Книги по разным темам Физика твердого тела, 1998, том 40, № 2 Избыточный объемный заряд в титанате стронция й А.И. Дедык, Л.Т. Тер-Мартиросян Санкт-Петербургский государственный электротехнический университет, 197376 Санкт-Петербург, Россия (Поступила в Редакцию 9 сентября 1997 г.) Рассмотрены механизмы образования и перераспределения объемного заряда, влияющие на характер диэлектрического гистерезиса в SrTiO3. На основе сравнения расчетных и экспериментальных зависимостей начальной емкости и параметра, характеризующего диэлектрический гистерезис C/c0, от толщины кристалла проведена оценка плотности избыточного объемного заряда в SrTiO3 при 4.2 K.

Нелинейный диэлектрик титанат стронция SrTiO3 Целью настоящей работы является количественная (STO) в последнее время вызывает растущий инте- оценка плотности избыточного ОЗ (без учета инжекрес разработчиков новых электронных приборов [1Ц3]. тированного ОЗ) на основе экспериментальных данных, Основой таких приборов является конденсаторная струк- полученных при 4.2 K [6].

тура, диэлектриком которой служит STO, а электроды Рассмотрим нелинейный конденсатор с однородно выполнены из металла или из высокотемпературного распределенным избыточным ОЗ при 4.2 K, используя соотношения, полученные в [8]. Обратную начальную сверхпроводника YBa2Cu3O7- (YBCO).

удельную емкость такого конденсатора можно записать Однако в конденсаторной структуре на основе STO в виде практически всегда присутствует избыточный отрицаS 2EHz0 тельный [4] объемный заряд (ОЗ), локализованный на = L, (1) C0 акцепторах [5,6]. Образование избыточного ОЗ связано с явлениями на контакте STOЦэлектрод, а также, возгде EH Ч нормировочная константа, z0 = E(0)/EH Ч можно, с технологическими процессами изготовления нормированное значение напряженности электрического структуры. При повышении постоянного напряжения, поля на границе кристалла и электрода (при x = 0), приложенного к конденсаторной структуре, ОЗ может L Ч толщина кристалла STO, Ч избыточный ОЗ, существенно возрасти за счет инжекции электронов из приходящийся на единицу площади электрода.

отрицательного электрода (катода) [6]. После изго- Величина z0 является корнем уравнения [8] товления конденсаторная структура обычно хранится при 300 K с короткозамкнутыми электродами, при этом K arctg (z0) +z0 =, (2) 20minEH ОЗ равномерно распределяется по объему STO с постоянной времени 30 s и после охлаждения до рабочей где K = (max/min) - 1, max и min Ч значения температуры (78 K и ниже) это распределение ОЗ сохрадиэлектрической проницаемости STO при отсутствии няется до приложения к STO внешнего электрического внешнего статического электрического поля и в бескополя, приложенное постоянное поле перераспределяет нечно сильном поле соответственно.

ОЗ, и после выключения внешнего поля сохраняется Задавая различные значения плотности ОЗ, с новое, неоднородное, распределение ОЗ. При этом помощью (2) можно найти z0 и затем по формуле (1) начальная емкость структуры оказывается большей, чем определить толщинную зависимость обратной удельной при однородном распределении, это увеличение начальемкости при однородном распределении ОЗ по кристалной емкости можно назватьФположительнымФ гистерезилу, при этом необходимо знать значения параметров сом [6].

min, K и EH, соответствующие монокристаллам STO, на При дальнейшем увеличении внешнего постоянного которых получены используемые для сравнения эксперинапряжения, приложенного к структуре, начинает прементальные данные.

обладать отрицательный ОЗ, инжектируемый из отрицаОсновываясь на известных экспериментальных дантельного электрода в кристалл STO, при этом начальная ных, полученных на монокристаллах STO при 4.2 K [6,8], (при выключенном внешнем напряжении) емкость струкможно принять max (36-40) 103, min 2 103, туры уменьшается. Это уменьшение начальной емкости EH 0.8 105 V/m. Задавая различные значения, с можно назвать ФотрицательнымФ гистерезисом [6]. В помощью (1) и (2) находим соответствующие толщинэтих рассуждениях предполагается, что при воздействии ные зависимости удельной обратной емкости.

внешнего постоянного напряжения на конденсаторную Полученные расчетные зависимости приведены на структуру ОЗ не уходит на электрод из-за наличия рис. 1. Там же приведены экспериментальные данные, барьеров для дырок на контактах STOЦметалл [7].

полученные на образцах с металлическими электродами Диэлектрический гистерезис, т. е. неоднозначность до первичной подачи напряжения [6].

