Книги по разным темам Физика и техника полупроводников, 1997, том 31, № 12 Фотолюминесценция локализованных экситонов в когерентно-напряженных квантовых ямах ZnSЦZnSe/GaAs(001) й В.В. Тищенко, Н.В. Бондарь, М.С. Бродин, А.В. Коваленко Институт физики Национальной академии наук Украины, 252022 Киев, Украина Днепропетровский государственный университет, 320625 Днепропетровск, Украина (Получена 8 февраля 1996 г. Принята к печати 3 июня 1997 г.) Исследована низкотемпературная фотолюминесценция гетероструктур ZnSЦZnSe, выращенных в виде одиночных квантовых ям путем нетрадиционной технологии Ч фотостимулированной газофазной эпитаксии (photo-assisted vapor phase epitaxy-PAVPE). Показано, что негомогенность квантовых ям может быть объяснена в рамках модели, основывающейся на разоупорядочении гетерограниц между двумя полупроводниками.

Установлено, что край подвижности, отделяющий локализованные и нелокализованные состояния в системе экситонов, расположен на 6 мэВ ниже энергии основного состояния ФтяжелогоФ экситона в квантовой яме номинальной толщины Lz = 11.

1. Сверхрешетки и квантовые ямы (КЯ) на осно- 2. Исследовались одиночные КЯ ZnS (54 ) - ве полупроводников ZnS и ZnSe рассматриваются как ZnSe (11 ), выращенные на подложках GaAs (001) весьма перспективные структуры для создания лазеров, в кварцевом реакторе горизонтального типа.

излучающих в сине-зеленой области спектра, и различ- Конструкция реактора позволяет достигать ных устройств оптоэлектроники, включая бистабильные значительного температурного градиента в зоне элементы [1]. Активной областью таких структур слу- роста (25 град/см), который проводился при достаточно жат слои ZnSe, в которых локализуется электронно-ды- низких температурах в области 200C. В качестве рочный газ, ограниченный с двух сторон потенциальным источников сырья использовались только высокочистые барьером, созданным ZnS. порошки ZnS и ZnSe. Описание деталей роста Характеристики подобной структуры во многом опре- можно найти в работе [6]. Полученные структуры деляются свойствами гетерограницы, разделяющей два являются когерентно-напряженными ввиду того, химических различных материала КЯ. Наиболее про- что толщины соответствующих слоев меньше их стой и надежный способ оценки качества гетерогра- критических значений ( 100 ) появления дислокаций ницы Ч исследование экситонной фотолюминесценции рассогласования. Как следствие, малые Lz не вызывают (ФЛ), спектральная форма и ширина полос которой изменения деформации в плоскости слоя КЯ.

очень чувствительны к отклонениям гетерограниц от Во время эксперимента образцы помещались в гелипланарных [2]. Результаты многочисленных работ, евый криостат с регулируемой температурой T. Люопирающихся в основном на технологии молекулярно- минесценция возбуждалась непрерывным излучением лучевой эпитаксии (MBE) и газофазной эпитаксии из ме- HeЦCd-лазера, длина волны составляла 325 нм, мощталлорганических соединений (MOCVD), показали, что ность 10 мВ. ФЛ анализировалась спектрометром разупорядочение гетерограницы вызывает неоднородное ДФС-12, сопряженным с системой CAMAC и PC, и региуширение полос экситонной ФЛ [2Ц5]. В наиболее стрировалась фотоэлектронным умножителем ФЭУ-79 в качественных структурах амплитуда (Lz) возникающей режиме счета фотонов.

в результате разупорядочения флуктуации толщины КЯ 3. На рис. 1 показан спектр (a) ФЛ, интегральной (Lz) не превышает одного атомного монослоя. по поверхности образца (диаметр пятна возбуждения В предлагаемой работе анализируются спектры экси- d = 2 мм порядка линейных размеров образца), титонной ФЛ одиночных КЯ ZnSЦZnSe, выращенных отно- пичный для исследованных КЯ в области края их собсительно простым, сравнительно недорогим и достаточ- ственного поглощения. Экситонная природа наблюдано гибким методом фотостимулированной газофазной емого излучения подтверждается низкотемпературныэпитаксии (photo-assisted vapor phase epitaxy Ч PAVPE). ми измерениями отражения, спектральная зависимость Полученные результаты свидетельствуют об образова- которого приведена на рис. 1, e. Спектры смещены нии хвоста плотности локализованных состояний (ЛС), в область больших энергий относительно их положеэнергетическая протяженность которого определяется ния, известного для объемного ZnSe. Коротковолновое зависящим от Lz изменением энергии основного уровня смещение ( 188 мэВ) обусловлено действующими в экситона. Анализ поведения полос ФЛ, измеренных в одном направлении эффектами размерного квантования разных областях в плоскости КЯ, в зависимости от и упругой деформации сжатия, возникающей за счет плотности мощности возбуждения (Iexc) и температуры рассогласования решеточных параметров ZnSe/ZnS и (T ) позволил определить энергию Ec = 2.991 эВ, соот- GaAs. Деформационный вклад в наблюдаемый сдвиг ветствующую краю подвижности в системе ЛС. составляет не более 5% [7].

