Н2 - 500 appm Т2 | 6 | 0,6 |
После насыщения газовой смесью | 1373 | Н2 - 500 appm Т2 | 12 | >2 |
Особый интерес представляли исследования поверхности бериллиевых минисфер после их предварительной загрузки водородом, содержащим 500 аppm трития. На рис. 13а представлен вид поверхности минисферы после такого насыщения при 1123 К в течение 6 ч. Видно, что вся поверхность минисферы покрыта многочисленными объектами, имеющими форму сферической частицы, как бы насаженной на тонкую ножку или волокно (рис. 13б). Эти объекты в научной литературе имеют название вискерс. Был сделан вывод, что основной причиной возникновения и роста вискерсов является химическое взаимодействие бериллия с водородом или водяными парами, содержащимися в окружающей газовой среде.
а б
Рис. 13. Поверхность бериллиевых минисфер после насыщения водородно-тритиевой смесью Н2 - 500 appm Т2 при 1123 К, 6 ч (а) и изображение вискерсов, образующихся на поверхности (б)
На основании полученных данных был сделан вывод, что при отжигах на воздухе при температуре 1073 К длительностью 1 ч толщина окисной пленки на бериллиевых минисферах и образцах из бериллида титана Be12Ti имеет сопоставимые значения (0,25-0,3 мкм). Бльшую толщину (0,7 мкм) имеет окисная пленка на поверхности образца из Be12V.
Было установлено, что в процессе отжигов на воздухе образцов из Be12Ti и Be12V наблюдается образование в приповерхностных слоях преимущественно окисной пленки ВеО, поскольку этот процесс является термодинамически более выгодным, чем образование других оксидов из систем Ti-O или V-O.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ
Анализ результатов проведенных исследований бериллиевых минисфер диаметром 1 мм и образцов из бериллидов титана Be12Ti и ванадия Be12V как перспективных материалов нейтронного размножителя бридерного бланкета термоядерных реакторов ИТЭР и ДЕМО позволяет сделать следующие выводы:
1. Разработаны способы изготовления Be-Ti образцов, содержащих бериллид титана Be12Ti, основанные как на применении методов плавки, так и с использованием порошковой металлургии. В частности, методом горячего изостатического прессования (ГИП) получены прутки сплава Be-Ti однофазного состава, соответствующего стехиометрическому составу бериллида титана Be12Ti, при использовании ультрамелкозернистой смеси порошков бериллия и титана с размером зерна 2-5 мкм состава Be-30,8 масс.% Ti при изостатическом давлении и температуре 1623 K.
2. С использованием ТЭМ установлено, что как бериллиде титана Be12Ti, так и в нелегированном бериллии образуются газовые пузырьки и поры, размер и объемная плотность которых зависят от температуры облучения соответствующего материала. Так, с увеличением температуры облучения от 740 К до 873 K распухание образцов из бериллида титана Be12Ti увеличивается с 0,08 % до 0,28 %, а с ростом температуры облучения от 630 К до 948 K распухание бериллиевых минисфер возрастает с 1,8 % до 7,0%. Это свидетельствует о меньшей склонности к радиационному распуханию бериллида титана по сравнению с нелегированным бериллием.
3. Показано, что наибольшей скорости выхода трития из образцов Be12Ti после предварительного насыщения газовой смесью "водород-тритий" соответствует температурный интервал 835-950 К, в то время как максимальная скорость выхода трития из бериллиевых минисфер диаметром 1 мм происходит при более высокой температуре порядка 1200 К. Это свидетельствует о сравнительно меньшей склонности к удержанию трития в образцах бериллида титана по сравнению с нелегированным бериллием.
4. При испытаниях на сжатие образцов из бериллида титана при температуре 923 К, как в исходном состоянии, так и облученных при 740 К, происходит хрупкое разрушение при относительной деформации порядка 2 %, которая вызвана образованием и распространением трещин внутри материала. Таким образом, облучение практически не внесло дополнительного вклада в деградацию механических свойств бериллида титана.
5. Максимальная толщина окисной пленки на поверхности бериллиевых минисфер и образцов из бериллида титана Be12Ti при окислении на воздухе при температурах 873 К и 1073 K имеет сопоставимые значения порядка 0,25-0,3 мкм.
ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ
Из перечня ВАК:
1. P. Kurinskiy, A. Cardella, M. Klimiankou, A. Moeslang, A.A. Goraieb, Production and thermal stability of beryllium with fine grain structure to improve tritium release during neutron irradiation, Fusion Engineering and Design 75-79 (2005) 709-713.
2. P. Kurinskiy, A. Moeslang, M. Klimiankou, A.A. Goraieb, Production and characterisation of titanium beryllides for HIDOBE irradiation, Journal of Nuclear Materials 367-370 (2007) 1069-1072.
3. P. Kurinskiy, A. Moeslang, M. Klimiankou, A.A. Goraieb, H. Harsch, Manufacturing methods and characterisation of titanium beryllides, Fusion Engineering and Design 82 (2007) 2353-2358.
4. P. Kurinskiy, V. Chakin, A. Moeslang, R. Rolli, A.A. Goraieb, H. Harsch, E. Alves, N. Franco, Characterisation of titanium beryllides with different microstructure, Fusion Engineering and Design 84 (2009) 1136-1139.
