Книги по разным темам Физика твердого тела, 1997, том 39, № 12 Упорядочение структуры гидрогенизированных пленок кремния под влиянием непрерывного лазерного облучения й Л.П. Авакянц, В.С. Горелик, И.А. Курова, А.В. Червяков Физический институт им. П.Н. Лебедева Российской академии наук, 117924 Москва, Россия (Поступила в Редакцию 26 июня 1997 г.) Исследован процесс кристаллизации аморфных гидрогенизированных пленок кремния при воздействии на них непрерывного излучения аргонового лазера. Анализ возникающей структуры проводился методом комбинационного рассеяния света. Плотность мощности излучения в процессе отжига составляла 1.5Ц4.5 kW/cm2 при экспозиции 1/125 s. Спектры комбинационного рассеяния регистрировались при плотности мощности, меньшей 0.1 kW/cm2. Показано, что порог плотности мощности возникновения кристаллитов составляет 3.0 kW/cm2. В рамках модели локализации фононов показано, что при плотности мощности 3 kW/cm2 размеры формирующихся в процессе лазерного отжига кристаллитов составляют 40.

Аморфные пленки гидрогенизированного кремния тры КРС исследовались в отожженной области плен(a-Si : H) уже нашли ряд важных практических примене- ки при плотности мощности возбуждающего излучения ний как материал для изготовления солнечных батарей, < 0.1kW/cm2, при которой не происходило заметного тонкопленочных транзисторов, а также в электрофото- изменения структуры исследуемых пленок.

графии. Дальнейшее расширение применений полупро- Спектры КРС регистрировались в геометрии Фна отводниковых структур на основе a-Si : H требует повы- ражениеФ с применением техники счета фотонов на шения их КПД и стабильности. Ожидается, что крем- двойном монохроматоре ДФС-12, сопряженном с ЭВМ.

ний с микрокристаллической структурой (mc-Si) должен Спектральная ширина щели составляла 2 cm-1. При обладать более высокой стабильностью по сравнению обработке спектров частота, ширина, пиковая интенс аморфным. Однако микрокристаллические структуры, сивность линии, а также уровень фона являлись подполучаемые, как и a-Si : H, непосредственно путем оса- гоночными параметрами, которые варьировались таким ждения из силана в высокочастотном тлеющем разряде, образом, чтобы достичь наилучшего согласия теории и не обладают приемлемыми характеристиками. В связи эксперимента. Ошибка при определении частоты линии с этим представляет интерес исследование процесса КРС mc-Si составляла 1 cm-1, линии КРС a-Si Ч 5 cm-1.

частичной кристаллизации пленок a-Si : H под действием На рис. 1 представлены полученные спектры КРС лазерного облучения.

отожженных пленок a-Si : H в зависимости от плотности Для структурных исследований кремниевых пленок мощности отжига. Видно, что при P 2kW/cm2 нав области фазового перехода аморфный (a-Si)Цкристал- блюдается лишь линия, соответствующая аморфной фазе лический кремний (c-Si) в настоящее время широко кремния, с частотой 472 cm-1 и шириной =75 cm-используется метод комбинационного рассеяния света (рис. 1, a). Для сравнения на том же рисунке штрихо(КРС), который дает возможность фиксировать нали- вой линией показана значительно более интенсивная и чие различных фаз кремния. Кроме того, этот метод узкая ( = 3.5cm-1) линия КРС монокристаллического чувствителен к изменению размера L микрокристаллов кремния (c-Si) на частоте 520.5 cm-1. При повышении при L < 30 nm [1]. Ранее методом КРС исследовались плотности мощности отжига, начиная с P = 3kW/cm2, процессы рекристаллизации при тепловом и лазерном вид спектра заметным образом изменяется: на частоте отжиге имплантированного кремния [2]. Изучались 508 cm-1 появляется слабый, асимметричный пик шитакже особенности структуры тонких пленок кремния в риной 20 cm-1, характерный для микрокристалзависимости от условий роста [3].

