Авторефераты по всем темам >>
Авторефераты по физике
На правах рукописи
Хоанг Нгок Кам
Двухэкситонные корреляции и когерентные нелинейно-оптические эффекты в прямозонных полупроводниках и квантовых ямах
Cпециальность 01.04.07 - физика конденсированного состояния
АВТОРЕФЕРАТ
диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук
Москва - 2007
Работа выполнена в Физическом институте им. П.Н. Лебедева Российской академии наук
Официальные оппоненты:
доктор физико-математических наук Гиппиус Николай Алексеевич доктор физико-математических наук, профессор Елесин Владимир Федорович доктор физико-математических наук Сибельдин Николай Николаевич
Ведущая организация: Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова.
Защита состоится: " 28 " января 2008 г. в 12 часов на заседании диссертационного совета № Д002.023.в Физическом институте им. П.Н. Лебедева РАН по адресу: 119991 Москва, Ленинский проспект, д. 53.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Физического института им. П.Н. Лебедева.
Отзывы о диссертации в двух экземплярах, заверенные печатью, просим направлять по вышеуказанному адресу ученому секретарю Диссертационного совета.
Автореферат разослан " " декабря 2007 г.
Ученый секретарь диссертационного совета доктор физико-математических наук, профессор Шиканов А.С.
1 Общая характеристика диссертации 1.1 Введение.
Актуальность темы.
Появление субпикосекундных лазеров дало импульс развитию сверхбыстрой полупроводниковой спектроскопии. Наличие световых импульсов с длительностью меньше времени фазовой релаксации T2 элементарных возбуждений в полупроводниках позволяет непосредственно изучить динамику таких возбуждений с самых ранних стадий, в когерентном режиме (t T2). Среди экспериментальных техник с ультракоротким временным разрешением самыми широко используемыми являются двухимпульсовые схемы накачказондирование и четырехволнового смешения (ЧВС), где два лазерных импульса длительностью меньше T2 фокусируются на оптически тонком полупроводниковом образце под очень малым углом (рис.
1). Путем регулирования времени задержки T между импульсами по субпикосекундной или фемтосекундной шкале можно следить за временной эволюцией возбуждений в соответствующем масштабе. В схеме накачка-зондирование измеряются изменения, индуцированные импульсом накачки, в пропускании слабого зондирующего импульса в направлении распространения k1 последнего. В схеме когерентного ЧВС дифрагированный сигнал в направлении 2k2-k1 разрешается по времени с помощью сверхбыстрой техники детектирования, или по частоте спектрометром. Множество экспериментальных данных, полученных за последние два десятилетия, показывает, что когерентные нелинейнооптические эффекты в полупроводниках коренным образом отличаются Рис. 1: Схема двухимпульсного нелинейно-оптического эксперимента с временным разрешением.
от своих аналогов в атомных системах. К тому же, эффекты третьего порядка по полю в экситонной области спектра существенно зависят от конфигурации поляризаций импульсов. Популярные теоретические подходы, основанные на формализме матрицы плотности, такие как уравнения Блоха для полупроводников [Л1] или их расширение - схема динамика-контролируемого усечения, не дали ясной картины такой поляризационной зависимости.
Очевидно, адекватное теоретическое моделирование сверхбыстрых процессов, протекающих в когерентных нелинейно-оптических экспериментах, должно учитывать три стадии их развития: 1) создание в образце спин-ориентированных электронных возбуждений поляризованными импульсами, 2) когерентные многочастичные корреляции в системе таких возбуждений, индуцированные как их взаимным кулоновским взаимодействием, так и взаимодействием с полем, и 3) генерация электромагнитного излучения в виде сигнала, выявляемого в определенном направлении. Следовательно, последовательный подход для описания отклика третьего порядка в экситонной области спектра должен быть основан на микроскопической теории двухэкситонных корреляций со строгим учетом как волнового вектора, так и спиновой структуры экситонов и фотонов света. Данная диссертационная работа посвящена изучению спин-зависимых двухэкситонных корреляций в прямозонных объемных и квазидвумерных полупроводниках, а также их проявлений в двухимпульсовых нелинейно-оптических экспериментах с временным разрешением в виде когерентных эффектов, чувствительных к поляризационной конфигурации падающих импульсов. Актуальность темы связана с необходимостью глубокого понимания микроскопической природы когерентных нелинейных эффектов третьего порядка в полупроводниковых структурах, которое не только имеет фундаментальное значение, но и служит основой для управления оптическими свойствами полупроводников и разработки новых типов сверхбыстрых устройств.
1.2 Основные цели работы Для развития теории спин-зависимых двухэкситонных корреляций и разработки на ее основе подхода для адекватного описания результатов двухимпульсовых нелинейно-оптических экспериментов с временным разрешением было необходимо решить следующие задачи:
Х разработать общий гамильтониан системы поляризованных экситонов, включающий двухэкситонные корреляции, на основе гамильтониана системы спин-ориентированных электронов в зоне проводимости s типа и дырок в валентной зоне p типа, взаимодействующих между собой и с полем излучения;
Х вывести для каждой рассматриваемой зонной структуры систему уравнений, описывающую связанную динамику состояний поляризованных фотонов, экситонов, а также биэкситонов в когерентном режиме с полным учетом правил отбора как по волновым векторам, так и по поляризациям;
Х решить полученную систему уравнений в разумном приближении для получения когерентного нелинейного отклика третьего порядка в том или ином направлении наблюдения экспериментов.
Эти задачи решались в рамках экситон-бозонного формализма, сущность которого - представление состояния полупроводника при умеренном возбуждении в виде суперпозиции его состояний в линейном режиме. Такой подход обладает рядом преимуществ перед подходами электрон-дырочного представления с точки зрения поставленных целей. Они связаны с тем, что в отличие от некоррелированных электрон-дырочных пар, экситоны обладают свойством хранить передаваемые им полем не только волновой вектор, но и поляризацию.
Время поляризационной релаксации экситонов обычно велико по сравнению с временем их фазовой релаксации [Л2]. Следовательно, в когерентном режиме, когда релаксационные процессы [Л3] еще не успевают разрушить фазовой памяти экситонов, можно пользоваться понятием о когерентных состояниях дипольно-активных экситонов как состояниях с макроскопической амплитудой, определенными фазой [Л4] и поляризацией, аналогичных когерентным состояниям поляризованных фотонов. При определенных условиях корреляции между когерентными экситонами обеспечивают существование когерентных биэкситонных состояний, также с макроскопической амплитудой и определенной фазой [Л5]. В таком приближении операторы квазичастиц можно заменить C-числами, а дефазировку экситонных и биэкситонных состояний описать феноменологическими параметрами. В результате, система гайзенберговских уравнений движения для операторов играет роль системы уравнений для связанной динамики когерентных состояний соответствующих квазичастиц. С помощью последовательных приближений из такой системы можно получить уравнение для временной эволюции нелинейной части когерентного экситонного состояния, которая представляет нелинейную поляризацию образца, излучающей свет в опреленном направлении.
Объектами исследования в работе явились объемные и квазидвумерные полупроводниковые структуры с зоной проводимости s типа и валентной зоной p типа, находящиеся в поле поляризованных ультракоротких лазерных импульсов умеренной интенсивности с частотой в экситонной области спектра. В этой области типичные квантовые ямы (шириной порядка 10 нм), основанные на соединениях групп III-V и II-VI, могут быть рассмотрены как двумерные полупроводники.
1.3 Научная новизна и практическая ценность работы В диссертации выполнено теоретическое моделирование сверхбыстрых процессов, протекающих в объемных и квазидвумерных полупроводниковых структурах при проведении двухимпульсовых когерентных нелинейно-оптических экспериментов в экситонной области спектра. Научная новизна представленных в работе результатов заключается в том, что Х рассмотрены с теоретико-групповым учетом спиновых переменных двухэкситонные корреляции, ответственные за нелинейнооптические эффекты третьего порядка по полю; показано, что наряду с эффективным спин-сохраняющим межчастичным взаимодействием эти корреляции включают в себя спин-меняющее взаимодействие, которое не может быть учтено при пренебрежении спиновой структурой экситона, или в рамках приближений среднего поля;
Х получен аналитический вид потенциала взаимодействия в реальном пространстве между экситонами с различными значениями общего спина в объемных полупроводниках с простой зонной структурой;
Х описаны когерентные нелинейные эффекты третьего порядка в их поляризационной зависимости, на основе системы уравнений для связанной динамики когерентных макроскопически заполненных состояний поляризованных фотонов и экситонов, а также биэкситонов, учитывающих все правила отбора;
Х установлено, что первопричина поляризационной зависимости когерентных нелинейно-оптических эффектов в экситонной области спектра связана с зависимостью двухэкситонных корреляций от суммарного спина экситонов, которые в когерентном режиме еще хранят память о направлениях распространения и поляризациях падающих импульсов;
Х сформулированы условия установления квазистационарного режима в когерентных экспериментах "накачка-зондирование", а также условия применимости феноменологической биэкситонной теории;
Х получены когерентные нелинейно-оптические отклики в направлениях наблюдения двухимпульсовых экспериментов с временным разрешением в замкнутых аналитических формах, выражающих их явную зависимость от поляризационной конфигурации и других характеристик падающих импульсов, а также корреляционных и когерентных свойств однопарных и двупарных возбуждений в полупроводниковом образце.
