Авторефераты по всем темам >>
Авторефераты по физике
На правах рукописи
ИВАНЬШИН ВЛАДИМИР АЛЕКСЕЕВИЧ
ИССЛЕДОВАНИЕ СИЛЬНО-КОРРЕЛИРОВАННЫХ ЭЛЕКТРОННЫХ СИСТЕМ МЕТОДАМИ ЭЛЕКТРОННОГО ПАРАМАГНИТНОГО РЕЗОНАНСА
01.04.11. - физика магнитных явлений
АВТОРЕФЕРАТ
диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук
КАЗАНЬ - 2008
Работа выполнена в лаборатории магнитной радиоспектроскопии Казанского государственного университета им. В.И. Ульянова-Ленина Научный консультант доктор физико-математических наук, профессор Аминов Линар Кашифович
Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор Ацаркин Вадим Александрович доктор физико-математических наук, профессор Москвин Александр Сергеевич доктор физико-математических наук, профессор Усачёв Александр Евгеньевич
Ведущая организация: Федеральное государственное учреждение Российский научный центр "Курчатовский институт"
Защита состоится л_____________2008 г. в _1430____ часов на заседании совета по защите докторских и кандидатских диссертаций Д 002.191.01 при Казанском физико-техническом институте им. Е.К. Завойского КазН - РАН Научного Центра РАН по адресу: 420029, г. Казань, ул. Сибирский тракт, 10/7.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Казанского физикотехнического института им. Е.К. Завойского КазН - РАН
Автореферат разослан л_____________2008 г.
Ученый секретарь диссертационного совета Шакирзянов М.М.
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Диссертация посвящена изучению сильно коррелированных электронных систем - высокотемпературных сверхпроводников (ВТСП) (YBa2Cu3OX; Rb3C60;
Ba1-xKxBiO3; Pr2-xGdxCuO4), клатратов Ba6-xEuxGe25, манганитов со структурой перовскита La1-xSrxMnO3, квазиодномерного соединения Sr2V3O9 и тяжёлофермионного (ТФ) металла YbRh2Si2 - с помощью методов электронного парамагнитного резонанса.
Актуальность проблемы. Исследования в физике твёрдого тела на протяжении примерно двух последних десятилетий в значительной степени были сконцентрированы на изучении нового класса соединений - так называемых сильно-коррелированных электронных систем (СКЭС), содержащих элементы с незаполненными 3d-, 4d- и 5f- оболочками, для которых характерно наличие сильного обменного взаимодействия между электронами и локализованными магнитными состояниями. Взаимноe влияние спиновых, зарядовых, колебательных и орбитальных степеней свободы приводит к возникновению довольно сложных картин фазового поведения вещества: статистических и флуктуирующих "островков" фаз, двумерных и одномерных квантовых объектов, регулированию на квантовом уровне и т.п. К числу СКЭС относятся, в частности, высокотемпературные сверхпроводники (ВТСП), интерметаллиды с тяжёлыми фермионами, манганиты с гигантским магнитосопротивлением, низкоразмерные магнетики. В этих веществах были обнаружены принципиально новые физические явления: квантовые фазовые переходы, эффект Кондо, флуктуации валентности, существенное отклонение от ферми-жидкостного поведения, спин-поляронные эффекты, существование сверхпроводящего состояния вплоть до температур порядка 156 K.
В то же время, исследование свойств СКЭС представляет интерес не только для познания фундаментальных свойств материи, но и в прикладном аспекте. СКЭС из экзотических объектов с совершенно необычными, а иногда и уникальными магнитными и транспортными характеристиками, всё интенсивнее превращаются в технологически используемые материалы. Так, ВТСП после их открытия в 1986 г., уже нашли применение для получения сильных магнитных полей, проектирования мощных электрических генераторов, двигателей, токосъёмников, приборов для слаботочной и микроэлектроники, СВЧ-резонаторов с чрезвычайно большой добротностью.
Весьма перспективными представляются возможности практического применения манганитов в спинтронике, а клатратов - в термоэлектрических устройствах. Таким образом, детальное изучение фундаментальных свойств СКЭС способствует поиску принципиально новых путей развития электроники, вычислительной техники и материаловедения. Методы электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) и спин-решеточной релаксации (СРР) уже давно известны как результативные методы изучения структуры твердых тел, примесных центров, характера и величины взаимодействий парамагнитных центров с колебаниями решетки и другими возбуждениями. Казанской научной школой накоплен богатый опыт исследований твердых тел с помощью методов ЭПР и СРР, ведущихся в стенах Казанского университета с 1944 г. Данная работа является естественным продолжением многолетних исследований лаборатории МРС КГУ магнитных свойств и спиновой динамики новых и нетрадиционных объектов - СКЭС - на микроскопическом уровне. Кроме того, существенная часть экспериментов в рамках диссертации была осуществлена в лабораториях Физического института Цюрихского университета (Швейцария), Аугсбургского университета (ФРГ) и Института химической физики твёрдого тела им. Макса Планка (г. Дрезден, ФРГ).
Цель данной работы - получение информации о характере и величинах микроскопических взаимодействий в различных СКЭС, а также поиск некоторых общих закономерностей, которые могли бы улучшить понимание происходящих в них процессов.
Основные положения, выносимые на защиту.
1. Результаты экспериментальных исследований двух ВТСП соединений- Ba1-xKxBiO3 и Rb3C60 - с помощью метода нерезонансного микроволнового поглощения, которые продемонстрировали существенное усиление пиннинга в фуллерене Rb3C60.
2. Выявление закономерностей и особенностей процессов СРР в ориентированных порошках медно-оксидных соединений YBa2Cu3OX и Pr2-xGdxCuO4, допированных ионами Yb3+, Er3+ и Gd3+. Идентификация спектров ЭПР ионов Nd3+ и Ce3+ в YBa2Cu3O6.13.
3. Результаты экспериментального изучения и последующего анализа спектров ЭПР примесного иона европия в клатратах Ba6-xEuxGe25, которые указали на наличие реконструктивных фазовых переходов в области 60 K и вблизи 175 185 K вследствие изменения обменных взаимодействий между электронами проводимости и магнитными моментами Eu2+.
4. Данные по систематическому исследованию спиновой динамики манганитов La1-xSrxMnO3 (0 x 0.2) методом ЭПР, которые в значительной мере способствовали уточнению их фазовой диаграммы, а также стимулировали развитие теории ЭПР релаксации для этого типа СКЭС.
5. Установление особенностей структуры и спиновой динамики низкоразмерного магнетика Sr2V3O9 в результате экспериментального изучения и анализа температурных и угловых зависимостей спектров ЭПР от собственных магнитных центров V4+.
6. Обнаружение сигнала ЭПР от локальных магнитных ионов Yb3+ ниже температуры Кондо в концентрированном интерметаллическом соединении с тяжёлыми фермионами YbRh2Si2, которое привело к пересмотру ряда устоявшихся понятий и параметров.
Научная новизна. Проведённые исследования показали высокую эффективность методов ЭПР при изучении СКЭС и позволили получить ряд принципиально новых, оригинальных результатов, достоверность которых подтверждается многократным повторением экспериментов и их признанием научной общественностью, что находит выражение в многочисленных ссылках на основные выводы данной диссертации. Экспериментальные работы по изучению особенностей спиновой динамики La1-xSrxMnO3 и Sr2V3O9 выявили целый ряд существенных аспектов соответствующих областей физики твёрдого тела и послужили стимулом для дальнейшей теоретической обработки полученных экспериментальных данных в независимых исследовательских центрах. Детектирование сигнала ЭПР в YbRh2Si2 является пионерским и способствует созданию нового научного направления - изучению спиновой динамики концентрированных интерметаллических соединений на основе иттербия методом ЭПР без внедрения примесных парамагнитных зондов.
