Книги по разным темам Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. 3 05;06;12 Индуцированные состояния сегнетоэлектрика с одинаковой диэлектрической проницаемостью й А.М. Прудан, А.Б. Козырев, А.В. Земцов Санкт-Петербургский государственный электротехнический университет ДЛЭТИУ, 197376 Санкт-Петербург, Россия e-mail: f@eltech.ru (Поступило в Редакцию 11 августа 2003 г.) Проведено исследование условий формирования электрическим полем состояний сегнетоэлектрика, которые соответствуют разным температурам параэлектрической области, но неразличимы по диэлектрической проницаемости. Получены данные о температурной зависимости напряженности управляющего поля, индуцирующего такие состояния, и о ширине интервала (min... max) реализуемых значений диэлектрической проницаемости. Проанализирован эффект пересечения (E, Ti )-характеристик сегнетоэлектрика, находящегося в параэлектрическом состоянии. Показано, что согласование управляющего поля с температурой обеспечивает постоянство заданного значения проницаемости (i) пленочных образцов титаната стронция и твердого раствора титанат бария-титанат стронция в широком (200... 320 K) температурном диапазоне при сохранении возможности более чем двукратного изменения ее величины (i) электрическим полем.

Введение температуры материала и характеристик поля управления, необходимого для реализации состояний сегнетоэлектрика, отличающихся температурой, но неразличиИспользование сегнетоэлектрических (СЭ) материамых по диэлектрической проницаемости.

ов в составе структуры металл-диэлектрик-металл позволяет реализовать устройства радиоэлектроники с электрически управляемыми характеристиками [1]. ТемИндуцированные состояния пературная зависимость диэлектрической проницаемосегнетоэлектрика сти (T ) и диэлектрическая нелинейность (E) сегнетоэлектриков неразрывно сосуществуют: (E, T ). СточДля описания диэлектрических свойств СЭ с фазоки зрения практических приложений чувствительность вым переходом второго рода используем формализм проницаемости ((T )) и соответственно характеристик Гинзбурга-Девоншира. В таком приближении обратная прибора к температуре является негативным фактором.

проницаемость ( = 1/0) сегнетоэлектрика в параОчевидный способ его устранения Ч это стабилизация электрическом состоянии является функцией двух незатемпературы СЭ элемента или устройства в целом.

висимых аргументов: поляризации (P) и температуВключение термостата в состав радиоэлектронной сиры (T ) стемы снижает в ряде случаев ее эксплуатационные (P, T ) =0(0, T ) +3P2, (1) характеристики. Для практических приложений необгде (0, T ) Ч обратная проницаемость при отсутствии ходимы менее затратные способы получения темпеуправляющего поля, зависящая от температуры; Ч ратуростабильных характеристик элементов на основе константа диэлектрической нелинейности первого посегнетоэлектрических материалов.

рядка ( = const(T)).

Известно, что при отсутствии внешнего электрическоИскусственно поддерживаемая зависимость P(T ) вида го воздействия каждому параэлектрическому состоянию сегнетоэлектрика соответствует индивидуальное значеP2(T ) =P2 - P2(T ), (2) 1 ние диэлектрической проницаемости (T ). Присутствие электрического поля может изменить эту ситуацию. Так, в которой P1 Ч постоянная и при выполнении условия неизменности поляризации -0.(Pi(T ) =const) сохраняется различимость всех состояP2(T ) = 30(0, T ) (3) ний по, а при неизменности напряженности управляющего поля (Ei(T ) =const) зависимость проницаемости Ч изменяющаяся с температурой составляющая поляот температуры ((Ei, T )) в области парафазы стано- ризации, обеспечивает и управление проницаемостью вится немонотонной. Возникают пары состояний с оди- i(P1) и компенсацию (di/dT = 0) ее температурных наковым значением проницаемости (Ei, Tk) =(Ei, Tl). изменений. Отметим, что зависимость (2), созданная Кроме того, возможен вариант электрического воздей- методом пошагового приращения поляризации при неизствия, который обеспечивает постоянство проницаемо- менной температуре ( PT ) и температуры при неизменсти (i(T ) =const) в широком температурном диапа- ной поляризации ( TP), соответствует условию примезоне [2]. В работе проанализирована задача согласования нимости соотношения (1). Инвариантная формулировка 88 А.М. Прудан, А.Б. Козырев, А.В. Земцов для электрического воздействия, которое индуцирует уравнений, связывающих напряженность электрического неразличимые по диэлектрической проницаемости со- поля (E) и обратную проницаемость ( = 1/0(E, T )) стояния, имеет вид с модулем вектора поляризации (P) сегнетоэлектрика, находящегося в параэлектрическом состоянии, 2 3 4 E2(T ) =E1 + 2E1 E2(T ) - E2(T ), (4) E =(0 + P2)P, (7) где = 0 + 3P2.