Практическая ценность работы состоит в том, что на основании полученных в четвертой и пятой главах общих аналитических выражений, устанавливающих связь между нелинейным откликом полупроводниковых структур и их электронными параметрами, можно управлять этим откликом для получения эффектов, нужных для практических целей. Это дает возможность оптимизировать свойства полупроводниковых структур в качестве нелинейно-оптических сред, или оптоэлектронных устройств.
Достоверность результатов, полученных в ходе работы над диссертацией, подтверждается неоднократным согласием с экспериментальными наблюдениями ведущих научных центров, а также результатами независимых расчетов.
1.4 Основные положения, выносимые на защиту 1. Представление системы коррелированных спин-ориентированных электронов и дырок, характеризующей возбужденное состояние полупроводника в экситонной области спектра, в виде системы коррелированных поляризованных экситонов. Отклонение от линейного режима в приближении третьего порядка по полю описывается двухэкситонными корреляциями, включающими эффективные межэкситонное и ангармоническое экситон-фотонное взаимодействия.
2. Результат теоретико-группового анализа зависимости характера эффективного межэкситонного взаимодействия от суммарного спина экситонов: в полупроводниках с дипольно-разрешенными переходами оно имеет вид спин-сохраняющего отталкивания между экситонами с отличным от нуля значением общего спина, и спинменяющего притяжения между экситонами с нулевым общим спином.
3. Аналитические функции межэкситонного расстояния, описывающие потенциал взаимодействия между экситонами с различными значениями общего спина в объемных полупроводниках с простой зонной структурой.
4. Системы уравнений, описывающие связанную динамику когерентных макроскопически заполненных состояний поляризованных фотонов и экситонов, а также биэкситонов, в простых зонных структурах, а также алгоритм их решения для получения нелинейных откликов третьего порядка в направлениях наблюдения двухимпульсовых экспериментов с временным разрешением.
5. Условия установления квазистационарного режима в когерентных экспериментах "накачка-зондирование" и применимости феноменологической биэкситонной теории.
6. Дифференциальный спектр поглощения в структурах типа CuCl в четырех поляризационных конфигурациях в виде элементарных функций, зависящих параметрически от когерентных и корреляционных параметров экситон-биэкситонной системы, а также интенсивности и частоты накачки.
7. Аналитические формы амплитуды сигнала когерентного четырехволнового смешения в квантовых ямах в различных поляризационных конфигурациях как функции времени задержки между импульсами и реального времени после момента прихода более позднего импульса. Детальный анализ на основе этих функций зависимости формы и интенсивности сигналов ЧВС от корреляционных и когерентных характеристик однопарных и двупарных возбуждений в образце, а также от таких параметров возбуждения как длительность импульсов, величина и знак времени их задержки.
1.5 Апробация работы Результаты, вошедшие в диссертационную работу, докладывались и обсуждались на: Международном симпозиуме молодых физиков "Физика и технология" (Лозанна, Швейцария, 1986); 1-й Международной конференции по нелинейной оптике экситонов (Росток, Германия, 1989); 23-й Международной конференции по физике полупроводников (Берлин, Германия, 1996); 7-й Международной научнотехнической конференции (Москва, 2003); 9-й Азиато-тихоокеанской конференции по физике (Ханой, 2004); Российской конференции по физике полупроводников (Звенигород, Россия, 2005); на семинарах в Отделе теории полупроводников и квантовой электроники Института прикладной физики Академии наук Молдовы, в Отделении Оптики Физического института им. П.Н. Лебедева РАН, а также на различных семинарах в университетах и исследовательских центрах гг. Берлин (Германия), Гренобль (Франция), Триест (Италия), Токио (Япония).
Основное содержание работы
опубликовано в шестнадцати статьях в международных и российских реферируемых научных журналах.
Работа выполнялась в Отделении оптики Физического института им. П.Н. Лебедева Российской академии наук.
1.6 Структура диссертации Диссертация состоит из пяти глав, введения, заключения и списка литературы из 308 наименований. Объем диссертации составляет 2страниц, в том числе 58 рисунков.
2 Основное содержание диссертации В Главе 1 приведен обзор литературы по линейно-оптическим свойствам прямозонных полупроводников в области вблизи их фундаментального края как в одночастичном электрон-дырочном, так и в экситонном представлениях. Пересматривались видоизменения, которые квантовое ограничение в направлении оси роста вносит в электронные и оптические свойства квантовых ям. Основным следствием является квантованность движения носителей в направлении ограничения, в результате которой они становятся квазидвумерными. Для них, как и для трехмерных носителей, по аналогичной схеме рассматривались оптические переходы и соответствующие спектры в двух представлениях. Это позволило лишний раз увидеть, во-первых, что в спектральной области вблизи фундаментального края типичные квантовые ямы можно рассматривать как двумерные полупроводники. Во-вторых, что оптические свойства последних, как и объемных полупроводников, даже при предельно низких уровнях возбуждения можно понять только в экситонной картине, т. е. с учетом существенной роли кулоновской близнецовой электрон-дырочной корреляции.
Глава 2. Экситонное представление системы парных возбуждений Во второй главе диссертации обосновано экситонное представление как альтернативный способ описания состояния полупроводника при умеренных уровнях возбуждения в экситонной области спектра.
Этот способ заключается в представлении возбужденного состояния полупроводника в пространстве, базисом которого служит полная система спин-зависимых экситонных состояний, являющихся его квазибозонными квазисобственными состояниями в пределе исчезающей плотности. Соответственно, гамильтониан системы N спин-ориентированных электрон-дырочных пар, характеризующей возбужденное состояние, представлен в виде гамильтониана системы N коррелированных поляризованных экситонов. Рассмотрен случай невысоких плотностей (N мало по сравнению с общим числом валентных электронов N), когда можно ограничиваться двупарными, или двухэкситонными корреляциями. Исходным положением служил гамильтониан системы электронов и дырок, одночастичные состояния которых характеризуются квазиимпульсом и проекцией углового момента на ось квантования, в представлении вторичного квантования:
Heh = H + Heh + Heh- (1) где H - гамильтониан поля излучения, Heh - гамильтониан системы электронов и дырок с двухчастичным кулоновским взаимодействием, а Heh- - гамильтониан фотон-электрон-дырочного взаимодействия в дипольном приближении. В широко распространенных структурах с зоной проводимости s типа и валентной зоной p типа угловой момент (спин) je электронов равен 1/2, а jh дырок может принимать значение 1/2 (в CuCl) или 3/2 (в зонных структурах типа GaAs).
Рассматривалась геометрия, в которой свет распространяется в направлении оси роста кристалла, выбранной в качестве оси квантования (оси z). С помощью преобразования бозонизации Ханамуры-Усуи [Л6], расширенного путем включения в рассмотрение спиновой структуры квазичастиц, гамильтонианы Heh и Heh- в правой части (1) отображены в бозонное пространство, где каждой электрондырочной паре exhy ставится в однозначное соответствие один бозон axy. Здесь индексы x и y включают как квазиимпульс, так и проекцию углового момента носителей: x{me, ke}, y{mh, kh}.
В таком пространстве оператор оптически активного s-экситона, характеризующегося главным водородным квантовым числом , волновым вектором k и спиновыми переменными JM, по теоретикогрупповым правилам имеет следующий вид:
1 AJMk = f(p - k) JM| mejhmh am k-p,mhp. (2) e V p Здесь JM|1mejhmh обозначает коэффициент Клебша-Гордана, = h/x - отношение дырочной и экситонной эффективных масс, а f - водородоподобная волновая функция, описывающая коррелированное электрон-дырочное движение в экситоне. С помощью линейного преобразования, обратного (2), гипотетическое бозонное пространство превращено в экситон-бозонное пространство, где базисом служит полная система экситонов с операторами (2). В нем отображения Heh и Heh- получены соответственно в виде бесконечных рядов Hx и Hx- (i) по степеням экситонного числа заполнения, i-тые члены которых, Hx (i) и Hx-, описывают i-парные, или i-экситонные корреляции. Первые (1) (1) члены Hx и Hx- вместе с гамильтонианом поля H составляют гамильтониан системы в линейном режиме, в котором учитывается только однопарная близнецовая корреляция между каждым электроном с его дыркой. Такая корреляция делает электрон-дырочную пару с суммарными квазиимпульсом k и спиновыми переменными {jehmeh} экситоном с теми же волновым вектором k и спиновыми переменными {JM}. Согласно правилу сложения моментов экситонный спин J принимает два значения, 1 и 0 в случае jh=1/2, или 1 и в случае jh=3/2. В таком приближении возбужденное состояние полупроводника моделируется системой независимых поляризованных экситон-бозонов. Правила отбора для этой системы таковы, что в поле, распространяющемся вдоль оси z, взаимодействуют с квантом света с волновым вектором k и поляризацией только экситоны с теми же волновым вектором и поляризацией M=. Это взаимодействие и определяет оптические свойства полупроводника в линейном режиме, характеризующемся энергией внутренней связи Ry и энергией связи с фотоном c экситона основного (1s) состояния.