Научная и практическая ценность работы состоит в возможности использования полученных экспериментальных результатов для дальнейшего развития методов ЭПР при изучении СКЭС, а также для создания новых теоретических представлений о СКЭС, включая природу высокотемпературной сверхпроводимости, гигантского магнитосопротивления, интерметаллидов с тяжёлыми фермионами.
Апробация работы. Основные результаты работы представлялись и докладывались на итоговых научных конференциях Казанского государственного университета, семинарах кафедры и лаборатории магнитной радиоспектроскопии и квантовой электроники КГУ, а также на следующих международных и российских конференциях, совещаниях и семинарах:
1. 4th International Conference ДMaterials & Mechanisms of Superconductivity High-Temperature SuperconductorsУ (Grenoble, France, July 1994);
2. XXVIIth Congress Ampere (Kazan, Russia, 1994) 3. International Conference ДElectron Spin Resonance in Electron Transfer and Organic SolidsУ (Dresden, Germany, 1995);
4. Third European ESR Meeting (Leipzig, Germany, August 1997) 5. 16th Conference of Condensed Matter Division of the EPS (Leuven, Belgium, August 1997);
6. 31st Annual International Meeting: УESR Spectroscopy of Paramagnetic Species in Inorganic and Bio-Inorganic SystemsФ (Manchester, England, 29 March - April 1998);
7. Frhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft (Mnster, Deutschland, 1999);
8. Specialized Colloque Ampere УEPR, NMR and NQR in Solid State Physics:
Recent TrendsФ (Pisa, Italy, 1999);
9. International Conference on Physics and Chemistry of Molecular and Oxide Superconductors. (Stockholm, Sweden, 1999) 10. NATO Advanced Research Workshop УDefects and Surface-Induced Effects in Advanced PerovskitesФ (Latvia, Riga, 1999);
11. 8th International Conference on Muon Spin Rotation, Relaxation and Resonance, (Les Diableretes, Switzerland, 1999);
12. 18th Conference of Condensed Matter Division of the EPS Society (Montreux, Switzerland, 2000);
13. Physikertagung & Frhjahrstagung des Arbeitskreises Festkrperphysik der DPG (Hamburg, Deutschland, 2000);
14. STAR Conference УHigh-Frequency Electron Paramagnetic Resonance:
Technology and ApplicationsФ (Amsterdam, Netherlands, 2000);
15. 30th Congress Ampere on Magnetic Resonance and Related Phenomena, (Lisbon, Portugal, 23-28 July 2000);
16. XVth International Jahn-Teller Symposium (Boston, USA, 2000);
17. XXXII Всероссийское совещание по физике низких температур (Казань 2000);
18. Euro-Asian Symposium Trends in Magnetism (EASTMAG-2001) (Екатеринбург, 2001);
19. Specialized Colloque Ampere УESR and Solid State NMR in High Magnetic Fields (Stuttgart, Germany, 2001);
20. 19th General Conference of the EPS Condensed Matter Division (Brighton, UK, 2002);
21. International Conference on Superconductivity, CMR & Related Materials (Gience, France, 2002);
22. 31st Congress Ampere (Poznan, Poland, 2002);
23. AKF Frhjahrstagung der DPG (Dresden, Deutschland, 2003);
24. International Conference on Dynamic Inhomogeneities in Complex Oxides (Bled, Slovenia, 2003);
25. XXXIII Coвещание по физике низких температур (Екатеринбург, 2003);
26. Satellite Conference of the ICM 2003 "EPR and NMR at High Field:
Applications to Magnetic Systems and Superconductors" (Pisa, Italy, 2003);
27. International Conference on Magnetism (Roma, Italy, 2003);
28. Specialized Colloque Ampere УNMR and EPR of Broad Line SolidsФ (Portoro, Slovenia, 2003);
29. International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (Karlsruhe, Germany, 2004);
30. International Conference УNanoscale properties of condensed matter probed by resonance phenomena. Nanores-2004Ф (Kazan, Russia, 2004);
31. Frhjahrstagung der DPG (Dresden, Deutschland, 2006);
32. III Joint European Magnetic Symposia (San Sebastian, Spain, 2006);
33. International Conference on Magnetism (Kyoto, Japan, 2006);
34. Workshop on Phase Separation in Electron Systems (Crete, Greece, 2006);
35. International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (Houston, USA, 2007).
36. International Conference УModern Development of Magnetic ResonanceФ (Kazan, Russia, 2007).
Публикации. Основное содержание работы
отражено в 29 статьях, включённых ВАК в Перечень ведущих рецензируемых журналов, и в сборниках трудов перечисленных конференций. Эти результаты широко цитируются. К настоящему моменту времени известно более 240 ссылок на работы, положенные в основу диссертации, в реферируемых журналах (по данным сайта: Список основных публикаций приведён в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и списка цитированной литературы. Объем диссертации составляет 246 страниц машинописного текста, включая 56 иллюстраций и таблиц. Список цитированной литературы состоит из 234 наименований.
ичное участие. Автору принадлежит выбор темы исследования и постановка задач по всем проблемам, рассмотренным в диссертации. Теоретическая обработка данных ЭПР экспериментов по спиновой динамике La1-xSrxMnO3 (0 x 0.2) выполнен М.В. Ерёминым [A7, A8, A11] и Р.М. Ерёминой [A12]. Расчёт параметров микроскопических взаимодействий в Sr2V3O9 сделан В. Юшанхаем [A16, A19]. Структура расщепления штарковских уровней иона Yb3+ в YbRh2Siпредложена автором совместно с А.М. Леушиным [A25, A27, А29]. Кроме того, автору принадлежат: 1) проведение основных экспериментов по ЭПР и нерезонансному микроволновому поглощению (за исключением исследований ЭПР и СРР примесных ионов Er3+ и Yb3+ в YBa2Cu3OX [A5, A9], выполненных М.Р. Гафуровым); 2) синтез образцов Ba1-xKxBiO3; 3) обработка экспериментальных результатов и участие в их интерпретации; 4) получение основных выводов и оценок; 5) обобщение результатов работы в публикациях.
Основное содержание диссертации.
Во введении даётся общая краткая характеристика проблем по изучению СКЭС, обосновываются выбор и актуальность темы диссертации, формулируется цель работы, обосновывается выбор объектов и методов исследования. Приводится общее описание работы, положения, выносимые на защиту, сведения об апробации, личный вклад автора и даётся краткое описание содержания диссертации.
В первой главе представлены результаты исследования двух ВТСП соединений, не содержащих в своём составе меди, - Ba1-xKxBiO3 и фуллерена Rb3C60 - с помощью метода микроволнового поглощения (МВП), который представляет собой регистрацию поглощаемой микроволновой мощности при комбинированном приложении к образцу ВТСП как постоянного, так и медленно осциллирующего и сверхвысокочастотного магнитных полей. В первом разделе главы приводится описание применявшейся для проведения исследований инструментальной базы и её характеристик, методика синтеза образцов, существующие модели и их связь с измеряемыми физическими величинами. Для повышения чувствительности метода МВП широкое распространение получила техника регистрации производной сигнала поглощения P(H) по магнитному полю ЦdP(H)/dH, поэтому сигнал МВП напоминает сигнал ЭПР с перевёрнутой на 180 фазой. Во втором и третьем параграфах этой главы описаны данные экспериментов по МВП в Ba1-xKxBiO3, а также по ЭПР и МВП в Rb3C60, соответственно. Обработка данных эксперимента с использованием модели Портиса [1] позволила оценить значения критического поля и плотности тока депиннинга, которые сопоставлены с результатами проведённых ранее исследований некоторых ВТСП на основе меди с использованием этой же методики. Оказалось, что эти параметры существенно (примерно на один порядок величины) выше в соединении Rb3C60, что отражает значительное возрастание пиннинговых сил в гранулированных образцах этого фуллерена. Кроме того, сигнал ЭПР в Rb3Cкоррелировал с распределением магнитных вихрей: вихри, образующиеся в сверхпроводящей фазе, создавали распределение внутренних магнитных полей, под влиянием которых форма линии ЭПР в смешанном состоянии определялась совместными вкладами от сверхпроводящей фазы и однородного вклада от нормально проводящей области образца.