Фотолюминесценция локализованных экситонов в когерентно-напряженных квантовых ямах... низкоэнергетичного крыла. Подобное происходит и при изменении T. Впрочем, существуют участки поверхности, для которых Em = 2.991 эВ и остается постоянным при любых Iexc и T, взятых из исследованных интервалов.

В этом случае асимметрия полосы ФЛ практически не зависит от Iexc, а при увеличении T даже слегка восстанавливается за счет гашения низкоэнергетичного крыла.

Приведенные результаты непосредственно интерпретируются в рамках модели экситонов, локализованных в случайном потенциале, возникающем вследствие разупорядоченности на гетерогранице между слоями ZnS и ZnSe. Рассматриваемая в масштабе боровского радиуса экситона (aB) разупорядоченность и соответствующие ей флуктуации ширины КЯ неизбежно приводят к появлеРис. 1. Интегральная (a), локальная (bЦd) фотолюминесценнию двумерного потенциального рельефа и связанного с ция и отражение (e) КЯ ZnSЦZnSe при T = 4.5K. Спектры bЦd ним хвоста плотности ЛС, заполнение которого описыизмерены при различном положении пятна возбуждения на вается статистикой ФермиЦДирака [8]. Ее применимость поверхности образца. Iexc для bЦd в 400 раз больше, чем к экситонам, которые на достаточном друг от друга в случае a. Спектры смещены по оси интенсивности для удалении ведут себя подобно бозонам, отражает тот наглядности.

факт, что в силу внутренней структуры рассматриваемых квазичастиц каждая отдельно взятая яма возникшего рельефа может локализовать не более одного экситона в Положение доминирующей в спектре a на рис. случае, когда ее характерный пространственный размер полосы ФЛ (энергия максимума Em = 2.980 эВ из длины (Rs) сопоставим с aB.

волны 415.9 нм) изменяется незначительно от образца к В свете изложенного предствленные на рис. 2 данные образцу, а сама полоса асимметрична с явно выраженныотражают эффект увеличения (уменьшения) абсолютной ми ступеньками, неэквидистентность которых позволяет величины энергии химического потенциала вырожденотбросить гипотезу формирования ее крыльев за счет ной системы локализованных экситонов при увеличении переходов с участием фононов. Вместе с тем зависи(уменьшении) ее плотности. Ясно, что при достаточных мость Em от положения пятна возбуждения (диаметром Iexc уровень химического потенциала может достичь края d = 100 мкм) на поверхности образца (рис. 1, b, c, d) дает подвижности, что при дальнейшем росте возбуждения основание связать появление ступенек с отсутствием обусловит наполнение делокализованных состояний и, гомогенности исследованных КЯ.

как следствие, стабилизацию пика ФЛ вблизи Ec. ПричиНа рис. 2 и 3 показано изменение Em для различных на такой стабилизации кроется в переходе к статистике областей в плоскости КЯ в зависимости от Iexc и T.

с функцией распределения квазичастиц, не зависящей от Как правило, с ростом Iexc пик ФЛ смещается в область их плотности. Необходимый для этого уровень возбубольших энергий, стремясь к своему предельному по- ждения КЯ в отличие от объемных кристаллов вполне ложению при 2.991 эВ. При этом степень асимметрии достижим на практике, это обстоятельство обусловлено полосы увеличивается за счет роста протяженности ее двумерным характером рассматриваемой системы.

Рис. 2. Зависимость энергетического положения (Em) мак- Рис. 3. Зависимость энергетического положения (Em) максисимума фотолюминесценции от интенсивности возбуждения мума фотолюминесценции от температуры (T ). 1Ц3 соответ(Eexc). 1Ц3 соответствуют случаям bЦd на рис. 1. Точки Ч ствуют случаям bЦd на рис. 1. Точки Ч данные эксперимента, данные эксперимента, сплошные линии проведены через точки. сплошные линии проведены через точки.

3 Физика и техника полупроводников, 1997, том 31, № 1442 В.В. Тищенко, Н.В. Бондарь, М.С. Бродин, А.В. Коваленко Из рис. 2 мы определяем, что в нашем случае Ec соот- Список литературы ветствует энергии 2.991 эВ. Мы также констатируем, что [1] R.A. Reynolds. J. Vac. Sci. Technol. A,7, 269 (1989).

ширина полосы ФЛ (3540 мэВ на уровне 0.1) указывает [2] П.С. Копьев, И.Н. Уральцев, Д.Р. Яковлев, Ал.Л. Эфрос, на соответствие Lz одному атомному монослою.

А.В. Винокурова. ФТП, 22, 424 (1988).