При пренебрежении высшими корреляциями пропадают не только эффект динамических кулоновских корреляций между носителями заряда, относящимися к разным экситонам, но и эффект статистической корреляции между одинаковыми ферми-частицами. Такие эффекты имеют место уже при возбуждении в образце двух электрон-дырочных пар. В работе рассматривался первый нелинейный - слабонелинейный Рис. 2: Cхематическое представление репрезентативного процесса обменных двупарных корреляций, индуцированных кулоновским взаимодействием между носителями (а) и их взаимодействием с излучением в случае случае mh = 1/2 (б). Сплошные, штриховые, волнистая и зигзагообразная линии изображают соответственно электроны, дырки, фотон и кулоновский потенциал, а индекс над концом линии - проекцию углового момента изображенной квазичастицы. Пара близко идущих параллельных сплошной и штриховой линий представляет экситон, а пересечение двух сплошных линий - обмен электронов между экситонами.
режим, в котором эти эффекты описываются гамильтонианом:
(2) (2) (2) Hx = Hx + Hx-, (3) (2) представляющим двухэкситонные корреляции. Здесь Hx описывает корреляции, индуцированные только кулоновским взаимодействием в (2) системе носителей [рис. 2(a)], а Hx- - корреляции, индуцированные взаимодействием носителей с излучением [рис. 2(б)]. Первые имеют вид эффективного межэкситонного взаимодействия, а последние ангармонического экситон-фотонного взаимодействия.
При возбуждении полупроводника в непосредственной близости и ниже основного экситонного резонанса импульсами с спектральной шириной, меньшей экситонной энергии связи, система возбуждений (2) состоит в основном из экситонов основного состояния. Для них Hx получено в виде:
(2) Hx = Ud(q) A+ A+ A k2A k1k1+q 2k2-q 2 2V k1k2q 1 ex + Uex(k1 - k2, q) S 221A+ A+ A k2A k1. (4) 2 1k1+q 2k2-q 122Здесь V - объем полупроводника (который в случае двумерного означает площадь его поверхность), а суммы по индексам , 1,... пробегают 2(2jh + 1) значений спиновых переменных sэкситонов в рассматриваемой зонной структуре. Функции Ud и Uex характеризуют энергию прямого и обменного межэкситонного взаимодействия соответственно. Для оптически возбужденных ex экситонов с малыми импульсами Ud 0, а U3D=26Rya3/3 в объемных x ex и U2D= 1 - 3152/4096 4Rya2 в двумерных cтруктурах, где ax x эффективный радиус экситона. Таким образом, нелинейные эффекты, связанные с двухэкситонными корреляциями чисто кулоновской природы в системе N экситонов, имеет порядок Rynad, где n x их плотность, а d - размерность полупроводника. Следовательно, представление гамильтониана электрон-дырочной системы в экситонном пространстве является по существу разложением нелинейностей, индуцированных кулоновскими корреляциями, в ряд по параметру nad, который соответственно для трехмерных и двумерных структур x выглядит следующим образом:
26 Ry{1 + na3 +...}, 4Ry{1 + 0.757na2 +...}, (5) x x [1 - 3152/4096] 0.757. Такого типа разложение имеет место также для нелинейностей, индуцированных взаимодействием носителей с излучением. В самом деле, ангармоническое экситон-фотонное взаимодействие системы экситонов основного состояния с полем получено в виде:
ic (2) Hx- = - L(k1 - k2, q) T 2V k1k2q 12 + Ck A+ A k2-qA k1+q - A+ A+ A k2Ck, (6) 3k2 2 1 1k1+q 2k2-q 3 где при малых волновых векторах L3D=7a3 и L2D=2a2/x x соответственно в объемных и двумерных структурах. Таким образом, рассмотрение фотон-электрон-дырочного взаимодействия в экситонном пространстве равносильно следующему разложению индуцированных им нелинейностей по параметру nad:
x 2 c{1 + 7na3 +...}, c{1 + na2 +...}. (7) x x Следовательно, рассматриваемое приближение третьего порядка по полю, в котором из многочастичных корреляций высших порядков учитываются только двупарные, соответствует пренебрежению нелинейными эффектами порядков выше nad. Такое приближение x оправдывается при nad < 1.
x В (4) зависимость обменного межэкситонного взаимодействия от спиновой структуры взаимодействующих экситонов выражается ex спиновой матрицей S, которая представляет собой сумму 22произведений четырех коэффициентов Клебша-Гордана. На основе ex анализа свойств последних получено, что SJ M1J2M2J2M2J1M1>0, т. е. обменное взаимодействие между экситонами с сохранением их спиновых переменных является отталкиванием. В то время ex SJ M1J M2JM2JM1<0 (J =J) за исключением случая, когда проекции спина взаимодействующих экситонов равны нулю. Спин-меняющее межэкситонное взаимодействие, таким образом, имеет характер притяжения. В приближениях среднего поля, в которых среднее от произведения четырех операторов аппроксимируется линейной комбинацией произведений двухоператорных средних с (2) соответствующими -функциями, оно пропадает. Аналогично, Hx-, имеющее также обменную природу, зависит от значения суммарного спина двух взаимодействующих квазичастиц. Эта зависимость воплощается в матрице T 23, которая представляет собой сумму (2) (2) произведений трех коэффициентов Клебша-Гордана. Как и Hx, Hx- включает спин-сохраняющую и спин-меняющую компоненты.
Таким образом, во второй главе диссертации разработан общий вид гамильтониана системы поляризованных экситонов с двухэкситонными корреляциями в структурах с зоной проводимости s типа и валентной зоной p типа. Получено, что наряду с эффективным спинсохраняющим межчастичным взаимодействием, данный гамильтониан включает спин-меняющее взаимодействие, которое не может быть учтено при пренебрежении спиновой структурой экситона, или в рамках приближений среднего поля.
Глава 3. Экситонная система в CuCl и родственных структурах В этой главе рассмотрена экситонная система с двухэкситонными корреляциями в простой объемной структуре с двумя невырожденными зонами,являющейся хорошим приближением для кристалла CuCl, а также одноосных кристаллов с симметрией типа вюрцита. В разд. 3.1 конкретизирован вид общего гамильтониана, полученного в второй главе, для случая jh=1/2. Вид члена гамильтониана (2) Hx, описывающего межэкситонное взаимодействие, показывает, что обменное взаимодействие между дипольно-активными экситонами с одинаковой поляризацией сохраняет спин и является отталкиванием, а с противоположными поляризациями - меняет спин и является притяжением. В разд. 3.2 показано, что это проявление существенной зависимости характера эффективного межэкситонного взаимодействия от значения результирующего спина Jxx двух экситонов. Она заключается в том, что между экситонами с нулевым общим спином действует притяжение, а между экситонами с ненулевым общим спином - отталкивание. Рассмотрен для иллюстрации потенциал взаимодействия в реальном пространстве между экситонами с общими спинами, равными 0 и 2 соответственно. В первом случае потенциал получен в виде немонотонной функции межэкситонного расстояния U0, имеющей потенциальную яму, а в последнем - положительной монотонно убывающей функции U2 [рис. 3(a)]. Следует отметить, что U2 описывает также потенциал взаимодействия между экситонами с общим спином, равным 1. Функции U0 и U2, зависящие параметрически от отношения эффективных масс электрона и дырки =e/h, Рис. 3: Потенциал взаимодействия (а) U0 и U2 между экситонами соответственно с нулевым и ненулевым общим спином в CuCl (cплошные линии) на фоне потенциалов 1 взаимодействия между атомами водорода в молекулярных состояниях и (штрихи), (б) Upp в Cu2O (сплошная линия) на фоне U2 в CuCl (длинные штрихи) и в молекулярном состоянии водорода (короткие штрихи).
являются обобщенными формами потенциалов взаимодействия между атомами водорода соответственно в синглетном (1) и триплетном (3) молекулярных состояниях, к которым они сводятся при = 1/1836.