Во второй главе представлены данные экспериментов по ЭПР и СРР в ориентированных сильным магнитным полем (15 кЭ) поликристаллических образцах медно-оксидных соединений YBa2Cu3OX и Pr2-xGdxCuO4, причём в качестве парамагнитных зондов были использованы различные редкоземельные (РЗ) ионы (Yb3+, Er3+, Nd3+, Ce3+ и Gd3+). Свойства купратов критически зависят от концентрации подвижных носителей заряда [2], и поэтому исследования проводились на образцах с различным индексом допирования. Исследованные образцы YBa2Cu3OX с примесями РЗ-ионов и без них были приготовлены методами твердофазного синтеза и sol-gel методом в КГУ и Институте им.
Пауля Шеррера (г. Виллиген, Швейцария), а соединения Pr2-xGdxCuO4 - в Институте низкотемпературных и структурных исследований (г. Вроцлав, Польша). Исследовались три серии образцов YBa2Cu3OX с различным содержанием кислорода, различающиеся методикой их приготовления. В первом параграфе этой главы приведены литературные сведения о структуре и основных свойствах соединения YBa2Cu3OX. Краткий обзор теоретических и экспериментальных работ по ЭПР в YBa2Cu3OX и родственных меднооксидных соединениях [3] дан в разделе 2.2. Основными параметрами, полученными в ходе ЭПР экспериментов, являются положение (Hres или g-фактор) и ширина резонансной линии H. Особое внимание в этом разделе было уделено изучению природы ЭПР сигнала с g-фактором, близким к 2. Третий параграф второй главы посвящён исследованию СРР ионов Er3+ и Yb3+ в YBa2Cu3OX.
Анализ температурных зависимостей скорости СРР показывает, что уширение линий ЭПР с увеличением температуры обусловлено только процессами СРР:
ибо процессом Орбаха-Аминова (для ионов Er3+) либо рамановским процессом (для ионов Yb3+). Из анализа температурной зависимости скорости СРР ионов Yb3+ были получены также значения предельной частоты фононного спектра (температуры Дебая), которые хорошо согласуются с литературными данными.
Температурные зависимости скоростей СРР для процесса типа резонансной флюоресценции T1O1 в образцах с примесью эрбия были описаны выражением вида:
1 T1-1 = B1 exp - + B2 exp - (1).
O TT Значения параметров B1,2 и 1,2 приведены в табл. 1, причём величины энергий 1,2 хорошо согласуются с литературными данными об измерениях штарковской структуры иона Er3+ в Y0.99Er0.01Ba2Cu3Ox [4] методом неупругого нейтронного рассеяния, которые указывали на возможность локального фазового расслоения ближайшего окружения этого иона на металлические и полупроводниковые области в зависимости от содержания кислорода.
Таблица 1. Значения подгоночных параметров B1,2 и 1,2 формулы (1) для образцов Y0.99Er0.01Ba2Cu3Ox с различным содержанием кислорода.
x 6.85 6.46 6.12 6.B1,2 (c-1) 11011 1.31011 (3.9; 15.2)1010 (3.9; 15.2)10108 (11) 125 (12) 80(8); 120(10) 80(8); 120(10) 1,2/kB (K) Четвёртый и пятый разделы этой главы посвящёны исследованиям спектров ЭПР РЗ ионов неодима и церия, введённых в качестве зондов, в состав YBa2Cu3O6.13. Более ранние эксперименты в соединении Nd0.01Y0.99Ba2Cu3O6 с целью обнаружить ЭПР от ионов Nd3+ не увенчались успехом. В образцах наблюдался только очень интенсивный сигнал в области g ~ 2; других линий ЭПР обнаружено не было. Близость рассчитанных значений g-факторов для Nd3+ к g ~ 2.0 2.2 позволяла сделать допущение, что ЭПР Nd3+ маскируется интенсивным сигналом с g~2. И только благодаря опытам, проведённым спустя лишь 3 недели после синтеза образцов, удалось впервые детектировать и интерпретировать спектры ЭПР примесных РЗ-ионов ионов Nd3+ и Ce3+ (рис. 1) в неориентированных порошках YBa2Cu3O6.13.
В шестом, заключительном разделе второй главы представлены данные по изучению методом ЭПР поликристаллических образцов состава Pr2-xGdxCuOПроцесс отжига приводил к резкому уширению всех линий тонкой структуры T= 35 K T= 20 K T = 20 K Nd3+ T= 15 K Ce3+ T= 10 K Ce0.01Y0.99Ba2Cu3O6.T= 4 K Nd0.01Y0.99Ba2Cu3O6.2000 3000 4000 500 2000 4000 6000 80H, Э H, Э Рис.1. Слева: cпектр ЭПР соединения Ce0.01Y0.99Ba2Cu3O6.13 при T = 20 K.
Справа: температурная зависимость спектра ЭПР в Nd0.01Y0.99Ba2Cu3O6.13.
(ТС) спектра ЭПР иона Gd3+, и, прежде всего, в образцах с большей концентрацией примеси и с большим давлением кислорода при отжиге.
Pr1.98Gd0.02CuO21 атм 15 атм 1 атм 0 2000 4000 60H, Э Рис.2. Спектр ЭПР иона Gd3+ при T = 4.2 K в образцах Pr1.98Gd0.02CuO4, приготовленных при различных давлениях кислорода.
Изучение спектров ЭПР (рис. 2), а также последующий анализ КЭП позволили сделать вывод о том, что процесс отжига вызвал уменьшение параметров КЭП второго порядка примерно на 8-10% для ионов Pr3+ и Gd3+. Существенное уширение линии ЭПР в образцах, подвергшихся отжигу, объяснено с помощью процесса спиновой релаксации иона Gd3+ через возбуждённые уровни празеодима вследствие возрастания неоднородностей КЭП и возможного образования ионов Pr4+.
dP/dH, отн. един.
dP/dH, отн. един.
dP/dH, отн. един.
Третья глава содержит результаты исследования ЭПР от примесных ионов Eu2+ в германиевых клатратах Ba6-xEuxGe25 (x = 0.030.4). Эти соединения являются представителем нового типа СКЭС, для которых характерна предельно низкая теплопроводность при достаточно хорошей электронной проводимости, что делает их весьма перспективными для использования в термоэлектрических приборах. Такой эффект связывают с резонансным взаимодействием колебаний атомов (молекул) гостей (бария), находящихся в полостях, с акустическими колебаниями решётки хозяина (германия), образующей эти полости. Понимание этого механизма на атомном уровне отсутствует, что является одной из актуальных задач современной физики полупроводников и физической химии. В параграфе 3.1 дана характеристика структуры этого вещества и его основных физических свойств.