вольт-фарадной характеристики, существенно затрудня- Удовлетворительное совпадение расчетной и эксет реализацию электронных приборов на основе STO. периментальной зависимостей соответствует значению 246 А.И. Дедык, Л.Т. Тер-Мартиросян Это можно рассматривать как косвенное подтверждение правильности сделанных выше оценок.

Для дополнительной проверки справедливости сделанных выше выводов можно провести сравнение упомянутой экспериментальной толщиной зависимости параметра диэлектрического гистерезиса C/C0 для случая металлических электродов [6] с соответствующей расчетной толщиной зависимостью.

Для получения этой расчетной зависимости прежде всего отметим, что при L = Lmin 70 m удельная обратная емкость конденсаторной структуры с ОЗ зависит от толщины L кристалла как S/C0 = 3.75 106L, при этом во всем кристалле концентрация заряженных акцепторов максимальна, так что ФположительныйФ гистерезис отсутствует C/C0 = 0.

Рис. 1. Зависимости обратной удельной емкости от толщины При L > Lmin ОЗ под действием внешнего электричекристаллов при T = 4.2K. 1Ц3 Ч расчетные кривые при = 0, 0.05, 0.06 C m-2 соответственно. Темными кружками ского поля перераспределяется, располагаясь у положипоказаны экспериментальные данные.

тельного электрода (анода).

5 10-2 C/m2, при этом (S/C0) 3.75 106 m2/F.

Заметим, что при отсутствии ОЗ в кристалле удельная обратная начальная емкость (S/C0) = L/0max 2.98 106 m2/F.

Таким образом, сравнение расчетных и экспериментальных данных показывает, что после изготовления конденсаторной структуры в кристалле STO содержится ОЗ с поверхностной (на единицу площади электрода) плотностью 0.05 C/m2. Подчеркнем, что полученная оценка не включает в себя инжектированный ОЗ, поскольку использованы экспериментальные данные, полученные до первичной подачи напряжения.

Следует обратить внимание на то, что наклон толщинной зависимости удельной обратной емкости определяРис. 2. Расчетная (1) и экспериментальная (2) зависимоется полным избыточным ОЗ в STO, приходящимся на сти диэлектрического гистерезиса от толщины кристаллов единицу площади электрода, и не зависит от толщины при T = 4.2K.

кристалла.

Далее необходимо учесть, что максимальное значение концентрации заряженных акцепторов, по нашим оценкам, составляет NA 5 1021 m-3 [8], тогда избыточный ОЗ с поверхностной плотностью 0.05 C/mможет существовать лишь при толщине кристалла Lmin /|e|NA 70 m. Очевидно, что при толщине кристалла L Lmin распределение ОЗ не может измениться под действием внешнего напряжения смещения (мы предполагаем здесь, что напряженность внешнего поля недостаточна для перераспределения ОЗ вследствие инжекции электронов из катода), поскольку NA Ч максимально возможное значение концентрации заряженных акцепторов. Следовательно, при L Lmin ФположительныйФ гистерезис невозможен. Этот вывод хорошо соответствует экспериментальным данным [6]:

экстраполяция (штриховая линия) экспериментальной Рис. 3. Расчетные вольт-фарадные характеристики при различзависимости (темные точки) параметра диэлектрическоных распределениях объемного заряда в кристаллах титаната го гистерезиса C/C0 от толщины кристалла STO, пристронция при T = 4.2K. (z)(Cm-3): 1 Ч0, 2Ч 10, 3 Ч веденной на рис. 2, дает C/C0 = 0приL 70-100 m.

(max, закон Гаусса).

Физика твердого тела, 1998, том 40, № Избыточный объемный заряд в титанате стронция На рис. 3 (кривые 1Ц3) приведены вольт-фарадные тем, что при больших толщинах к конденсаторной струкхарактеристики, полученные численным решением урав- туре прикладывается достаточно высокое напряжение, нений, описывающих нелинейный конденсатор с ОЗ которое в силу неоднородности электрического поля (1 Ч при отсутствии избыточного ОЗ, 2 Ч для равно- около катода приводит к заметной инжекции электронов мерного распределения ОЗ с плотностью 0 = 10 С/m3, из катода в кристалл STO и таким образом снижает 3 Ч для распределения ОЗ по закону Гаусса с макси- влияние перераспределения ОЗ, т. е. снижает значения мальной плотностью max = 100 на одном из электро- параметра диэлектрического гистерезиса.

Таким образом, сопоставление экспериментальных дов [9]). Видно, что преимущественное расположение данных с расчетными позволяет с большой степенью ОЗ у одного из электродов приводит к возрастанию достоверности сделать следующие выводы.

удельной начальной емкости по сравнению со случаем 1) При изготовлении конденсаторной структуры однородного распределения ОЗ (при неизменной полной металЦSTOЦметалл в диэлектрике возникает избыточвеличине ОЗ). Это возрастание емкости, сохраняющееся ный ОЗ, плотность которого, по нашим оценкам, для испри выключении внешнего поля, и представляет собой следованных кристаллов STO составляет 0.05 C/m2.