В связи с постоянным интересом к бозе-эйнштейновской конденсации в системе экситонов как отступление рассмотрен потенциал взаимодействия Upp между дипольно-запрещенными параэкситонами, являющимися элементарными квазичастицами с наименьшей энергией в кристалле Cu2O. Получен Upp в виде быстро убывающей функции расстояния [рис. 3(б)]. При r = 3ax, которое в Cu2O c ax=0.7нм соответствует плотности n 1020/см3, значение Upp составляет всего две сотые части Ry. Следовательно, во всем интервале плотностей, в котором понятие экситона остается в силе, система параэкситонов в Cu2O является почти идеальным бозе-газом. Этот результат вполне согласуется с экспериментальными наблюдениями Снока и др. [Л7].
Далее, в разд. 3.3 рассмотрены спиновая и электронная структуры биэкситона в структурах типа CuCl. Представлена формальная волновая функция биэкситона - коррелированного состояния двух экситонов с определенными суммарными нулевым спином и волновым вектором, в виде суперпозиции двухэкситонных комплексов, имеющих нулевой спин. Показано, что такое состояние является собственным состоянием гамильтониана системы экситонов с двухэкситонными корреляциями.
Cледовательно, в нелинейных процессах биэкситон должен проявляться как целое со своими когерентными, а также корреляционными свойствами в виде совокупности собственных значений энергии корреляций Eixx и огибающих волновых функций i двух экситонов в нем. Последние являются решениями уравнения:
k2 1 (k) + Ud(q) - Uex(2k, q) (k - q) = Exx(k). (8) x V q В разд. 3.4 получены уравнения движения Гайзенберга для операторов биэкситонных состояний Bik, также как для операторов поляризованных фотонов Ck и экситонов Ak, путем взятия их коммутаторов с общим гамильтонианом. В когерентном режиме система таких уравнений рассматривается как система уравнений для связанной динамики соответствующих когерентных макроскопически заполненных состояний. С введенными феноменологическими параметрами x и xx, описывающими соответственно дефазировку экситонных и биэкситонных состояний, она выглядит в случае циркулярной поляризации импульсов следующим образом:
Ck ic i = (k)Ck + icAk - LA+ Ak -qAk+q, (9) k t V k q i + i [Ex(k) - ix] Ak = -cCk - UexA+ Ak Ak-q k -q t V k q c + + L Ck Ak +qAk-q - 2A+ Ak Ck-q k -q V k q i - EixxiA+ Bik +k, (10) -k 2V ik c + i [Eixx(K) - ixx] BiK = - i AK-k Ck, (11) t 2V k =где Eixx = 2Ex + Eixx - энергия биэкситона в состоянии i, которое может быть связанным состоянием или состоянием рассеяния. Поскольку когерентное экситонное состояние Ak моделирует поле сигнала, излучаемого оптически тонким образцом в направлении k, из (10) следует, что спин-зависимые двухэкситонные корреляции проявляются в оптических процессах в виде двух типов нелинейностей, условно названных в работе экситонными и биэкситонными. Связанные с спин-сохраняющей компонентой, экситонные нелинейности вызывают эффекты среднеполевого характера, в которых каждый экситон реагирует на воздействие поля сам по себе. В то время спинменяющая компонента, обеспечивающая существование биэкситона и его связь с экситоном, порождает эффекты сверх среднеполевого уровня, в которых два экситона проявляются как целое через их коррелированные состояния. Важно отметить, что в слабонелинейном режиме биэкситонные эффекты вызываются исключительно экситонбиэкситонной связью, что потверждает аргумент авторов работ [Л8]. Фотон-биэкситонная связь, которую в феноменологической биэкситонной теории считают механизмом биэкситонных эффектов, вносит лишь вклад порядка (nad)2, неучитываемого в расматриваемом x приближении.
В конце главы, в разд. 3.5, рассмотрено влияние небозевости экситонов на вид уравнений (9) - (11). Показано, что бозонами по отношению друг к другу являются только экситоны с противоположными поляризациями. В остальных случаях степень небозевости экситонов по отношению друг к другу такого же порядка, как энергия их взаимодействие [Л9], т. е. nad. Небозевость дипольноx активных экситонов с одинаковой поляризацией приводит к поправкам порядка Exnad к экситонной энергии, а также nadUex/V и nadcL/V x x x соответственно к энергии межэкситонного и ангармонического экситонфотонного взаимодействий. Поскольку Uex/V и Uex/V имеют порядок nad, поправки к ним имеют порядок (nad)2 и не учитываются в x x рассматриваемом приближении. Следовательно, система (9) - (11) остается в силе и при учете небозевости экситонов если в (10), а также при определении биэкситонной энергии Eixx в (11), под Ex подразумевается экспериментально наблюдаемое значение энергии экситона.
Глава 4. Когерентные перенормировки экситон-биэкситонного спектра в структурах типа CuCl В этой главе решались системы уравнений, полученные в разделе 3.4, для получения когерентного отклика третьего порядка структур типа CuCl в направлении наблюдения схемы "накачка-зондирование".
Рассматривались эксперименты, в которых спектрально узкий импульс накачки (импульс "2") возбуждает образец в области ниже основного экситонного резонанса, а следующий за ним слабый широкополосный зондирующий импульс (импульс "1") измеряет изменения оптических свойств образца в экситон-биэкситонной области спектра. В этой области частот когерентные изменения спектра наблюдались в виде экситонного оптического Штарк-эффекта (ОШЭ) [Л10] или экситонбиэкситонного ОШЭ, проявляющегося в разных формах [Л11,Л12].
Описание экситонного ОШЭ является примером успешного применения уравнений Блоха для полупроводников к рассмотрению динамических процессов [Л1]. В то время экситон-биэкситонный ОШЭ рассматривается в основном в некогерентной картине, где в теоретическом моделировании явления учитывается один импульс накачки [Л8].
Исходными положениями для теоретического моделирования когерентных экспериментов, учитывающего поляризации и направления распространения обоих падающих импульсов, служат система уравнений (9) - (11), а также ее аналог при линейной поляризации импульсов. В разд. 4.2 проиллюстрирован алгоритм их решения с помощью последовательных приближений. Когерентное экситонное состояние, характеризующее макроскопическую поляризацию образца, представлено в виде суммы линейных откликов A(1), i = 1, 2, от двух iki падающих импульсов и нелинейного отклика третьего порядка A(3):
k Ak = kk A(1) + kk A(1) + A(3). (12) 1 1 1k1 2 2 2k2 k Линейный отклик от каждого из импульсов i получен как решение системы, состоящей из уравнений (9) и (10) без их нелинейных частей.
Это экситонная компонента когерентной макроскопически заполненной поляритонной волны [Л13], подобная фотонной компоненте C ki, но с i затухающей амплитудой:
t Pi(1)(t) = -c exp[-(ii + x)t] dt exp[(ii + x)t ]Ei(t ), (13) - где x = 1/T2 - скорость экситонной дефазировки, Ei(t) - амплитуда фотонной компоненты - поля импульса i, i Ex - i - расстройка центральной частоты импульса от положения экситонного резонанса.
Таким образом, временная эволюция экситонного состояния первого порядка определяется не только скоростью дефазировки экситона, но и длительностью импульса и расстройкой его частоты от экситонного резонанса.
Уравнение для нелинейного отклика A(3) при каждой k поляризационной конфигурации импульсов получалось при подстановке соответствующей формы (12) в (10) или в его аналог при линейной поляризации импульсов. Источниками нелинейностей в таком уравнении служат двухэкситонные корреляции в системе когерентных экситонов первого порядка A(1), A(1) и фотонов C k1, C k2. В 1k1 2k2 1 связи с сохранением волновых векторов экситонов и фотонов при их корреляциях нелинейный отклик A(3) E2E1 (E1, E2 - интенсивность k импульсов "1" и "2" соответственно) может быть генерирован только в направлениях k=k1 и k=2k2-k1. Связанное с A(3) 2k2-kкогерентное ЧВС рассмотрено в пятой главе диссертации. Что касается A(3), по правилам отбора по волновым векторам он происходит от kкомбинаций типа A(1)+A(1) A(1) и таких, в которых вместо одного 2k2 2k2 kиз A(1) фигурирует Ck. Для определенности рассматривался случай ki i циркулярной поляризации импульсов, в котором такие комбинации представляют экситонные нелинейности при 1 = 2 и биэкситонные нелинейности при 1 = -2:
+ i[Ex - ix] A(3) = - 2 iUexA(1)+A(1) A(1) k1 2 2k2 2k2 1kt V + +cL C k2A(1) A(1) - 2A(1)+A(1) C k2k2 1k1 2k2 2k2 (2) 2 ,- +i A(1)+ EixxiBik +k2, (14) 2k1 2V i (2) где Bik +k2 - коррелированное состояние экситонов A(1) и A(1).