ического кремния (рис. 1, b). Дальнейшее увеличение В данной работе была поставлена задача исследования величины P сопровождается существенным ростом инметодом КРС процесса кристаллизации пленок a-Si : H тенсивности линии КРС mc-Si и ослаблением спектра при отжиге непрерывным аргоновым лазером. a-Si. При этом наблюдается также изменения в полоИзучаемые в данной работе пленки a-Si : H толщи- жении и форме этих линий. При P = 3.5kW/cm2 пик mc-Si возрастает по интенсивности, тогда как линия a-Si ной 1 m были получены на кварцевой подложке путем разложения смеси моносилана и аргона высокоча- ослабляется, сдвигается до частоты 480 cm-1 и сужается до =65 cm-1 (рис. 1, d). При P = 4.5kW/cm2 наблюстотным тлеющим разрядом при температуре подложки дается лишь одна интенсивная линия mc-Si с частотой T = 250C в режиме, обеспечивающем минимальное 513 cm-1 и шириной 11 cm-1 (рис. 1, e). Увеличение веколичество ненасыщенных связей. Образцы отжигались при воздействии излучения аргонового лазера с плот- личины P до 5 kW/cm2 приводило к разрушению образца.

ностью мощности излучения P = 1.5-4.5kW/cm2 с Наблюдаемые сужение и частотный сдвиг TO-полосы экспозицией 1/125 s на длине волны 488 nm. Спек- a-Si в спектре КРС при P 3.5kW/cm2, поУпорядочение структуры гидрогенизированных пленок кремния под влиянием непрерывного... Рис. 1. Спектры КРС пленок a-Si : H при различных значениях плотности мощности отжига. P, (kW/cm2): a Ч2, b Ч3, c Ч3.5, d Ч 4.5. Узкий пик на частоте 520.5 cm-1 соответствует линии КРС монокристалла c-Si (e). На вставке Ч рассчитанная по формуле (1) зависимость сдвига частоты линии КРС от размера микрокристалла L.

видимому свидетельствуют об упорядочении тетраэдри- исходит снятие запрета на участие в рассеянии фононов ческих углов связи в аморфном кремнии. Ранее [4] было с ненулевыми квазиимпульсами q. Вследствие этого интенсивность линии КРС mc-Si описывается следующим получено соотношение между шириной TO TO-пика a-Si (в cm-1) и величиной флуктуаций (в градусах) те- выражением:

траэдрического угла связи между ближайшими соседями:

TO = 15+6. На основании этого нами установлено, q2L2 d3q I() =L3 exp -, (1) что в результате отжига величина уменьшилась с 162 [ - (q)]2 +(0/2)10 при P = 2kW/cm2 до 8.3 при P = 3.5kW/cm2.

Появление в спектре КРС при P = 3kW/cm2 КРС-пика где q выражен в единицах /a, a Ч постоянная криmc-Si свидетельствует о начале процесса кристаллизасталлической решетки, (q) Ч дисперсионная кривая ции пленок a-Si : H. Таким образом, пороговая плотфонона, 0 Ч ширина LO-компоненты неограниченного ность мощности, необходимая для зарождения микрокримонокристалла.

сталлической фазы, в исследуемых пленках составляла Экспоненциальный множитель под интегралом соот3kW/cm2. Величина образующихся микрокристаллов ветствует гауссову закону изменения амплитуды фонона была оценена в рамках модели пространственной лока- внутри микрокристалла, который наилучшим образом лизации волновой функции фонона, предложенной Рих- описывает экспериментальные данные по КРС в микротером [1]. Согласно этой модели, в результате простран- кристаллах Si [5]. При расчетах мы считали зону Брилственной локализации фононов внутри кристаллита, про- люэна сферической и использовали следующие значения Физика твердого тела, 1997, том 39, № 2154 Л.П. Авакянц, В.С. Горелик, И.А. Курова, А.В. Червяков Рис. 2. Разложение спектра КРС пленки a-Si : H, отожженной при P = 3kW/cm2, на a-Si (a) и mc-Si (b) составляющие КРС.

Контур линии mc-Si рассчитан по формуле (1) при L = 40. c Ч линия КРС неограниченного монокристалла Si.