В частности, описаны три неэквивалентные позиции европия при замещении им бария. ЭПР эксперименты, методика и результаты представлены в параграфе 3.2, проводились на поликристаллических образцах с концентрацией европия x = 0.03; 0.05; 0.1; 0.2; 0.4. Наблюдение ЭПР иона Eu2+ в позициях Ba1 и Baпозволяет непосредственно охарактеризовать магнитные свойства иона и его ближайшего окружения в решётке Ba6-xEuxGe25. Поскольку спектр ТС европия состоял из суперпозиции (более 10) перекрывающихся резонансов, было невозможно получить точную температурную зависимость для позиции резонансного поля (или, соответственно, gЦфактора). Так, центральная линия спектра смещала своё резонансное положение всего на 2% при изменении температуры от 300 K до 4.2 K. Поэтому в качестве основного параметра спектра изучалась ширина линии ЭПР (рис. 3). Температурная зависимость ширины линии ЭПР при температурах ниже 175 K характерна для релаксационного механизма Корринги через электроны проводимости. Анализ спектров ЭПР иона Eu2+ в Ba6-xEuxGe25, изложенный в параграфе 3.3, подтвердил существование реконструктивного фазового перехода вблизи 1185 K и указал на существование другого перехода около 60 K. Эти аномалии наиболее эффективно были выражены для примесных ионов Eu2+, находящихся в позиции Ba1, и были зарегистрированы благодаря изменению обменного взаимодействия между локальными магнитными моментами Eu2+ и электронами проводимости, которые являются результатом изменения плотности состояний 0.Ba6-xEuxGe0.0.0.0.0.1.0.б 2 4 6 2 0.H, кЭ 50 100 200 2T, K Рис. 3 Слева: Зависимости спектров ЭПР Ba6-xEuxGe25 от: (а) концентрации европия x; (б) температуры, причём спектры для T 80 K даны с увеличением 10. Штриховая линия в (а) представляет собой Лоренцеву линию, а в (б) - фоновый сигнал от резонатора при T = 80 K. Справа: Температурная и концентрационная зависимости ширины линии ЭПР H в Ba6-xEuxGe25, полученные при аппроксимации центральной линии спектра ТС иона Eu2+ с помощью одной Лоренцевой линии. Штриховые линии разделяют отдельные области с различным наклоном H (T).
на уровне Ферми и электронной зонной структуры при этих температурах.
Четвёртая глава посвящена изучению РЗ манганитов La1-xSrxMnO(0x0.2) методом ЭПР. В последнее время интерес физиков к этим соединениям резко возрос, что связано это как с недавними открытиями в них эффектов колоссального магнитосопротивления и гигантского изотоп-эффекта, так и с тем фактом, что они сходны по структуре с ВТСП-купратами. Для всех типов манганитов характерны сложная фазовая диаграмма, необычные магнитные и транспортные свойства, различные типы спинового, зарядового и орбитального упорядочения. В первых двух параграфах приведены общие сведения об основных структурных особенностях и фазовой (Т-x)Цдиаграмме замещённых манганитов лантана (рис. 4), которая иллюстрирует наличие различных фаз с орторомбической (O), искажённой орторомбической (O, O) и H, кЭ dP/dH, отн. един.
ромбоэдрической (R) кристаллическими структурами. LaMnO3 является электрическим изолятором (I) c антиферромагнитным (АФМ) упорядочением 10R / M PM 8600 La1-xSrxMnOO / I PM 4x=xmax режим перколяции O' / I PM TG фаза Гриффитса 2R / M O / M O'' / I O' / I FM FM FM CA 0,05 0,10 0,15 0,20 0,25 0,x Рис. 4 Фазовая диаграмма для La1-xSrxMnO3 (R, O, O, O - кристаллические фазы; PM - парамагнетик, FM - ферромагнетик, CA - неколлинеарный антиферромагнетик; M - металл, I - изолятор).
спинов Mn3+ при TN 140 K, причём в области неколлинеарного антиферромагнетика (CA) направления спинов подрешёток скошены относительно друг друга из-за анизотропного взаимодействия ДзялошинскогоМория (ВДМ). С увеличением концентрации примесных ионов стронция проводимость манганитов увеличивается, что связано с появлением дырок в подрешётке ионов марганца, или, иными словами, состояний Mn4+. При низких температурах роль локальных деформаций, вызванных допированием, возрастает, что приводит к локализации носителей, а АФМ структура переходит к ферромагнитному (ФM) и металлическому (M) состоянию при x 0.17.
Анализ показанных на рис. 5 температурных и концентрационных зависимостей ширины линии ЭПР позволил исследовать влияние кристаллической структуры, КЭП, эффекта Яна-Теллера (ЭЯТ) и ВДМ на спиновую динамику данного типа манганитов. Во третьем параграфе этой главы проведено исследование температурной зависимости интенсивности линии ЭПР в парамагнитном (ПM) режиме в фазе О'/I, которое показало, что обменное сужение сигнала ЭПР T, K обусловлено как ионами Mn3+, так и Mn4+. В разделе 4.4 рассмотрены некоторые особенности учёта КЭП и анизотропного обмена на примере изучения угловых La0.95Sr0.05MnO2,La1-xSrxMnO = 9.4 ГГц x = 2,1,x = 0.05 TN 1, O' O x = 0.075 2,1,x = 0.x = 0.1 H || c x = 0.1 H c x = 0.x = 0.1,0 200 400 60 200 400 6T, K T, K Рис.5. Слева: зависимость ширины ЭПР линии H в La1-xSrxMnO3 (0 x 0.2 ) от температуры и концентрации. Справа: температурная зависимость H и gфактора в монокристалле La0.95Sr0.05MnO3 для перпендикулярной и параллельной ориентации постоянного магнитного поля H относительно кристаллографической оси c.
и температурных зависимостей спектров ЭПР в монокристаллах La0.95Sr0.05MnO3. Магнитные системы, связанные сильным обменным взаимодействием, можно описать гамильтонианом следующего вида:
= J Si S - B g Si + int. (3) H j (i< j) i Первый член описывает суперобменное взаимодействие спинов Si и Sj соседних ионов Mn c обменным интегралом J. Второй - зеемановское расщепление уровней энергии с гиромагнитным тензором g, H - внешнее магнитное поле, а B - магнетон Бора. Третий член int содержит все взаимодействия, которые не сохраняют полный спин и поэтому дают вклад в уширение линии: КЭП, ВДМ, анизотропный симметричный обмен, диполь-дипольное и сверхтонкое взаимодействие. Согласно оценке их относительных величин, выполненной на основе анализа температурных и ориентационных зависимостей ширины линии ЭПР и g-фактора в монокристалле La0.95Sr0.05MnO3 (рис. 5, справа), наибольший H, кЭ H, кЭ g-фактор вклад в ширину ЭПР линии дают КЭП и ВДМ. Раздел 4.4 этой главы посвящён факту сосуществования сигналов ЭПР и ферромагнитного резонанса (ФМР) (рис. 6), который в La1-xSrxMnO3 имел место только для области концентраций Sr 0.075 x xmax 0.16 и диапазона температур TN < T < TG 270 K, где TG - т.н. температура Гриффитса. При этом спектр состоял не только из основного, наиболее интенсивного сигнала на g 2 от ионов Mn3+ и Mn4+ в ПМ фазе, но из и сильно-анизотропных линий с необычными gЦфакторами (максимальное geff 4), т.е. с меньшими значениями резонансного поля. Измерения интенсивности линий ЭПР и магнитной восприимчивости в этих же образцах для диапазона температур TN < T < TG 270 K выявили отклонения от закона Кюри-Вейсса и указали на возможное присутствие ФМ кластеров (доменов) в ПМ фазе.