3 E1 =(270i )-0.5, (5) Система, составленная из уравнений (7), соответствуE2(T ) =2(2703(0, T ))-0.5 (6) ющих двум температурам T = Tk и T = Tl < Tk, имеет Ч компоненты напряженности электрического поля, положительное решение относительно проницаемости обеспечивающие соответственно и вариацию проницае(EC, Tl) =(EC, Tk) =C мости i(E1) и постоянство ее значения (i (T ) =const) в заданном интервале температур; 0 Ч диэлектрическая 1 4 1 1 = + + (8) постоянная.

C 3 2(0, Tl) (0, Tl)(0, Tk) 2(0, Tk) Таким образом, отсутствуют ограничения принципиального характера на возможность стабилизации прони- и напряженности поля (EC) цаемости СЭ в заданном интервале температур, а суще3 (0, Tk) (0, Tk) ствующие технические средства позволяют реализовать 27(0(0, Tk))3 EC = + 3 -4, необходимые для этого алгоритмы согласования (1), (4) C C (9) управляющего поля с температурой.

которые определяют положение точки пересечения Влияние ширины интервала температур (Tl... Tk) графиков (E, Tl) и (E, Tk). В качестве примена диапазон реализуемых значений проницаемости ра, иллюстрирующего обсуждаемую особенность, на (i = max... min) и на величину необходимых при этом напряженностей поля управления (Emin... Emax) занима- рис. 1 представлены расчетные зависимости (E, Ti) ет ключевое положение в обсуждаемом способе темпе- для титаната стронция (TC = 40 K, CK = 9 104 K, ратурной стабилизации диэлектрических свойств сегне- = 8.9 109 m5/C2F [3Ц5]).

Экспериментальные исследования плоскопараллельтоэлектрика. Поиск корреляции между i и T и между E и T заметно упрощается при использовании за- ных МДМ структур на основе объемных сегнетоэлеккономерности пересечения (E, Ti)-характеристик, соот- триков [4] и планарных конденсаторов на пленках ветствующих двум разным температурам (Tl < Tk). От- SrTiO3 (TC = 40 K, рис. 1) и пленках (Bax,Sr1-x)TiOметим, что опубликованные ранее [3,4] эксперименталь- (TC = 120 K, рис. 2), полученных методом ВЧ магнетронного распыления [6,7], обнаруживают попарное ные данные обнаруживали такую ((EC, Tl) =(ECTk)) особенность нелинейных свойств сегнетоэлектриков, ко- пересечение вольт-фарадных характеристик (C(U, Ti)).

Необходимо отметить, что междуэлектродное пространторая была не отмечена и не обоснована аналитически.

ство планарного конденсатора имеет неоднородное диэлектрическое заполнение, а зависимость его емкости Пересечение (E)-характеристик При отсутствии управляющего поля (E = 0) диэлектрическая проницаемость ((0, T)) сегнетоэлектрика с фазовым переходом второго рода монотонно убывает с ростом температуры, соответствующей параэлектрической области (T > TC). Воздействие электрического поля (Ei = const) вызывает ее уменьшение ((0, T ) >(Ei, T )) и сопровождается появлением в области T > TC максимума на зависимости (Ei, T ) [3Ц5].