параметров: 0 = 3cm-1, (q) = A + B cos(q), где связей. При P = 3kW/cm2 в аморфной фазе зароA = 466 cm-1, B = 54.5cm-1. Согласно соотношению ждаются кристаллиты размером 40, включающие не(1), вследствие отрицательного наклона дисперсион- сколько десятков частиц кремния (постоянная решетной кривой линии КРС микрокристаллических образцов ки кристаллического кремния составляет 5.43 ). Дальдолжны испытывать уширение и сдвиг в сторону мень- нейшее увеличение P до 4.5 kW/cm2 сопровождается резким увеличением интенсивности линии КРС mc-Si, ших частот. На вставке к рис. 1 приведена рассчитанная что свидетельствует об увеличении числа частиц без по (1) зависимость сдвига линии КРС mc-Si от размера существенного изменения их размера. Для максимальмикрокристаллитов L. Эта зависимость использовалась ного значения P = 4.5kW/cm2, при котором еще не для оценки размеров микрокристаллитов, образующихся происходит разрушение образца, частота линии КРС при отжиге. Полученные таким образом значения L при mc-Si (513 cm-1) значительно отличается от частоты различных P приведены в таблице. На рис. 2 показаны КРС неограниченного образца c-Si (520.5 cm-1). Таким спектр КРС при P = 3.0kW/cm2 и рассчитанная по форобразом, значение среднего размера частиц в наших муле (1) кривая, соответствующая значению L = 40.

экспериментах не превышало L = 60.

Хорошее совпадение экспериментального и расчетного Изменение размеров микрокристаллов в небольших контуров линий КРС свидетельствует о допустимости пределах 40Ц60 (отсутствие mc-Si моды с частотами использования модели пространственной локализации фонона [1] для интерпретации наблюдаемых спектров КРС. Следует отметить, что полученное значение L Зависимость спектрального смещения линии КРС и размера близко к минимальному размеру (30 ), при котором кристаллитов L от плотности мощности отжига P еще возможно устойчивое состояние свободных микрокристаллитов Si [6].

Плотность Сдвиг Размер частиц На основании полученных данных (см. таблицу) о мощности отжига относительно c-Si характере изменений спектров КРС можно сделать слеP, kW/cm2, cm-1 L, дующие выводы об особенностях зарождения и роста 2.0 - микрокристаллитов при лазерном отжиге пленок a-Si : H.

3.0 12 При плотности мощности отжига до 3 kW/cm2 проис3.5 10 ходит упорядочение структуры пленок a-Si : H, связан4.0 8 ное с уменьшением разброса углов тетраэдрических 4.5 7 Физика твердого тела, 1997, том 39, № Упорядочение структуры гидрогенизированных пленок кремния под влиянием непрерывного... больше 513 cm-1) при изменении плотности мощности P от 3 до 4.5 kW/cm2 указывает на то, что зародышеобразование происходит в твердой фазе. В противном случае, как при жидкофазной эпитаксии, средний размер микрокристаллитов должен существенным образом зависеть от скорости остывания расплава и варьироваться в больших пределах. По-видимому, этот механизм кристаллизации имеет место при P > 4.5kW/cm2. В этом случае кристаллизация из расплава сопровождается значительными деформациями, что приводит к отслоению пленок в отожженной области и разрушению образцов.

Таким образом, в данной работе на основе анализа спектров КРС установлены условия формирования кристаллической фазы в пленках a-Si : H в зависимости от режимов лазерного отжига. Показано, что порог плотности мощности лазерного излучения, достаточного для зарождения кристаллов, составляет 3.0 kW/cm2. В рамках модели пространственной локализации фонона оценены размеры образующихся микрокристаллитов.

Установлено, что при отжиге формируется гетерофазная система, содержащая микрокристаллические включения, размер которых изменяется от 40 до 60 при изменении плотности мощности отжига от 3 до 4.5 kW/cm2.

Данная работа выполнена благодаря поддержке Международного научного фонда Дж. Сороса и Российского фонда фундаментальных исследований (гранты M89000, M89300 и № 9602-17890).

Список литературы [1] H. Richter, Z.P. Wang, L. Ley. Solid State Commun. 39, (1981).

[2] L.P. Avakyants, G.D. Ivlev, E.D. Obraztsova. Laser Interaction with Atoms, Solids, and Plasmas / Ed. R.M. More. Plenum Press, N. Y. (1994). P. 239Ц248.

[3] L.P. Avakyants, L.L. Gerasimov, V.S. Gorelik, N.M. Manja, E.D. Obraztsova, Yu.I. Plotnikov. J. Mol. Struc. (1992). V. 267, P. 177Ц184.

[4] W. Sinke, T. Warabisako, M. Miyao, T. Tokuyama, S. Roorda, F.M. Saris. J. Non-Cryst. Sol. 99, 308 (1988).

[5] I.H. Campbell, P.M. Fauchet. Solid State Commun. 58, (1986).

[6] S. Veprek, Z. Iqbal, F.A. Sarott. Phil. Mag. B45, 137 (1982).

Физика твердого тела, 1997, том 39, №    Книги по разным темам