La0.925Sr0.075MnO200 K 180 K 175 K 170 K 165 K 160 K 155 K 150 K 140 K ЭПР ФМР 0 2000 4000 6000 8000 100H, Э Рис. 6 Сосуществование сигналов ЭПР и ФМР в La0.925Sr0.075MnO3.
Эти эффекты объяснены наличием фазы Гриффитса [5] при переходе из искажённой орторомбической фазы (O') в ромбоэдрическую (R) (рис. 4), при этом переходный режим перколяции кластеров был определён на основе литературных данных по изучению спектров нейтронного рассеяния [6, 7].
Существование этой фазы, являющейся промежуточной между ПМ и ФМ состояниями, в последнее время широко обсуждается для целого ряда СКЭС dP/dH, отн. един.
(кобальтитов, спиновых стёкол, f-электронных соединений с отклонениями от ферми-жидкостного поведения и т.д.), в которых беспорядок приводит к случайному распределению магнитных взаимодействий. Вероятной причиной такого беспорядка в O'-фазе манганитов La1-xSrxMnO3 являются флуктуации расположения ФМ связей вследствие структурных искажений под влиянием кооперативного ЭЯТ. Заключительный раздел четвёртой главы посвящён изучению магнитной анизотропии спектров ФМР в образце La0.8Sr0.2MnO3, при этом в интервале температур 80 K < T < 95 K было обнаружено гистерезисное поведение анизотропии, сопровождающее структурный фазовый переход из орторомбической в ромбоэдрическую симметрию.
Пятая глава представляет данные по изучению температурных и угловых зависимостей ширины линии ЭПР в низкоразмерном оксиде ванадия Sr2V3O9 в широком диапазоне температур от 4 до 500 K. Квазиодномерные соединения представляют особый интерес для физики твёрдого тела. Прежде всего, для одно- и двумерных систем упрощаются многие теоретические модели, приводя в некоторых случаях к возможности их алгебраического решения и допуская более непосредственное сопоставление предсказаний теории и эксперимента. В то же время, в низкоразмерных соединениях очень велика роль флуктуаций, что приводит к возникновению совершенно новых типов фазовых переходов, и стандартный подход, основанный на приближении молекулярного поля, зачастую не применим.
Спектр ЭПР в области от 50 до 500 K состоял из одиночной Лоренцевой линии ЭПР, однозначно приписанной ионам V4+. Ширина такой линии определяется вторым моментом её M2 J kT как ( ) M2 J kT 1 ( ) H = , (4) gB hex где ex = J h - обменная частота. В высокотемпературной области второй момент M2 J kT 0 не зависит от температуры и может быть выражен ( ) через микроскопические параметры спинового гамильтониана, а угловая зависимость его определяется анизотропией соединения. Оценка различных вкладов в ширину линии как квадрата соответствующих параметров спинового гамильтониана показывает, что сверхтонкое и магнитное диполь-дипольное взаимодействия лишь незначительно уширяют линию. Межцепочечные взаимодействия весьма малы, а наибольший вклад в ширину линии ожидается от анизотропных обменных взаимодействий внутри магнитной цепочки.
Другими анизотропными взаимодействиями, приводящими к уширению линии ЭПР, являются ВДМ и симметричный анизотропный обмен. Симметрия взаимодействующих пар ванадия допускает существование ВДМ (i, DMj) = Gij S. Ширина линии ЭПР сильно зависела от ориентации Si j постоянного магнитного поля относительно направления основных кристаллографических осей и при Т = 120 K менялась от 180 Э (H || b) до 370 Э (H || с) (рис. 7). При температурах T > 100 K спин-спиновая релаксация 50Sr2V3OT=60 K 40H II c 30T=18 K 2000 T=30 K 1 2 3 4 5 10H, кЭ H II c H II b 0 100 200 300 400 5T, K Рис. 7 Температурные зависимости ширины линии ЭПР в Sr2V3O9 при Hc и Hb. На вставке приведены производные линий поглощения ЭПР при различных температурах.
достигает асимптотического значения и ширина линии практически не зависит от температур, и только выше 270 K начинают доминировать процессы СРР.
H, Э dP/dH, отн. един.
Интерпретация экспериментальных данных, изложенная во втором параграфе, была осуществлена с учётом скрытой симметрии цепочечного соединения со спином S=1/2. В её итоге было установлено, что антисимметричное ВДМ между спинами в магнитной цепочке заметно превосходит все прочие источники анизотропии в данном соединении. Также было произведено уточнение структуры данного соединения, а именно пространственной картины смещений ионов ванадия относительно центров VO6 октаэдров. Предложена нетривиальная модель распределения векторов ВДМ вдоль магнитной цепочки, согласующаяся с конфигурацией смещений ионов ванадия и описывающая величину и угловую зависимость ширины линии ЭПР Sr2V3O9 в высокотемпературном пределе. Вектор ВДМ D 3K в этой модели имеет как альтернированную вдоль цепочки компоненту, так и постоянную.
В первом разделе шестой главы приведены общие сведения об интерметаллических соединениях на основе Ce или Yb, которые привлекают внимание исследователей благодаря целому ряду необычных свойств, обусловленных сильными электронными корреляциями: образованием тяжёлых фермионов, нестандартным переходом в сверхпроводящую фазу, существенным отклонением от ферми-жидкостного поведения. Значительная часть усилий в последние два десятилетия была сконцентрирована на изучении систем вида CeT2X2 (T-переходный металл, X = Si или Ge), кристаллизующихся в решётке типа ThCr2Si2. Hестабильность f-электронной оболочки церия достаточно легко позволяет достичь перехода из магнитного в немагнитное состояние при изменении химического состава или приложенного давления. Однако до сих пор очень мало известно о физических свойствах соединений этого же гомологического ряда на основе иттербия (при этом T = Ru, Os, Rh, Pd, Ag, Ir).
Интенсивные исследования тяжёлофермионного (ТФ) металла YbRh2Si2, ведущиеся с 2000 года, хотя и показали, что это соединение обладает уникальными свойствами и является одним из самых перспективных для изучения квантовых фазовых переходов, пока не позволили объяснить все аномалии его поведения. Особый интерес оно представляет из-за существования квантовой критической точки, связанной с исчезновением АФМ порядка с TN 70 mK в сравнительно небольшом магнитном поле Bc = 0.06 Tл. Спектр квантовых критических флуктуаций в YbRh2Si2 очень сложен и состоит как из АФМ, так и ФМ составляющих, причём последние доминируют в большей части фазовой T-B диаграммы для температур T ниже 10 K и полей B менее Tл [8]. Процессы магнитного упорядочения вследствие взаимодействия типа Рудермана Ч Киттеля Ч Касуи Ч Иосиды (РККИ) при этом конкурируют с эффектом Кондо. Аномальное поведение сопротивления, удельной теплоёмкости и магнитных свойств этого интерметаллида свидетельствует о фундаментальном нарушении ферми-жидкостной картины. В монокристаллах этого вещества нами был обнаружен анизотропный сигнал ЭПР (рис. 8, слева) от локальных моментов ионов Yb3+, что отличает YbRh2Si2 всех других исследовавшихся ранее концентрированных ТФ соединений. Сигнал ЭПР имел ярко выраженную Дайсоновскую форму линии (H ~ 200 300 Э) и типичные для иона Yb3+ (4f13) значения g-фактора (g 3.561; g|| 0.17 при Т = 5 K).