Ключевым остается вопрос о соотношении Ec и уровня [3] H. Kalt, J. Collet, S.D. Baranovskii, Rosari Saleh, P. Thomas, свободного экситона. Для получения ответа необходимо Le Si Dang, J. Cibert. Phys. Rev. B, 45, 4253 (1992).

было бы сравнить ФЛ со спектром ее возбуждения и [4] T. Taguchi, Y. Kawakami, Y. Yamado. Physica B, 191, (или) данными по отражению. В отсутствие измерений (1993).

возбуждения ФЛ мы обращаем внимание на существова[5] Н.Н. Леденцов, С.В. Иванов, В.М. Максимов, И.В. Седова, ние в окрестности минимума кривой отражения слабого И.Г. Табатадзе, П.С. Копьев. ФТП, 29, 65 (1995).

пика ФЛ (2.997 эВ/413.5 ), отчетливо наблюдаемого [6] A.V. Kovalenko, V.V. Tishchenko. Japan. J. Appl. Phys., 34;

ишь в интегральном по поверхности образца спектре Suppl. 34-1, 209 (1995).

и обозначенного как Ehh на рис. 1, a. С точностью до [7] V.V. Tishchenko, Y. Partis, E. Anastassakis, N.V. Bondar. Sol.

энергии продольно-поперечного расщепления (1.5 мэВ St. Comm., 96, 793 (1995).

для ZnSe [9]) минимум отражения определяет частоту [8] I.A. Kash, M. Zachau, E.E. Mendez, J.M. Hong. Phys. Rev.

экситонного резонанса [10]. Поэтому мы полагаем, Lett., 66, 2247 (1991).

что пик Ehh появляется в результате излучения свобод- [9] S. Rudin, T.L. Reinecke. Phys. Rev. B, 42, 11218 (1990).

ных экситонов в областях КЯ, имеющих номинальную [10] E. Tossati, G. Harbeke. Nuovo. Cim. B, 22, 87 (1974).

величину Lz = 11 (возбуждение практически всей [11] B.M. Askinadze, E. Cohen, Azra Ron, L. Pfeiffer. Phys. Rev.

B, 47, 10613 (1993).

поверхности образца и достигаемые в результате малые [12] H. Stolz, D. Schwarze, W. von der Osten. Superllatt Microstr., плотности благоприятствуют наблюдению Ehh). Отсюда 6, 271 (1989).

следует, что в исследуемых образцах край подвижности расположен на 6 мэВ ниже энергии основного состояния Редактор Л.В. Шаронова hh экситона в КЯ с Lz = 11 (уровень lh экситона расположен на 200 мэВ выше по энергии [7]).

Photoluminescence of Localized Exitons Возникает вопрос о природе делокализованных состоin Coherently Strained яний, формирующих излучение в интервале между Ec и Ehh (в этом интервале, например, полностью располо- ZnSЦZnSe/GaAs(100) Quantum Wells жено высокоэнергетичное крыло спектра на рис. 1, d).

V.V.Tishchenko, N.V. Bondar, M.S. Brodyn, Работы последних лет показывают, что это Ч состояния A.V. Kovalenko экситонов в тех областях КЯ, для которых Rs < aB [11].

Внутри каждой такой области экситоны двигаются сво- Institute of Physics, Ukrainian Academy of Sciences, бодно и испытывают рассеяние лишь на ее границах [12].

252022 Kiev, Ukraine Исходя из этого, рис. 1, d соответствует областям поверхDnepropetrovsk State University, ности, для которых преимущественно Rs < aB.

320625 Dnepropetrovsk, Ukraine Таким образом, можно говорить о негомогенности наших КЯ как в смысле разупорядочения гетерогра

Abstract

Low temperature photoluminescence of ZnSЦZnSe ницы, так и в смысле неоднородности на поверхности single quantum wells (QW) grown by a non-conventional techфункции распределения Rs. Последнее обстоятельство, nology of photo-assisted vapor phase epitaxy has been studied. It по-видимому, обусловлено поперечной неоднородностью has been shown that inhomogeneity of QWs can be understood используемых в PAVPE потоков водорода, доставляющих in the frame of a model based on disordering interfaces. It was химические реагенты к подложке GaAs.

found that the mobility edge which separates localized states from В заключение отметим, что модель ЛС позволяет delocalized ones is 6 mev below the ground state of hh exitons in достаточно однозначно связать наблюдаемые нами темQW with a nominal width of 11.

пературные изменения ФЛ с активацией локализованных экситонов и переходом части из них в делокализованные состояния при T = 15 K. При этом резкая зависимость Em от T, наблюдаемая в столь малом температурном интервале, обусловлена экспоненциально быстрым изменением плотности ЛС вокруг уровня химического потенциала [8].

Авторы признательны профессору C. Klingshirn за плодотворную дискуссию. Внедрение технологии PAVPE стало возможным благодаря сотрудничеству с докотором P. Lilley в рамках NATO Linkage Project 971302.

Работа поддержана программой INTAS 94-324, а также Государственным фондом фундаментальных исследований Украины (проект 2.4/86).

   Книги по разным темам