1k1 -1kТаким образом, в направлении наблюдения схемы "накачказондирование" при циркулярной поляризации импульсов имеет место разделение двух типов нелинейностей по поляризационным конфигурациям: при социркулярной поляризации наблюдаются исключительно экситонные эффекты, а при контрциркулярной - биэкситонные. Из вышеизложенного видно, что первопричина поляризационной зависимости нелинейного отклика третьего порядка связана с зависимостью характера двухэкситонных корреляций от суммарного спина экситонов, которые в когерентном режиме еще хранят определенные поляризации и волновые векторы, передаваемые им полями импульсов.
Из (14) получена общая форма амплитуды нелинейного отклика A(3) в двух поляризационных конфигурациях. При социркулярной kполяризации она представляет собой комбинацию суперпозиции трех амплитуд типа (13) линейных откликов и суперпозиций двух таких амплитуд с полем одного из импульсов, а при контрциркулярной поляризации - суперпозицию экситонной и комбинации всех биэкситонных амплитуд, каждая с весом Eixx|i|2. Поскольку (2) биэкситонное состояние Bik +k2 удовлетворяет уравнению (11), где в сумму в правой части Ak входит в первом приближении, его амплитуда является суперпозицией экситонной компоненты одной и фотонной компоненты другой из двух поляритонных волн.
На основании полученных общих формул для амплитуды A(3) kможно вычислить различные эффекты экситонных и биэкситонных нелинейностей, наблюдаемые в схеме "накачка-зондирование" в различных образцах с заданными корреляционными и когерентными свойствами при различных экспериментальных условиях. Расчет биэкситонных эффектов в общем случае является сложнейщей задачей, в первую очередь в силу их зависимости от совокупности собственных значений Eixx и огибающих волновых функций i биэкситона. В CuCl и некоторых родственных структурах с достаточно большой биэкситонной энергией связи этот расчет может быть значительно упрощен в квазистационарных условиях экспериментов. Такие условия cформулированы в разд. 4.3. Известно, что квазистационарность эксперимента с временным разрешением предполагает длительности импульсов большими времени жизни исследуемых возбуждений и совпадение импульсов во времени (и само собой разумеется, в пространстве) [Л14]. Согласно принципу неопределенности время жизни виртуальных экситонов, индуцированных накачкой с расстройкой от экситонного резонанса, порядка 2/2 ( h=1). Таким образом, эксперименты "накачка-зондирование" можно рассматривать квазистационарными при условии T =0 и 2 > 1 >> 1/2. В таком случае поле E2(t) мало меняется за один период осциллирующей функции exp[i2t], поэтому в формуле (13) для i=2 его можно вынести за знак интеграла. В результате, амплитуды двух компонент поляритонной волны накачки связаны простым соотношением:
c (1) P2 = i E2, (15) где опущен x < 2.
Рис. 4: Схематическое изображение расположения биэкситонного резонанса (штрихи) по отношению к энергетическим уровням экситона Ex и основного состояния кристалла |0), а также положения частоты накачки и ее расстроек соответственно от экситонного и биэкситонного резонансов.
Отсюда следует применимость традиционной феноменологической биэкситонной теории для описания эффектов, наблюдаемых в квазистационарных экспериментах "накачка-зондировании" с частотой накачки вблизи биэкситонного резонанса (рис. 4). Действительно, из модельного гамильтониана феноменологической теории можно вывести систему уравнений для когерентных состояний квазичастиц, а затем с помощью последовательных приближений получить из нее уравнение для отклика A(3). Последнее отличается от (14) членом в правой части, kописывающим биэкситонные эффекты:
(2) 2 1 + ,- c0C k2Bk +k2, (16) 2 2V где 0 - огибающая функция основного биэкситонного состояния i=xx с энергией связи Eb=-E0. При квазистационарном возбуждении в области вблизи биэкситонного резонанса (2Eb) этот член получается из последнего члена в правой части (14). В самом деле, из условия 2 >> 1/Eb следует, что спектральная ширина накачки мала по сравнению с Eb, так что можно пренебречь вкладами всех возбужденных биэкситонных + состояний. Кроме того, из (15) вытекаает, что A(1)+=-iC k2c/Eb, что 2kозначает тождественность последнего члена в правой части (14) и (16).
В CuCl с Eb=32 мэВ при накачке вблизи биэкситонного резонанса 1/2 0.02 пс. Следовательно, не только пикосекундное, но и субпикосекундное возбуждение с частотой, расположенной вблизи и ниже биэкситонного резонанса, являются квазистационарными. В разделах 4.4 и 4.5 рассмотрен нелинейный отклик A(3) в условиях kквазистационарного накачка-зондирования соответственно при циркулярной и линейной поляризациях импульсов. В последнем случае уравнение, полученное для A(3), показывает, что при параллельноkлинейной поляризации в направлении k1 одновременно присутствуют оба типа нелинейности, а при перпендикулярно-линейной поляризации - одни экситонные, как при социркулярной поляризации.
Определена из Фурье-представления A(3) по частоте kширокополосного зондирующего импульса аналитическая форма дифференциального спектра поглощения, описывающего когерентные перенормировки экситон-биэкситонного спектра. Картина дифференциального, а также полного спектров поглощения в различных поляризационных конфигурациях следующая:
а) При социркулярной и перепендикулярно-линейной поляризациях:
Форма дифференциального спектра K() зависит от единственного параметра - полуширины экситонного резонанса x в отсутствии накачки. K() описывает изменения спектра в области шириной порядка 2x вокруг экситонного резонанса, масштаб которых характеризуется величиной x, зависящей от интенсивности и расстройки частоты накачки от экситонного резонанса, а также энергий межчастичного взаимодействия:
c 2 x = 2 E2 Uex + L. (17) 2 При умеренных интенсивностях накачки и немалых расстройках ее частоты x является очень малой величиной. В частности, в области вокруг биэкситонного резонанса в CuCl x 0.3 мэВ при I2=50 МВт/см2.
Для нерезонансных частот | - Ex| >> x дифференциальный спектр можно представить в следующей форме:
x x K() -, (18) 2 (Ex - + x)2 + x (Ex - )2 + x откуда видно, что действие накачки приводит к появлению резонанса, смещенного относительно невозмущенного в голубую сторону спектра на величину x. Это проявление экситонного ОШЭ, наблюдаемого впервые в квантовых ямах [Л10]. Динамические изменения спектра в форме (18) были получены с помощью уравнений Блоха для полупроводников, основанных на приближении Хартри-Фока [Л1]. При расчете величины Рис. 5: Контрциркулярная поляризация. Дифференциальный (a) и полный (б) спектры поглощения образца CuCl с x = 3.75 мэВ и xx = 7.5 мэВ при резонансной накачке (D = 0) с различными интенсивностями. Cплошная линия изображает спектр при I2 = 10 МВт/см2, длинные штрихи - при I2 = 20 МВт/см2, а короткие штрихи - при I2 = 30 МВт/см2. На (б) сверху указаны положения максимумов расщепленной линии при I2 = 20 МВт/см2, а снизу - при I2 = 30 МВт/см2. При D = 0 частоты Ex в используемой схеме представляют область как экситонного, так и биэкситонного двухфотонного резонансов.
смещения x, однако, был учтен только эффект ангармонического экситон-фотонного взаимодействия - аналога источника нелинейностей в атомных системах. Такой подход приемлем только в условиях, когда накачка совершается с расстройкой 2 >> Ry. В общем случае, как следует из (17), относительная роль межэкситонного и ангармонического экситон-фотонного взаимодействий зависит от отношения Ry/2. В экситон-биэкситонной области частот (2 < Ry) вклад межэкситонного взаимодействия преобладает.
б) При контрциркулярной поляризации: Форма дифференциального + спектра K - зависит сложным образом от соотношения между скоростями дефазировки x и xx, величиной расстройки частоты накачки от биэкситонного резонанса D и энергией экситон-биэкситонной + когерентной связи Ec = c0E2. K - описывает изменения спектра в окрестностях экситонного (=Ex) и биэкситонного двухфотонного (=Ex+D=Eb - 2) резонансов. У последнего изменения значительны только при резонансной накачке на частоте экситон-биэкситонного перехода (D=0), когда происходит резкое уменьшение поглошения Рис. 6: Дифференциальный (a) и полный (б) спектры поглощения образца CuCl с x = 3.75 мэВ и xx = 7.5 мэВ в трех поляризационных конфигурациях при резонансной накачке ( D = 0) интенсивностью I2 = 30 МВт/см2. Сплошные линии изображают спектры в параллельно-линейной, длинные штрихи - в контрциркулярной, а короткие штрихи - в социркулярной конфигурациях.