Второй параграф этой главы содержит результаты изучения YbRh2Si2 методом ЭПР. Механизм Корринги, ответственный за взаимодействие электронов проводимости (ЭП) с локализованными магнитными моментами, является наиболее вероятной причиной линейной температурной зависимости H ниже 17 K (рис. 8, справа), что можно связать с существованием неэкранированных моментов Yb3+ при температурах ниже температуры Кондо. При повышении температуры выше 15 K форма линии ЭПР заметно искажалась, что сопровождалось более быстрым (близким к экспоненциальному) ростом её ширины (H ~ 1200 Э при 20 K).
YbRh2Si2 Hc =115 H = H0 + BT + Cexp(-/kT) 9.39 ГГц 34.1 ГГц H0 100 Э 180 Э H c B 27 Э/K 27 Э/K C 167000 Э 167000 Э H, кЭ 0 5 10 15 20 T, K Рис. 8. Слева: cигнал ЭПР-поглощения Yb3+ в монокристалле YbRh2Si2 при 5 и 12 K. Cправа: температурная зависимость ширины линии ЭПР H на частотах 9.4 ГГц и 34.1 ГГц в YbRh2Si2. Сплошная линия представляет собой результат расчёта для H в соответствии с формулой (5) с параметрами, приведёнными на врезке.
H, кЭ dP/dH, отн. един.
Для обеих частот наблюдения температурная зависимость ширины линии ЭПР (рис. 8, справа) хорошо описывается формулой H = H0 + BT + Cexp(-/kT) (5).
В области высоких температур T > 17 K колебания кристаллической решётки модулируют КЭП лигандов и благодаря спин-орбитальной связи обуславливают СРР через первый возбужденный штарковский подуровень иона Yb3+ с энергией активации 115 K, которая приводит к существенному уширению, ослаблению и исчезновению сигнала ЭПР при температурах выше 25 K. Можно предположить, что ярко выраженная анизотропная ЭПР-релаксация в YbRh2Siявляется результатом совместного влияния СРР ионов Yb3+ и РККИвзаимодействия с ЭП. Механизм СРР, связанный с тепловыми флуктуациями нижних уровней иона Yb3+ в КЭП, способен описать и температурную зависимость g-фактора для T > 17 K (Рис. 9). В этом случае магнитные диполь- 3,3,3,g(T) = g(0) +g0exp(-/T), 3,g0 = gexc - g(0) 115 K 3,YbRh2Si2 Hc 3, 34.1 ГГц (0.68 Тл) 0 5 10 15 20 T, K Рис. 9. Температурная зависимость g-фактора в YbRh2Si2, частота ЭПРизмерений 34.1 ГГц. Сплошная линия - результат расчёта с использованием exc формулы (6) с параметрами g = 1.0, g = -2.58 и 115 K 9.9 мэВ.
Магнитное поле было ориентировано перпендикулярно оси симметрии кристалла c.
g-фактор дипольные и обменные взаимодействия ионов Yb3+ с окружением вызывают их случайные переходы с нижнего крамерсового дублета на первый возбуждённый штарковский подуровень. Для g-факторов вклад этого механизма может быть представлен формулой:
g (T ) = g (0) + g exp(- /T ), (6), где g(0) и gexc - эффективные g-факторы нижнего и первого возбуждённого дублетов иона Yb3+, g(0)= gexc - g(0), а 115 K 9.9 мэВ. Оценка температуры спиновых флуктуаций (температуры Кондо) TK 17 K, сделанная в результате изучения температурных и угловых зависимостей ширины линии ЭПР, хорошо согласуется с данными измерений этой величины с помощью других методов.
В параграфе 6.3 проведён анализ возможных причин наблюдения сигнала ЭПР с аномально узкой шириной. В рамках существующих теоретических представлений об ЭПР в ТФ соединениях значение TK 17 K соответствует ширине линии ЭПР более 26 Tл. Оценка диполь-дипольной ширины линии ЭПР, обусловленной лишь спин-спиновыми взаимодействиями, даёт величину приблизительно 0.16 Tл. Конкуренция между эффектами Зеемана и Кондо, обменные взаимодействия магнитных ионов через систему ЭП, ФМ флуктуации и флуктуации валентности иттербия, гибридизация f-электронов с коллективизированными электронами и соответствующие эффекты КЭП, а также релаксация в условиях электронного узкого горла обсуждаются в качестве вероятных причин наблюдения обменно-суженных линий ЭПР в YbRh2Si2. Четвёртый, заключительный раздел этой главы, содержит интерпретацию штарковской структуры уровней иона Yb3+ в этом интерметаллиде. Основная электронная конфигурация свободного иона Yb3+ (4f13) эквивалентна одной 4f Цдырке на незаполненной оболочке и имеет только один терм F, который в результате спин-орбитального взаимодействия 2 расщепляется на два мультиплета - основной F7/2 и возбуждённый F5/2 - с интервалом порядка 10 000 см-1 между ними. В свою очередь, тетрагональное КЭП расщепляет основной мультиплет F7/2 в кристалле YbRh2Si2 на четыре крамерсовых дублета, причём основным является только одно из двух - возможных состояний ( t 6(1) или t 7(1) ). Для определения параметров феноменологического потенциала КЭП и волновых функций электронных состояний иона Yb3+ в YbRh2Si2 была составлена матрица гамильтониана 0 0 4 0 H = B2V20 + B4V40+ B4V44+B6V60 +B6V64 (7), которая описывает взаимодействие иона Yb3+ с КЭП тетрагональной симметрии q (группа D4h ). Здесь Bk - параметры кристаллического поля, Vkq - стандартные гармонические полиномы Стивенса, декартовы координаты 4f-электронов в которых отнесены к кристаллографическим тетрагональным осям кристалла и ось z совмещена с осью симметрии тетрагонального центра. Для объяснения экспериментальных значений уровней энергии проводилась диагонализация матрицы гамильтониана H, составленной на состояниях основного мультиплета F7/2 иона Yb3+, после чего были рассчитаны теоретические уровни энергии и волновые функции. Волновые функции основного крамерсова дублета были использованы для вычисления g-факторов спин-гамильтониана HgS, где H - напряженность магнитного поля, а S - оператор эффективного спина S = 1/иона Yb3+. Затем пять теоретических величин (три энергетических уровня и два g-фактора) с помощью метода наименьших квадратов сравнивались с соответствующими экспериментальными величинами для определения q наилучших значений параметров Bk. Сопоставление результатов, полученных из измерений методом ЭПР, а также литературных данных об экспериментах в этом же соединении с помощью неупругого нейтронного рассеяния [9] и мёссбауэровской спектроскопии [10] позволило сделать вывод в пользу такого набора параметров гамильтониана КЭП для иона Yb3+, который характеризуется схемой уровней с крамерсовым дублетом t 6 в качестве основного состояния.
Основные результаты расчётов представлены в Табл. 2 и 3. При этом был учтён тот факт, что в металлах с восприимчивостью паулиевского типа gЦфактор локализованного момента всегда содержит положительный сдвиг, обусловленный влиянием ЭП, причём величина этого сдвига составляет порядка 8% от самой величины.
q Таблица 2. Параметры (в мэВ) КЭП ( Bk ) иона Yb3+ в кристалле YbRh2Si2.
0 0 4 0 B2 B4 B4 B6 B21.70 -0.02 51.88 4.92 - 56.Таблица 3. Уровни энергии (в мэВ) и g-факторы иона Yb3+ в YbRh2Si2.