ФположительныйФ гистерезис.

2) При изготовлении конденсаторной структуры на Для упрощения расчета примем, что в результате основе тонких (L 100 m) слоев STO весь объвоздействия внешнего поля избыточный ОЗ заполняем кристалла оказывается целиком заполненным ОЗ с ет акцепторы у анода до максимальной концентрации максимальной концентрацией заряженных акцепторов NA 5121 m-3 (в слое толщиной Lmin), в то время как в (NA 51021 m-3). В этом случае приложение внешнего остальной части кристалла избыточный ОЗ отсутствует.

напряжения к конденсаторной структуре не может приВ этом случае влияние ОЗ на емкость структуры будет вести к перераспределению ОЗ, так чтоФположительныйФ тем меньше, чем больше толщина L структуры. Очевидгистерезис с такой структуре должен отсутствовать.

но, что при L = Lmin толщинная зависимость удельной обратной емкости структуры должна практически совпаАвторы считают своим приятным долгом выразить дать с соответствующей зависимостью при отсутствии глубокую признательность О.Г. Вендику за полезные ОЗ, т. е. (S/C0) = 2.98 106L. Пусть такое совпадение дискуссии.

имеет место при L 1 mm.

Работа выполнена в рамках государственной програмТаким образом. угловой коэффициент толщинной мы ФВысокотемпературная сверхпроводимостьФ (прозависимости обратной удельной емкости (S/C) = L ект № 94051).

конденсаторной структуры, подвергшейся воздействию внешнего напряжения, изменяется от 3.75 106 при L = Lmin 70 mдо 2.98 106 при L 1 mm. Предполо- Список литературы жим, что угловой коэффициент (L) в интервале толщин [1] T. Uchihashi, T. Okusako, T. Tsujuguchi, Y. Sagawara, от 70 m до 1 mm изменяется линейно, тогда получаем M. Igarashi, R. Kaneko, S. Morita. Jpn. J. Appl. Phys. 33, Pt 1, = 3.81 106-0.828 106L.

9B 5573 (1994).

Диэлектрический гистерезис принято характеризовать [2] T. Fujii, K. Sakuta, T. Awaji, K. Matsui, T. Hirano, Y. Ogawa, параметром C/C0 = [C(0) - C0]/C0 [6]. Здесь T. Kobajashi. Jpn. J. Appl. Phys. 31, Pt 2, 5B, L612 (1992).

C0 Ч емкость до первичного приложения напряжения, [3] O.G. Bendik, L.T. Ter-Martirosyan, A.I. Dedyk, S.F. KarC(0) Ч емкость после приложения напряжения. В расmanenko, R.A. Chakalov. Ferroelectrics 144, 1Ц4, 33 (1993).

сматриваемом случае это выражение удобно представить [4] О.Г. Вендик, А.И. Дедык, Р.В. Дмитриева, А.Я. Зайончковв виде ский, Ю.В. Лихолетов, А.С. Рубан. ФТТ 26, 3, 684 (1984).

C C(0) S/C[5] К.Е. Борисовский, А.И. Дедык, Н.В. Плоткина, Л.Т. Тер-Мар= - 1 = - 1, (3) тиросян. СФХТ 5, 4, 762 (1992).

C0 C0 S/C(0) [6] А.И. Дедык, С.Ф. Карманенко, М.Н. Малышев, Л.Т. Тер-Марпричем в соответствии со сказанным выше тиросян. ФТТ 37, 11, 3470 (1995).

(S/C0) 3.75 106L и при 0.07 L 1mm [7] А.Л. Холкин, Ю.И. Сезонов, В.А. Трепаков, Ю.В. Лихолетов.

[S/C(0)] (3.81 106-0.828 106L)L. Подставляя эти ФТТ 29, 4, 1252 (1987).

толщинные зависимости в (3), находим толщинную [8] А.И. Дедык, Л.Т. Тер-Мартиросян. ЖТФ 64, 3, 51 (1994).

зависимость параметра диэлектрического гистерезиса [9] О.Г. Вендик, А.И. Дедык, А.Я. Зайончковский, Н.А. Смурова.

Изв. вузов. Физика, 3, 68 (1982).

C/C0. Рассчитанная таким образом зависимость изображена на рис. 2 слошной линией. Видно, что при L 0.6 mm совпадение расчетной и экспериментальной зависимостей весьма хорошее. Это обстоятельство является косвенным подтверждением сделанных выше предположений и оценок.

При L 0.6 mm экспериментальные значения параметра диэлектрического гистерезиса значительно меньше расчетных. Это расхождение, возможно, объясняется Физика твердого тела, 1998, том 40, №    Книги по разным темам