5. V. Chakin, R. Rolli, P. Vladimirov, P. Kurinskiy, M. Klimenkov, A. Moeslang, Temperature-programmed desorption of tritium loaded into beryllium, Physica Scripta T138 (2009) pp. 14035/1-4.
6. P. Kurinskiy, V. Chakin, A. Moeslang, R. Rolli, E. Alves, L.C. Alves, N. Franco, Ch. Dorn, A.A. Goraieb, Comparative study of fusion relevant properties of Be12Ti and Be12V, Fusion Engineering and Design 86 (2011) 2454Ц2457.
7. V. Chakin, M. Klimenkov, R. Rolli, P. Kurinskiy, A. Moeslang, C. Dorn, Microstructural and tritium release examination of titanium beryllides, Journal of Nuclear Materials 417 (2011) 769-774.
8. V. Chakin, A. Moeslang, P. Kurinskiy, R. Rolli, H.-C. Schneider, E. Alves, L.C. Alves, Tritium permeation, retention and and release properties of beryllium pebbles, Fusion Engineering and Design 86 (2011) 2389-2392.
Прочие издания:
1. P. Kurinskiy, V. Chakin, A. Moeslang, R. Rolli, A.A. Goraieb, H. Harsch, C. Dorn, W. Haws, Mechanical performance of titanium beryllides, Proceedings of the 9th IAE International Workshop on Beryllium Technology BeWS-9, Sept. 15-17, 2009, Almaty, Kazakhstan, 52-55.
2. V. Chakin, R. Rolli, A. Moeslang, P., Kurinskiy, Thermodesorption examination of beryllium pebbles with loaded tritium, Proceedings of the 9th IAE International Workshop on Beryllium Technology BeWS-9, Sept. 15-17, 2009, Almaty, Kazakhstan, 76-84.
ПЕРЕЧЕНЬ СОКРАЩЕНИЙ
ТЯР - термоядерный реактор;
ИТЭР - международный термоядерный экспериментальный реактор;
ДЕМО - демонстрационный термоядерный реактор второго поколения;
н/м2 - нейтронов на квадратный метр;
HFR - High Flux Reactor (в переводе с английского языка - высокопоточный реактор);
HIDOBE Цназвание облучательного эксперимента составлено из первых двух букв слов High Dose Beryllium (в переводе с английского языка - высокодозный бериллий);
appm - atomic parts per million ( в переводе с английского языка - атомных частей на миллион);
ГИП - горячее изостатическое прессование;
ОМ - оптический микроскоп;
РЭМ - растровый электронный микроскоп;
ТЭМ - трансмиссионный электронный микроскоп;
Тисп - температура испытаний на ползучесть, К;
Р - величина постоянной нагрузки при испытаниях на ползучесть, Н;
исх. сост. - исходное состояние;
облуч. сост. - облученное состояние.
СПИСОК ЦИТИРОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
[1] L.V. Boccaccini, L. Giancarli, G. Janeschitz, S. Hermsmeyer, Y. Poitevin, A. Cardella, E. Diegele, Materials and Design of the European DEMO blankets, Journal of Nuclear Materials 329-333 (2004) 148-155.
[2] M. Dalle Donne, G.R. Longhurst, H. Kawamura, F. Scaffidi-Argentina, Beryllium R&D for blanket application, Journal of Nuclear Materials 258-263 (1998) 601-606.
[3] H. Kawamura et al., Present status of beryllide R&D as neutron multiplier, Journal of Nuclear Materials 329Ц333 (2004) 112Ц118.
[4] Ch. Dorn, W.J. Haws, E.E. Vidal, A review of physical and mechanical properties of titanium beryllides with specific modern application of TiBe12, Fusion Engineering and Design 84 (2009) 319-322.
[5] V.P. Chakin, V.A. Kazakov, R.R. Melder, Yu.D. Goncharenko, I.B. Kupriyanov, Effects of neutron irradiation at 70-200 0C in beryllium, Journal of Nulcear Materials 307-311 (2002) 647-652.
[6] I.B. Kurpiyanov, V.A. Gorokhov, R.R. Melder, Z.E. Ostrtovsky, G.N. Nikolaev, Microstructure and mechanical properties of neutron irradiated beryllium, Proceedings of the Third IEA International Workshop on Beryllium Technology for Fusion, October 22-24, 1997, Mito, Japan, 267-275.
[7] D.S. Gelles, H.L. Heinisch, Neutron damage in beryllium, Journal оf Nuclear Materials 191-194 (1992) 194-198.
[8] M. Nakamichi, K. Yonehara, D. Wakai, Trial fabrication of beryllides as advanced neutron multiplier, Fusion engineering and Design 86 (2011) 2262-2264.
[9] M. Uchida, H. Kawamura, M. Uda, Y. Ito, Elementary development of beryllide pebble fabrication by rotating electrode method, Fusion Engineering and Design 69 (2003) 491-498.
[10] R.A. Anderl, M.R. Hankins, G.R. Longhurst, R.J. Pawelko, R.G. Macaulay-Newcombe, Hydrogen transport behavior of beryllium, Journal of Nuclear Materials 196-198 (1992) 986-991.
[11] P.M.S. Jones, R. Gibson, Hydrogen in beryllium, Journal of Nuclear Materials, 21 (1967) 353-354.
Авторефераты по всем темам >>
Авторефераты по физике