Cимметрия и g-фактор уровней Эксперимент Расчёт энергии t 6(2) 43 [9] t 7(2) 25 [9] t7(1) 17 [9] t6(1) 0 - | 0.18| - 0.g( t6(1) ) - | 3.846| - 3.8g(t 6(1)) Основные результаты и выводы В соответствующем разделе диссертации приведены наиболее общие результаты представленной работы. Следует особо отметить, что проведённые исследования показали высокую эффективность метода ЭПР для исследования различных типов СКЭС и позволили установить характер и относительную величину процессов, параметров и взаимодействий, определяющих наиболее существенные особенности их физических свойств. В частности, ЭПР спектроскопия может быть успешно использована для установления и уточнения природы фазовых превращений, вызываемых структурными и квантовыми фазовыми переходами. Анализ температурной зависимости ширины и положения линии ЭПР позволяет сделать независимую оценку таких важных физических величин, как температура Дебая и температура Кондо, а также получить информацию о расположении и свойствах штарковской структуры РЗ ионов. Метод ЭПР оказывается одним из очень немногих возможных экспериментальных способов изучения анизотропного ВДМ, учёт которого необходим для описания и понимания свойств многих магнитных систем. Интенсивная работа в области синтеза новых СКЭС позволяет получать принципиально новые объекты, изучение которых с помощью ЭПР оказывается возможным без внедрения в них дополнительных парамагнитных примесей.
Полученные в данной работе результаты имеют фундаментальный характер. Их совокупность можно оценить как новый шаг в понимании СКЭС, а соответствующие экспериментальные данные и разработанные при их анализе теоретические модели могут быть весьма полезны для поиска, синтеза и изучения новых материалов и их дальнейшего практического использования.
Таким образом, в настоящей диссертационной работе решён, в основном, экспериментальными методами электронного парамагнитного резонанса ряд фундаментальных вопросов спиновой динамики систем с сильными электронными корреляциями.
Основные выводы диссертации можно сформулировать следующим образом:
1. С помощью метода нерезонансного микроволнового поглощения изучены магнитные свойства двух безмедных ВТСП соединений - Ba1-xKxBiO3 и фуллерена Rb3C60. Установлено, что значения критического поля и плотности тока депиннинга для Rb3C60 примерно на один порядок величины выше по сравнению с медно-содержащими ВТСП и Ba1-xKxBiO3.
Предположено, что неоднородное уширение линии ЭПР в Rb3Cобусловлено вихревой структурой решётки, а сам сигнал ЭПР чувствителен к распределению магнитных вихрей.
2. Экспериментально, с помощью ЭПР примесных РЗ ионов показано существенное влияние процессов СРР на спиновую динамику меднооксидных соединений YBa2Cu3OX и Pr2-xGdxCuO4. Определены значения предельной частоты фононного спектра (температуры Дебая) ионов Yb3+ в YBa2Cu3OX. Предположено, что существенное уширение линии ЭПР в подвергшихся отжигу образцах Pr2-xGdxCuO4 связано с усилением процесса спиновой релаксации иона Gd3+ через возбуждённые уровни Pr3+ вследствие возрастания неоднородностей КЭП и возможностью образования ионов Pr4+. Впервые наблюдены и интерпретированы спектры ЭПР ионов Nd3+ и Ce3+ в неориентированных порошках соединения YBa2Cu3O6.13.
3. Исследована температурная эволюция ширины линии ЭПР иона Eu2+ в германиевых клатратах Ba6-xEuxGe25. Указано на существование структурного фазового перехода вблизи 60 K и подтверждено наличие структурного перехода около 185 K.
4. При изучении спиновой динамики манганитов La1-xSrxMnO3 (0 x 0.2) с помощью метода ЭПР установлено влияние кристаллического электрического поля (КЭП), эффекта Яна-Теллера и взаимодействия Дзялошинского-Мория (ВДМ). Показано, что основной вклад в ширину линии ЭПР дают КЭП и ВДМ. Для области концентраций стронция 0.075 x 0.16 обнаружено сосуществование сигналов парамагнитного и ферромагнитного резонансов и выдвинута гипотеза о наличии фазы Гриффитса. Определены параметры анизотропного обмена и уточнена структура орбитального упорядочения на примере La0.95Sr0.05MnO3.
5. Экспериментально, методом ЭПР исследованы особенности структуры и анизотропного обмена в квазиодномерном магнетике Sr2V3O9. Установлено, что антисимметричное ВДМ между спинами в магнитной цепочке, учёт которого хорошо описывает эксперимент в температурном диапазоне от до 500 K, заметно превосходит все прочие источники анизотропии в данном соединении. Произведено уточнение структуры данного соединения, а именно пространственной картины смещений ионов ванадия относительно центров октаэдров VO6. Предложена модель распределения векторов ВДМ вдоль магнитной цепочки, согласующуюся с конфигурацией смещений ионов ванадия и описывающую порядок величины и угловую зависимость ширины линии ЭПР Sr2V3O9 в высокотемпературном пределе. Вектор ВДМ |D| 3 K и имеет как альтернированную вдоль цепочки компоненту, так и постоянную.
6. Сигнал ЭПР, приписанный локальным магнитным моментам иона Yb3+, впервые обнаружен в концентрированном проводящем соединении с Кондорешёткой - YbRh2Si2. Предложена наиболее вероятная структура расщепления штарковских подуровней иона Yb3+. Экспериментально, благодаря изучению угловых и температурных зависимостей ширины линии ЭПР, измерена температура спиновых флуктуаций (температура Кондо).
Предсказано, что ЭПР может быть успешно применён для прямого исследования спиновой динамики недопированных ТФ соединений с Кондорешёткой на основе иттербия.
Список цитированной литературы [1]. Portis A.M. Critical state and fluxon pinning in high-Tc superconductors /A.M.
Portis, K.W. Blazey, F. Waldner //Physica C.-1988.-V.153-155.-P.308-309.
[2]. Kochelaev B.I. Nanoscale properties of superconducting cuprates probed by the electron paramagnetic resonance /B.I. Kochelaev, G.B. Teitelbaum //Structure and Bonding.- Berlin/Heidelberg:Springer, 2005.-V.114.-P.205-266.
[3]. Влияние содержания кислорода в YBa2Cu3O7-X на его структуру, магнитные и сверхпроводящие свойства /Д. Джонстон, А. Джекобсон, Дж.Ньюсем и др.
//Высокотемпературные сверхпроводники.-М.:Мир,1988.-Гл.14.-С.163-181.
[4]. Neutron-spectroscopic studies of the crystal field in ErBa2Cu3Ox (6x7) /J.
Mesot, P. Allenspach, U. Staub et al. //Phys.Rev.B.-1993.- V.47, №10.-P.6027-6035.
[5]. Griffiths R.B. Nonanalytic behavior above the critical point in a random Ising ferromagnet /R.B. Griffiths //Phys. Rev. Lett.-1969.-V.23.-P.17-19.
[6]. Liquidlike spatial distribution of magnetic droplets revealed by neutron scattering in La1-xCaxMnO3 /M. Hennion, F. Moussa, G. Biotteau et al. //Phys. Rev. Lett.-1998.V.81,№9.-P.1957-1960.
[7]. Фазовое расслоение спин-системы в кристалле манганита La0.93Sr0.07MnO/С.Ф. Дубинин, В.Е. Архипов, С.Г. Теплоухов и др. //ФТТ.-2003.-T.45,№12.- C.
2192-2197.
[8]. High-field phase diagram of the heavy-fermion metal YbRh2Si2 /P. Gegenwart, J.
Tokiwa, T. Westerkamp et al. //New J. Phys.-2006.-V.8.-P.171.
[9]. Crystalline electric field excitations of the non-Fermi-liquid YbRh2Si2 /O.
Stockert, M.M. Koza, J. Ferstl et al. //Physica B.-2006.-V.378-380.-P.157-158.