в положениях обоих резонансов [рис. 5(а)]. При достаточной интенсивности накачки это приводит к одновременному расщеплению двух резонансов, которое хорошо видно из соответствующих полных спектров поглощения [рис. 5(б)]. В общем случае основные изменения спектра происходят в окрестности экситонного резонанса. При этом характер изменений существенно зависит от знака расстройки D. В частности, при нерезонансной накачке с |D| > x + xx дифференциальный спектр вне областей резонансов | - Ex| > x, xx и | - Ex - D| > x, xx выглядит следующим образом:
+ x x |D|>x+xx K -() 2 (Ex - - xx)2 + x (Ex - )2 + x 2xxEb Ex + D - Ex - D - - -, (19) 2 D2(Eb + D) (Ex + D - )2 + xx (Ex - )2 + x где величина Ec Eb xx =, (20) 2D Eb + D характеризует масштаб изменений. Как и x из (17), xx пропорциональная интенсивности накачки. Для CuCl, например, при I2=50 MВт/cм2 Ec 1 мэВ, поэтому xx является малой величиной.
Вместе с ней мал множитель перед квадратной скобкой в правой части Рис. 7: То же самое, что на рис. 6, но при нерезонансной накачке с D = 12 мэВ.
Рис. 8: То же самое, что на рис. 6, но при нерезонансной накачке с D = -12 мэВ.
Вставка на (a) показывает в больших масштабах высшую часть дифференциального спектра, где значителен вклад экситонных нелинейностей.
(19). Следовательно, изменения спектра, индуцированные нерезонансной накачкой, можно рассматривать как появление резонанса, смещенного относительно невозмущенного на величину -xx. При этом, согласно (20), смещение происходит в красную сторону спектра при D > 0 и в голубую его сторону при D < 0. Это экситон-биэкситонный ОШЭ, обнаруженный в CuCl [Л11]. Следует отметить, что фактический сдвиг экситонного резонанса отличается от величины xx: при D > 0 он меньше xx, а при D < 0 - больше.
в) При параллельно-линейной поляризации: Дифференциальный + спектр K представляет собой сумму спектров K и K -, описывающих когерентные перенормировки спектра соответственно в социркулярной и контрциркулярной конфигурациях. Исследована зависимость относительной роли экситонных и биэкситонных эффектов от положения частоты накачки по отношению к биэкситонному резонансу. Из результатов, показанные на рисунках 6 - 8, следует, что в CuCl биэкситонные эффекты преобладают в перенормировках спектра не только при накачке вокруг биэкситонного резонанса (рис. 6) или в области ниже него (рис. 7), но и в области между экситонным и биэкситонным резонансами (рис. 8).
Глава 5. Когерентное четырехволновое смешение (ЧВС) в квантовых ямах В этой главе представлено теоретическое моделирование когерентного ЧВС в типичных квантовых ямах, основанных на материалах с зонной структурой типа GaAs. В экспериментах по когерентному ЧВС используются два импульса одного порядка интенсивности, которая в этой работе предполагалась невысокой, чтобы не проявлялось эффектов выше третьего порядка по полю. Рассматривалась часто реализуемая экспериментальная ситуация, когда центральные частоты импульсов расположены в непосредственной близости, или ниже основного экситонного резонанса, а их спектральные ширины меньше энергии связи двумерного экситона 4Ry, а также величины расщепления hl между зонами тяжелых и легких дырок. При таких условиях электронные возбуждения в квантовой яме представляются системой экситонов тяжелых дырок c относительно простой электронной и спиновой структурами. Описание когерентного ЧВС с его поляризационной зависимостью осуществлено с помощью систем уравнений для макроскопически заполненных состояний поляризованных фотонов и экситонов, а также биэкситонов, полученных в разд. 5.2 как для циркулярно поляризованных, так и для линейно поляризованных импульсов. С точностью до коэффициентов они имеют точно такой же вид, как соответствующие уравнения для когерентных состояний квазичастиц в зонных структурах типа CuCl. Отличие состоит в масштабах энергии однопарной и двупарных корреляций, которые в квантовых ямах GaAs, например, приблизительно в двадцать раз меньше, чем в CuCl. Это означает, что энергии однофотонного и двухфотонных переходов из основного состояния соответственно на экситонное и биэкситонные состояния почти вырождены. Поэтому биэкситонные эффекты не могут проявляться при возбуждении с расстройками частот, большими по сравнению с биэкситонной энергией связи. Наблюдать биэкситонные эффекты можно только путем возбуждения в непосредственной близости к биэкситонному резонансу, и естественно, в соответствующей поляризационной конфигурации.
В разделах 5.3 - 5.6 рассмотрено когерентное ЧВС соответственно в контрциркулярной, социркулярной, перпендикулярно-линейной и параллельно-линейной конфигурациях. Для каждой конфигурации по алгоритму, представленному в разд. 4.2, выводилось уравнение для отклика A(3) E2E1. Получено, что вследствие правил отбора по 2k2-kволновым векторам при контрциркулярной поляризации не происходит когерентное ЧВС (что вполне соответствует экспериментальному наблюдению [Л15]), а при перпендикулярно-линейной поляризации оно индуцируется исключительно биэкситонными нелинейностями.
Естественно, в силу правил отбора по поляризациям источниками ЧВС при социркулярной поляризации являются одни экситонные нелинейности. Показано при этом, что относительная роль ангармонического экситон-фотонного взаимодействия пренебрежимо мала. Таким образом, в экситонной области спектра ЧВС связано исключительно с кулоновскими корреляциями:
+ i[Ex - ix] A(3) -i A(1)+ 2k2-k1 1 kt Uex A(1) при поляр. k (2) (21) EixxiBi,2k при поляр. i 2 (2) Uex A(1) + EixxiBi,2k, при поляр.
i kгде опущен индекс поляризации экситонных состояний. Отсюда видно, что ЧВС генерируется взаимодействием между экситоном, возбужденным зондирующим импульсом, и двумя экситонами, связанными с накачкой. В зависимости от поляризационной конфигурации последние могут участвовать в процессе независимо друг от друга, в своих коррелированных состояниях, или одновременно и в той, и в другой форме. Соответственно, амплитуда сигнала ЧВС имеет (2) (1) Рис. 9: Временная эволюция амплитуд P (t) экситонного состояния (а) и B0 (t) основного биэкситонного состояния с энергией связи Eb=5мэВ и xx=1.5x (б), возбужденных гауссовым импульсом длительностью =100 фс в момент времени t=0 в образце с T2=2пс. Сплошные линии изображают амплитуды при резонансных однофотонном возбуждении экситона (а) и двухфотонном возбуждении биэкситона (б), а длинные и короткие штрихи - соответственно их реальные и мнимые части при нерезонансном возбуждении с расстройкой =4мэВ.
вид суперпозиции трех амплитуд линейных откликов, суперпозиции экситонной и комбинации всех биэкситонных амплитуд, или суммы той и другой. Общее представление о сигналах ЧВС в разных конфигурациях можно получить из вида экситонной и биэкситонных амплитуд:
(2) Bi (t) = ci exp{-[i(22 + Eixx) + xx]t} t dt exp{[i(2 + Eixx) + (xx - x)]t }E2(t ) - t dt exp[(i2 + x)t ]E2(t ). (22) - При длительности импульса, меньшей обратной величины расстройки его частоты от экситонного уровня , эволюция экситонного состояния, как видно из (13), определяется экситонной скоростью дефазировки и [рис. 9(а)]. Аналогично, эволюция биэкситонного состояния i определяется главным образом относительной биэкситонной скоростью дефазировки и расстройкой удвоенной частоты импульса от энергии этого состояния: 2 + Eixx. На рис. 9(б) показана амплитуда основного xx биэкситонного состояния в квантовой яме с E0 =-5 мэВ. Уже из рис. можно видеть качественное отличие сигналов ЧВС в полупроводниках от таких же сигналов в двухуровневых атомных системах. В последних сигнал ЧВС существует только при T 0, при этом мгновенно достигает своего пика в момента прихода импульса накачки, затем монотонно быстро затухает [Л17]. Причина в том, что в атомных системах ЧВС связано с взаимодействием поля накачки с поляризацией, индуцированной зондирующим импульсом, часть которой еще остается в системе в момент прихода накачки. Когерентность, связанная с полем любого импульса, присутствует в образце только в течение времени порядка его длительности. Экситонная и биэкситонная когерентность, как видно из рис. 9, сохраняется в течение времени порядка T2.
Поэтому заранее можно представить, что независимо от порядка прихода импульсов в экситонной области спектра сигнал ЧВС самостоятельно существует в течение времени порядка времен фазовой релаксации экситонных квазичастиц.