В этом случае возникают пары состояний, которые не различаются по проницаемости. Присутствие на температурной зависимости ((Ei, T )) одинаковых значений (Ei, Tl) =(Ei, Tk) свидетельствует о том, что полевые характеристики (E, Tl) и (E, Tk), соответствующие температурам Tl и Tk > Tl должны пересекаться.

Рис. 1. Полевые зависимости диэлектрической проницаемости Такой вывод следует из феноменологической теотитаната стронция (сплошные кривые, расчет) и емкости пларии сегнетоэлектричества. Используем ряд Гинзбурнарного конденсатора на пленке SrTiO3 (экспериментальные га-Девоншира, ограниченный слагаемым с четвертой данные; значки) при двух температурах: 1 Ч T = 78, 2 Ч степенью поляризации. Стандартные процедуры диффе- 300 K. U/g Ч управляющее напряжение (U) на единицу ренцирования ряда приводят к системе алгебраических ширины зазора (g) между электродами конденсатора.

Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. Индуцированные состояния сегнетоэлектрика с одинаковой диэлектрической проницаемостью Другая координата Ч напряженность поля EC (9) увеличивается с ростом отношения Tl/Tk (рис. 3), принимая максимальное (EC)max значение при Tl/Tk = -1/(EC)max = 3 0(0, Tk). (10) Отметим также, что при воздействии слабого (Ei < (EC)max) управляющего поля производная (Ei, T ) /T имеет отрицательное значение. Переход в область сильных (Ei > (EC)max) полей сопровождается изменением знака этой производной. В этом случае в пределах каждой (E, Ti)-характеристики, соответствующей любой температуре из интервала Tl Tl... Tk, присутствует одинаковый диапазон (max... min) реализуемых значений диэлектрической проницаемости.

Рис. 2. Вольт-фарадные характеристики планарного конденАнализ показывает, что полевая зависимость (E, Tk), сатора на пленке (Ba0.3,Sr0.7)TiO3 (TC = 120 K) при разных соответствующая максимальной температуре T = Tk, температурах: 1 Ч T = 325, 2 Ч 305, 3 Ч 225, 4 Ч 200 K.

содержит полную информацию о границах диапазона Частота измерительного поля f = 1MHz.

(max и min) стабилизируемых значений проницаемости max = (0, Tk), min = (Emax, Tk), где Emax Чмаксимальная напряженность поля управления при температуре T = Tk. Для исключения произвольности выбора значения Emax отождествим ее с максимальной напряженностью поля (EC)max (10). Отметим, что величина (EC)max является физическим параметром сегнетоэлектрика, так как в ее определение входят только константы материала. Существенно и то, что воздействие поля с такой напряженностью вызывает двукратное изменение диэлек трической проницаемости ((0, Tk) =2 ((EC)max, Tk) ), достаточное для практических приложений.

Обсуждение результатов Экспериментальные данные о температурном повеРис. 3. Зависимость координат (c, Ec) точки пересечения дении напряженности управляющего поля, воздействие двух (-E) характеристик титаната стронция от отношения которого обеспечивает постоянство (i(T ) =const) дитемператур (Tl/Tk), которым они соответствуют.

электрической проницаемости SrTiO3, представлены на от диэлектрической проницаемости сегнетоэлектрика отличается от линейной функции [8]. По этой причине в точке пересечения двух вольт-фарадных характеристик (ВФХ) равенство проницаемостей СЭ строго не выполняется (EC, Tl)/(EC, Tk) =1 .

Для исследованных планарных структур поправочный параметр обладает свойством малости ( 1) и точка на ВФХ с координатами {CC, UC} соответствует (рис. 1) выполнению равенства (EC, Tl) =(EC, Tk).

Отношение температур Tl/Tk оказывает определяющее влияние на координаты этой точки (рис. 3).

Рис. 4. Температурное поведение напряженности управляИз соотношения (8) следует, что при Tl/Tk = 1 проющего поля в титанате стронция, при котором сохраняется ницаемость C имеет минимальное (C = 0.5(0, Tk)) неизменность значений диэлектрической проницаемости (i) значение. Увеличение различия между Tk и Tl сопровообъемного образца (сплошные кривые, расчет) и емкости (Ci ) ждается ростом проницаемости C, которая в предельпланарного конденсатора на пленке SrTiO3 (значки, экспеном случае (Tl = TC) принимает максимальное значение римент). 1 Ч Ci/C(0, 310), i /(0, 310) =1.00; 2 Ч 0.83;

C = 0.87(0, Tk). 3 Ч0.71; 4 Ч 0.62.

Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. 90 А.М. Прудан, А.Б. Козырев, А.В. Земцов Список литературы [1] Vendik O.G., Golman E.K., Kozyrev A.B. et al. // J.

Superconductivity. 1999. Vol. 12. N 2. P. 325Ц338.

[2] Прудан А.М. Автореферат. Многослойные структуры на эффекте сильного поля в сегнетоэлектрических пленках.

СПб., 2002. 32 с.

[3] Белокопытов Г.В., Бузин И.М., Иванов И.В. и др. // ФТТ.

1981. Т. 23. Вып. 1. С. 141Ц146.

[4] Dec J., Kleemann W., Westwanski B. // J. Phys. 1999. Vol. 11.

P. L379ЦL383.

[5] Worlock J.M., Fleury P.A. // Phys. Rev. Lett. 1967. Vol. 19.

N 20. P.1176Ц1181.

[6] Гольман Е.К., Логинов В.Е., Прудан А.М. и др. // Письма в ЖТФ. 1995. Т. 21. Вып. 21. С. 84Ц88.

Рис. 5. Температурное поведение напряженности управ- [7] Гольман Е.К., Гольдрин В.И., Логинов В.Е. и др. // Письма ляющего поля в твердом растворе титанат бария-титанат в ЖТФ. 1999. Т. 25. Вып. 14. С. 1Ц5.

стронция, при котором сохраняется неизменность значе- [8] Вендик О.Г., Зубко С.П., Никольский М.А. // ЖТФ. 1999.

ний диэлектрической проницаемости (i ) объемного образца Т. 69. Вып. 4. С. 1Ц9.

(сплошные кривые, расчет) и емкости (Ci ) планарного кон- [9] Dougherty K., Drab J., Brand M. et al. // Mat. Res. Soc. Symp.

денсатора на пленке (Ba0.3,Sr0.7)TiO3 (значки, эксперимент). Proc. 2002. Vol. 720. P. H2.3.1.

1 Ч Ci /C(0, 310), i /(0, 310) =1.00; 2 Ч 0.83; 3 Ч 0.71;

4 Ч0.55, 5 Ч 0.66; 6 Ч 0.50.

рис. 4. Даже при существенной удаленности значимого для практических приложений интервала температур (220... 320 K) относительно температуры Кюри (TC = 40 K) напряженности управляющего поля в несколько раз меньше критического (Ecr 200 V/ [9]) значения для сегнетоэлектрических пленок. Наблюдаемое на рис. 4 несовпадение результатов расчета и эксперимента, по-видимому, связано с неоднородностью диэлектрической проницаемости сегнетоэлектрической пленки планарного конденсатора.

Компонента напряженности поля E2(T ) (6), которая компенсирует температурную зависимость диэлектрической проницаемости, возрастает с ростом температуры:

E2 (T - TC)3/2. Уменьшение приведенной температуры (T -TC) за счет использования сегнетоэлектрического материала с большим значением параметра TC функции Кюри позволяет заметно снизить и компоненту E2 и результирующую напряженность (4) поля управления. Экспериментальные данные (рис. 5), полученные при исследовании планарных конденсаторов на пленке твердого раствора (Ba0.3,Sr0.7)TiO3 (TC = 120 K), подтверждают этот прогноз.

В заключение отметим, что присутствие в сегнетоэлектрике управляющего электрического поля, характеристики которого согласованно меняются с температурой, индуцирует состояния, отличающиеся температурой, но неразличимые по диэлектрической проницаемости. Такое воздействие обеспечивает температурную независимость значения (i) диэлектрической проницаемости сегнетоэлектрика и изменение ее величины электрическим полем в диапазоне от i = min до i = max, достаточном (max/min 2) для технических приложений.

   Книги по разным темам