[10]. On the high-pressure phase diagram of YbRh2Si2 /G. Knebel, E. Hassinger, G.
Lapertot et al. //Physica B.-2006.-V.378-380.-P.68-69.
Публикации по теме диссертации A1. Warden M. Non linear microwave absorption in Ba1-xKxBiO3 /M. Warden, V.A.
Ivanshin, P. Erhart //Physica C.-1994.-V.221.-P.20-26.
A2. Magnetic and superconductivity properties of Rb3C60 /V.A. Ivanshin, R.
Schauwecker, M. Warden et al. //Physica C.-1994.-V.235-240.-P.2505-2506.
A3. Ivanshin V.A. Direct field modulated microwave absorption in Ba1-xKxBiO/V.A. Ivanshin, M. Warden, and P. Erhart //Physica C.-1994.-V.235-240.-P.31513152.
A4. Microwave studies of the superconducting state in Rb3C60 /V.A. Ivanshin, R.
Schauwecker, M. Warden et al. //Physica C.-1996.-V.260.-P.167-172.
A5. Electron spin-lattice relaxation of Er3+-ions in Y0.99Er0.01Ba2Cu3Ox /V.A.
Ivanshin, M.R. Gafurov, I.N. Kurkin et al. //Physica C.-1998.-V.307,№1-2.-P.61-66.
A6. ESR study on high oxygen pressure synthesized compound Pr2-xGdxCuO4 /V.A.
Ivanshin, G.V. Mamin, A. Shengelaya et al. //Sol. State Commun.Ц1999.ЦV.110,№ 3.ЦP.147Ц152.
A7. EPR study in lightly doped La1-xSrxMnO3 /V.A. Ivanshin, J. Deisenhofer, H.-A.
Krug von Nidda et al. //Phys.Rev.B.-2000.-V.61.-P.6213-6219.
A8. Jahn-Teller polarons in lightly doped La1-xSrxMnO3 as studied by EPR /V.A.
Ivanshin, H.-A. Krug von Nidda, J. Deisenhofer et al. //Vibronic Interactions: JahnTeller Effect in Crystals and Molecules.-Boston: Kluwer Academic Publishers, 2001.P.317-321.
A9. Debye temperature in YBa2Cu3OX as measured from the electron spin-lattice relaxation of doped Yb3+ ions /L.K. Aminov, V.A. Ivanshin, I.N. Kurkin et al.
//Physica C.-2001.-V.349,№1-2.-P.30-34.
A10. EPR of rare-earth ions in the underdoped YBaCuO-compound /V.A.Ivanshin, M.R.Gafurov, I.N.Kurkin et al. //The Physics of Metals and Metallography.-2001.-V.
92,№ 1.-P.102-105.
A11. Crystal field and Dzyaloshinsky-Moriya interaction in orbitally ordered La0.95Sr0.05MnO3: An ESR study /J. Deisenhofer, M.V. Eremin, D.V. Zakharov, V. A.
Ivanshin et al. //Phys. Rev. B.Ц2002.ЦV.65.ЦP.104440(6).
A12. Microscopic state of low doped manganites La1-xSrxMnO3 probed by ESR /V.A.
Ivanshin, M.V. Eremin, R.M. Eremina et al. //J. of Supercond.-2002.-V.15,№6.P.523-525.
A13. Magnetic anisotropy in La0.8Sr0.2MnO3: electron spin resonance /J. Deisenhofer, H.-A. Krug von Nidda, A. Loidl, M.V. Eremin, V.A. Ivanshin et al. //Acta Physica Polonica B.-2003.-V.34,№2.-P.847-850.
A14. EPR study of some rare-earth-ions (Dy3+, Tb3+, and Nd3+) in the underdoped YBa2Cu3O6-compound /M.R. Gafurov, V.A. Ivanshin, I.N. Kurkin et al. //Journal of Magn. Res.-2003.-V.161,№2.-P.210-214.
A15. ЭПР ионов Yb3+ в концентрированном проводящем соединении YbRh2Si/В.А. Иваньшин, Л.К. Аминов, И.Н. Куркин и др. //Письма в ЖЭТФ.-2003.-T.
77,№ 9.-C.526-529.
A16. ESR study of the anisotropic exchange in quasi one-dimensional antiferromagnet Sr2V3O9 /V.A. Ivanshin, V. Yushankhai, D.V. Zakharov et al. //Phys.
Rev. B.-2003.-V.68.- P.064404(6).
A17. Low-temperature electron spin resonance in of the Kondo ion in a heavyfermion metal: YbRh2Si2 /J. Sichelschmidt, V.A. Ivanshin, J. Ferstl et al. //Phys. Rev.
Lett.-2003.-V.91.-P.156401(4).
A18. Electron spin resonance of the Kondo ion in YbRh2Si2 /J. Sichelschmidt, V.A.
Ivanshin, J. Ferstl et al. //J. of Magn. Magn. Mater.-2004.-V.272-276.-P.42-43.
A19. Electron spin resonance of the low-dimensional spin-system Sr2V3O9 /V.A.
Ivanshin, V. Yushankhai, J. Sichelschmidt et al. //J. of Magn. Magn. Mater.-2004.V.272-276.-P.960-961.
A20. Ivanshin V.A. ESR study of the undoped heavy-fermion compound YbRh2Si/V.A. Ivanshin, D.G. Zverev //Appl. Magn. Reson.-2004.-V.27,№1.-P.87-91.
A21. Mironov G.I. Spin dynamics in YbRh2Si2 probed by ESR /G.I. Mironov, V.A.
Ivanshin //Physica B.-2005.-V.359-361.-P.47-49.
A22. Electron spin resonance of Eu2+ in the Eu doped clathrate Ba6Ge25 /J.
Sichelschmidt, W. Carrillo-Cabrera, V. A. Ivanshin et al. //Europ. Phys. J. B.-2005.V.46.-P.201-205.
A23. Observation of a Griffiths phase /J. Deisenhofer, D. Braak, H.-A. Krug von Nidda, J. Hemberger, R. Eremina, V. A. Ivanshin et al. //Phys. Rev. Lett.-2005.V.95.-P.257202(4).
A24. Иваньшин В.А. Эффект электронного узкого горла в тяжёлофермионном металле YbRh2Si2 /В.А. Иваньшин //Учёные записки Казанского государственного университета, сер. Физико-математические науки.-2006.T.148,№3.-C.74-79.
A25. Crystal electric field excitations in the non-Fermi liquid compound YbRh2Si/V.A. Ivanshin, I.N. Kurkin, A.M. Leushin, L.K. Aminov //Journal of Superconductivity and Novel Magnetism.-2007.-V.20,№2.-P.131-133.
A26. Griffiths phases vs magnetic polarons in La1-xSrxMnO3 /V. A. Ivanshin, J.
Deisenhofer, H.-A. Krug von Nidda, A. Loidl //J. of Magn. Magn. Mater.-2007.V.310.-P.1966-1968.
A27. Леушин А.М. Кристаллическое поле тетрагональных центров иона Yb3+ в интерметаллиде YbRh2Si2 /А.М. Леушин, В.А. Иваньшин, И.Н. Куркин //Физика твёрдого тела.-2007.-T.49,№8.-C.1352-1355.
A28. Ivanshin V. A. ESR bottleneck effect in the heavy-fermion metal YbRh2Si/V.A. Ivanshin //J. of Magn. Magn. Mater.-2007.-V.316.-P.e393-e395.
A29. Leushin A. M. Crystalline electric fields and the ground state of YbRh2Si2 and YbIr2Si2 /A.M. Leushin, V. A. Ivanshin //Physica B.-2008.-V.403,№5-9.-P.12651267.