Получены из (21) общие решения для амплитуды сигналов ЧВС в трех поляризационных конфигурациях как функции времени задержки между импульсами и реального времени после момента прихода более позднего из них. Они служили основой для анализа формы сигнала когерентного ЧВС в каждой конфигурации как отражения когерентных и корреляционных свойтв системы поляризованных экситонов в разных ее аспектах: при социркулярной поляризации - гомополярная система взаимодействующих поляризаций, при перпендикулярно-линейной система с двумя коррелированными квазивырожденными оптическими переходами, а при параллельно-линейной - сочетание обоих аспектов, проявляющихся одновременно. В отличие от численных решений, они позволили установить аналитическую связь между существенными чертами сигналов когерентного ЧВС и характеристиками как падающих импульсов, так и системы возбуждений в образце. Особенно в пределе ультракоротких импульсов, когда их длительности малы по сравнению с T2, а также с обратными величинами расстроек их частот, сигналы когерентного ЧВС в социркулярной, а также в перпендикулярнои параллельно-линейной конфигурациях при селективной накачке основного биэкситонного состояния, получены в виде аналитических функций. В общем случае анализ зависимости сигналов ЧВС от характеристик возбуждения и образца проводился с помощью численных расчетов с учетом временной эволюции импульсов в форме гауссовых линий. Полученная картина выглядит следующим образом:
Социркулярная поляризация: Амлитуда сигнала ЧВС как функция Рис. 10: Социркулярная поляризация. Сигналы вырожденного ЧВС от импульсов длительности 200 фс при расстройке частот 1 = 2 = 2.5 мэВ и (а) T2 = 2 пс при различных знаках времени задержки, (б) T = 0 пс при различных значениях времени фазовой релаксации.
времени задержки описывает эволюцию когерентного состояния экситона (при T >0) или двух экситонов (при T <0). Как функция реального времени она отражает корреляционные свойства системы когерентных экситонов, в которой происходит спин-сохраняющее межчастичное взаимодействие. Эффект такого типа взаимодействия полностью учитывается в приближениях среднего поля. Поэтому численные решения уравнений Блоха для полупроводников смогли объяснить общие черты экспериментально наблюдаемых сигналов, а именно их существование при отрицательном времени задержки и немонотонный характер временной эволюции после ухода импульсов [Л1]. Здесь установлено, что при спектральном перекрытии импульсами экситонного уровня (т. е. 1/i В частности, ширина сигнала как мера его длительности равна T(рис. 10). В пределе ультракоротких импульсов сигнал, начинающийся в момент прихода более позднего импульса t=0, достигает своего Рис. 11: Перпендикулярно-линейная поляризация. Форма сигнала ЧВС и двух его компонент в квантовой яме GaAs с Eb=1.8 мэВ (2/Eb2.29пс) и xx/x=при времени фазовой релаксации: (a) T2=4 пс и (б) T2=3 пс. Сплошные линии изображают суммарный биэкситонный сигнал, а длинные и короткие штрихи соответственно составляющие, генерируемые связанным состоянием и состояниями рассеяния биэкситона. Импульсы ультракороткие с T 0. пика в момент времени t00.55T2 [рис. 10(а)]. Влияние конечной длительности импульсов на форму сигнала заключается в некотором смещении положения пика сигнала при увеличении отношения /Tв сторону более поздних моментов времени при T 0. При таких изменениях формы сигналов их ширина остается приблизительно равной T2 в пределах когерентного режима [рис. 10(б)]. Сужение сигнала когерентного ЧВС при уменьшении времени фазовой релаксации из-за повышения температуры наблюдалось экспериментально в работе [Л16]. Перпендикулярно-линейная поляризация: Как функция времени задержки амлитуда сигнала ЧВС описывает эволюцию экситонного состояния (при T >0) или комбинации биэкситонных состояний (при T <0). Как функция реального времени она отражает корреляцию между переходами системы из основного состояния в экситонное под действием зондирующего импульса и в биэкситонные состояния под действием импульса накачки. Поскольку энергии переходов, которые являются соответственно однофотонным и двухфотонными, почти вырождены, система периодически переходит из экситонного состояния в биэкситонные и обратно. Следовательно, при T22/Eb, когда система успевает в пределах когерентного режима совершить по крайней мере Рис. 12: То же самое, что на рис. 11, но при xx/x = 1. один переход из одного состояния в другое и вернуться обратно, сигнал ЧВС является отражением квантовых биений. Как следует из (21) и (22), сигнал ЧВС в этой конфигурации, условно называемый биэкситонным, определяется главным образом биэкситонными когерентными и корреляционными характеристиками: относительной скоростью биэкситонной дефазировки xx/x и совокупностью собственных значений энергии и огибающих волновых функций биэкситона. Поэтому расчет биэкситонного сигнала в общем случае предполагает наличие разумных приближений для получения последних. При рассмотрении биэкситонного сигнала в квантовых ямах GaAs (Eb порядка 1 - 2 мэВ) спектр энергии и соответствующие огибающие функции биэкситона были получены при решении уравнения (8) приближенным способом, заимственным из [Л18]. Ограничились рассмотрением ситуации, когда система собственных решений этого уравнения состоит из волновой функции основного связанного состояния 0, конечной на бесконечности, и совокупности волновых функций состояний рассеяния p, имеющих на бесконечности вид сферической волны. Соответственно биэкситонный сигнал получен в виде комбинации двух сигналов, представляющих соответственно вклады основного связанного состояния и состояний рассеяния. Влияние последних сильно при быстрой биэкситонной дефазировке (xx/x2) и недостаточном спектральном разделении биэкситонного и экситонного резонансов (рис. 11). В таком случае общая длительность биэкситонного сигнала составляет лишь какую-то долю времени фазовой релаксации T2. В противном случае вклад связанного Рис. 13: Перпендикулярно-линейная поляризация. Сигнал невырожденного ЧВС, связанный с селективным возбуждением основного биэкситонного состояния в квантовой яме ZnSe с Eb = 5 мэВ (2/Eb 0.825 пс), xx = 1.5x и (а) T2 = 2 пс, (б) T2 = 1 пс при различных знаках времени задержки. Сплошная линия изображает сигнал при T = 0, длинные штрихи - T = 0.5 пс, а короткие штрихи - T = -0.5 пс. состояния доминирует в биэкситонном сигнале (рис. 12). Особенно при хорошем спектральном разделении биэкситонного и экситонного резонансов (Eb/xx >> 1), которое существует в квантовых ямах ZnSe c энергией связи биэкситона порядка 5 - 8 мэВ, вклад состояний рассеяния можно исключить путем селективного возбуждения основного состояния. В таком пределе биэкситонный сигнал имеет вид осцилляций с убывающей глубиной, период которых приблизительно равен 2/Eb (рис. 13). Рассмотрена относительная интенсивность биэкситонного сигнала по сравнению с экситонным при социркулярной поляризации. Получено, что она также зависит от параметров xx/x и Eb/xx, а при T <0, еще от T через множитель exp[2(xx - 2x)T ]. Ее наибольшее значение, которое достигается при xx = x, составляет при T 0 приблизительно одну десятую часть единицы. Параллельно-линейная поляризация: Cигнал когерентного ЧВС является суперпозицией экситонного и биэкситонного сигналов, проявляющихся соответственно при социркулярной и перпендикулярнолинейной поляризациях. Форма и интенсивность сигнала поэтому определяются их относительной интенсивностью. Таким образом, при T 0 интенсивность сигнала определяется в основном интенсивностью экситонного сигнала (рис. 14). Относительно формы, биэкситонные Рис. 14: ПараллельноЦлинейная поляризация. Сигнал ЧВС от ультракоротких импульсов с временем задержки T 0 (сплошная линия) и его экситонная (длинные штрихи) и биэкситонная (короткие штрихи) компоненты при xx = 1.5x (а) в квантовой яме GaAs с Ry = 10 мэВ, Eb = 1.8 мэВ, T2 = 4 пс и (б) в квантовой яме ZnSe с Eb = 5 мэВ и при T2 = 3 пс при селективной накачке основного состояния биэкситона. Рис. 15: То же самое, что на рис. 5.14(б), но при xx = x и отрицательном времени задержки: (а) T = -1 пс и (б) T = -2 пс. характерные черты в виде осцилляций могут оставлять свой след на фоне экситонного сигнала в образцах с T2 >> 2/Eb. При T < 0 форма сигнала зависит от величины времени задержки T таким образом, что с увеличением |T | биэкситонные характерные черты становятся заметнее в образцах с xx/x < 2 (рис. 15). При этом, однако, интенсивность сигналов падает. Заключение Сформулируем в заключение основные результаты и выводы, полученные в ходе работы над диссертацией: 1. Получен общий микроскопический гамильтониан системы поляризованных экситонов в структурах с зоной проводимости s типа и валентной зоной p типа, применимый для описания когерентных эффектов в приближении третьего порядка по полю. Показано, что наряду с эффективным спин-сохраняющим межчастичным взаимодействием, данный гамильтониан включает спин-меняющее взаимодействие, которое не может быть учтено при пренебрежении спиновой структурой экситона, или в рамках приближений среднего поля. 2. Получен потенциал взаимодействия между экситонами с различными значениями общего спина в объемных полупроводниках с простой зонной структурой в виде аналитических функций межэкситонного расстояния. 3. Выведены для простых зонных структур системы гайзенберговских уравнений движения для операторов поляризованных фотонов и экситонов, а также биэкситонов, использованные как системы для связанной динамики когерентных макроскопически заполненных состояний соответствующих квазичастиц; дан алгоритм их решения для получения откликов третьего порядка в направлениях наблюдения двухимпульсовых экспериментов с временным разрешением. 4. Установлено, что первопричина поляризационной зависимости когерентных нелинейно-оптических эффектов в экситонной области спектра связана с зависимостью двухэкситонных корреляций от общего спина экситонов, которые в когерентном режиме еще хранят память о направлениях распространения и поляризациях падающих импульсов. 5. Сформулированы условия установления квазистационарного режима в когерентных экспериментах "накачка-зондирование", а также условия применимости феноменологической биэкситонной теории. 6. Получен в виде аналитических функций дифференциальный спектр поглощения структур типа CuCl в различных поляризационных конфигурациях при квазистационарной накачке с частотой вблизи или ниже биэкситонного резонанса. Исследована зависимость характера когерентных перенормировок спектра при контрциркулярной поляризации, а также относительного веса экситонных и биэкситонных нелинейностей при параллельнолинейной поляризации от расположения частоты накачки по отношению к биэкситонному резонансу. 7. Представлена аналитическая картина когерентного четырехволнового смешения (ЧВС) в квантовых ямах. Установлено, что ЧВС отсутствует при контрциркулярной поляризации импульсов, а в других поляризационных конфигурациях отражает разные аспекты системы когерентных поляризованных экситонов. Получены общие выражения для амплитуды сигналов в трех конфигурациях в виде функций времени задержки между импульсами и реального времени после момента прихода более позднего импульса. Проанализирована зависимость формы и интенсивности сигналов ЧВС в каждой конфигурации от экситонных и биэкситонных корреляционных и когерентных характеристик, а также от таких параметров возбуждения как длительность импульсов, величина и знак времени их задержки. Список цитированной литературы [Л1] H. Haug and S.W. Koch, "Quantum Theory of the Optical and Electronic Properties of Semiconductors", 3rd edn. (World Scientific, Singapore, 1994). [Л2] "Оптическая ориентация",под ред. Ф. Майера и Б.П. Захарчени (Наука, Ленинград, 1989); D.D. Awschalom and J.M. Kikkawa, Phys. Today 52, 33 (1999). [Л3] И.А. Полуэктов, Ю.М. Попов, В.С. Ройтберг, УФН 114, 87 (1974). [Л4] Л.В. Келдыш, "Проблемы теоретической физики"(Наука, Москва, 1972), с. 433; В.Ф. Елесин, Ю.В. Копаев, ЖЭТФ 63, 1447 (1972). [Л5] S.A. Moskalenko and D.W. Snoke, "Bose-Einstein Condensation of Excitons and Biexcitons"(Cambridge Univ. Press, New York, 2000). [Л6] E. Hanamura, J. Phys. Soc. Japan. 29, 50 (1970); 37, 1545 (1974). [Л7] D.W. Snoke, D.Braun, M. Cardona, Phys. Rev. B 44, 2991 (1991). [Л8] А.Л. Иванов, Л.В. Келдыш, В.В. Панащенко, ЖЭТФ 99, 641 (1991); A.L. Ivanov and H. Haug, Phys. Rev. B 48, 1490 (1993). [Л9] Л.В. Келдыш, А.Н. Козлов, ЖЭТФ 54, 978 (1968). [Л10] A. Mysyrowicz, D. Hulin, A. Antonetti et al., Phys. Rev. Lett. 56, 27(1986); Von Lehmen, D.S. Chemla, J.E. Zucker, and J.P. Heritage, Optics Lett. 11, 609 (1986). [Л11] D. Hulin and M. Joffre, Phys. Rev. Lett. 65, 3425 (1990). [Л12] R. Shimano and M. Kuwata-Gonokami, Phys. Rev. Lett. 72, 5(1994). [Л13] А.Л. Иванов, Л.В. Келдыш, ДАН СССР 264, 1363 (1982). [Л14] С. Klingshirn, "Semiconductor Optics"(Springer, Berlin, 2005). [Л15] S. Schmitt-Rink, D. Bennhardt, V. Heuckeroth et al., Phys. Rev. Lett. B 46, 10460 (1992). O. Carmel and I. Bar-Joseph, Phys. Rev. B 47, 76(1993). [Л16] T. Yajima and Y. Taira, J. Phys. Soc. Japan. 47, 1620 (1979). [Л17] D.S. Kim, J. Shah, T.C. Damen et al., Phys. Rev. Lett. 69, 2725 (1992). [Л18] A.I. Bobrysheva, V.T. Zyukov, S.A. Moskalenko, Phys. Status Solidi B 105, K45 (1981). Список публикаций по теме диссертации [1] Hoang Ngoc Cam, Nguyen Van Hieu, and Ha Vinh Tan, "On the theory of nonlinear optical effects in semiconductors,"Phys. Status Solidi B 116, 25-29 (1983). [2] Hoang Ngoc Cam, Nguyen Van Hieu, and Nguyen Ai Viet, "On the damping of excitonic polaritons," Phys. Status Solidi B 126, 247-252 (1984). [3] Hoang Ngoc Cam, Nguyen Van Hieu, and Nguyen Ai Viet, "Excitons in direct band gap cubic semiconductors," Ann. Phys. (New York) 164, 172-1(1985). [4] Hoang Ngoc Cam and Nguyen Ai Viet, "Spin of quasiparticles and their interaction in semiconductors," Proc. Nat. Cent. Sci. Res. Vietnam 1, 16-(1987). [5] Hoang Ngoc Cam and Nguyen Ai Viet, "LaserЦinduced modification of the semiconductor electronic spectrum in the exciton region," Proc. Nat. Cent. Sci. Res. Vietnam 2, 81-96 (1988). [6] Nguyen Ba An and Hoang Ngoc Cam, "An approach to the many-exciton system," J. Phys.: Condens. Matter 2, 4127Ц4136 (1990). [7] Nguyen Ba An and Hoang Ngoc Cam, "Interaction between excitons in 3D and 2D laserЦexcited semiconductors," Czech. J. Phys. B 41, 73-(1991). [8] Nguyen Ba An, Hoang Ngoc Cam, and Nguyen Trung Dan, "SpinЦdependent exciton-exciton interaction potential in two- and threedimensional semiconductors under excitation," J. Phys.: Condens. Matter 3, 3317-3329 (1991). [9] Hoang Ngoc Cam, E. Heiner, "The time dependent projection operator method for tunneling in Josephson junctions," Z. Phys. B - Condens. Matter 89, 199-207 (1992). [10] А. И. Бобрышева, С. А. Москаленко, Хоанг Нгок Кам, "Индуцированное спаривание экситонов и поляризация биэкситонов в поле лазерного излучения," ЖЭТФ 103, 301-306 (1993). [11] Hoang Ngoc Cam, "Biexciton-biexciton interaction in semiconductors," Phys. Rev. B 55, 10487-10497 (1997). [12] Н. В. Чернега, А. Д. Кудрявцева, Хоанг Нгок Кам, "Восстановление амплитудно-фазовых характеристик сложных световых полей при ВКР в присутствии других нелинейных эффектов," Оптические методы исследования потоков: Труды VII Международной научно-технической конференции. М.: МЭИ, 2003, с. 294-297. [13] Hoang Ngoc Cam, V. S. Gorelik, "Renormalization effects in the spectrum of a coherently driven exciton-biexciton system," J. Russian Laser Res. 25, 96-114 (2004). [14] Hoang Ngoc Cam, "Exciton-boson formalism in the theory of laserexcited semiconductors and its application in coherent four-wave mixing spectroscopy," J. Russian Laser Res. 25, 412-439 (2004). [15] Hoang Ngoc Cam, "Two-exciton correlations and the polarization dependence in coherent four-wave mixing spectroscopy," J. Phys. Soc. Japan 74, 1049-1066 (2005). [16] Хоанг Нгок Кам, "Экситонные и биэкситонные нелинейности в когерентном четырехволновом смешении в полупроводниковых квантовых ямах," ЖЭТФ 129, 315-335 (2006).