Книги по разным темам Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. 6 Максвелл-вагнеровская релаксация упругих констант в слоистых полярных диэлектриках й А.В. Турик, Г.С. Радченко Ростовский государственный университет, 344007 Ростов-на-Дону, Россия E-mail: turik@phys.rsu.ru (Поступила в Редакцию 6 ноября 2002 г.) Исследованы эффективные комплексные упругие податливости композита в виде многослойной пьезоактивной среды, состоящей из последовательно соединенных слоев полярных диэлектриков. Впервые приведены точные решения, описывающие нормальную и обратную максвелл-вагнеровские релаксации упругих податливостей. Рассмотрены петли механического гистерезиса, соответствующие потерям и увеличению упругой энергии. Показано, что релаксация упругих констант имеет место только в пьезоактивных средах.

Междуслойная поляризация, сопровождающаяся ди- следовать МВ релаксацию эффективных упругих конэлектрической дисперсией и потерями в перемен- стант. Проведено сравнение полученных формул и реных электрических полях, называемыми максвелл- зультатов наших вычислений с моделью [4,5].

вагнеровской (МВ) релаксацией, возникает в неоднородных диэлектриках вследствие накопления свободных 1. Модель зарядов на поверхностях раздела компонентов. Всестороннее исследование этого механизма поляризации Рассматривается многослойный композит со связновыполнено в классических работах Максвелла и Вагнера стью типа типа 2-2 [5], состоящий из двух компонент (см., например, [1,2]). В течение длительного времени с номерами n = 1, 2 и объемными концентрациями 1 считалось, что все проблемы, связанные с МВ релаксаи 2. Предполагается, что слои композита имеют бесцией, полностью изучены и хорошо известны, и эта теконечную протяженность в направлениях OX1 и OX2 матика не привлекала внимание исследователей. И тольпрямоугольной системы координат (X1X2X3). Векторы ко в 1980Ц2000 годах в связи с резким увеличением нормали к поверхности раздела слоев параллельны OX3.

объема исследовательских работ и расширением рынка Оба компонента поляризованы вдоль OX3 и являются продаж тонких сегнетоэлектрических пленок, испольпоперечно изотропными в плоскости X1OX2. В дальнейзуемых в интегрированных запоминающих устройств, шем мы используем символы i, j, Ek и Dk для компомикропроцессорах, Дsmart cardsУ, актюаторах, сенсорах нентов деформаций, напряжений, электрического поля и т. п., интерес к МВ релаксации, и особенно к МВ и электрической индукции соответственно и матричные релаксации в пьезоактивных средах [3,4], возродился.

формы для всех упругих податливостей si j (при E = 0) Однако теоретические исследования в этой области и пьезоэлектрических коэффициентов dki.

только начинаются и основаны на использовании суЕсли однородное внешнее гармоническое напряжение щественных упрощений. Например, в пионерской ра 3 с частотой (усредненные по слоям композита боте [4] по МВ пьезоэлектрической релаксации в словеличины обозначаются звездочками) приложено паралистых сегнетоэлектрических гетероструктурах испольлельно полярной оси OX3 в отсутствие других комзована упрощенная модель [5], в которой не принипонент внешних электрических полей и механических маются во внимание механические граничные условия напряжений, то в обоих слоях индуцируются внутрени поперечный пьезоэлектрический отклик. Между тем (n) ние электрические поля E3 и механические напряжедля слоистых композитов со связностю типа 2-2 [5] (n) (n) ния 1 = 2. Соответствующие пьезоэлектрические можно получить хотя и громоздкие, но точные решения.

уравнения и граничные условия выглядят следующим В работе [6], где нами рассмотрена точная модель, образом:

главное внимание уделено пьезоэлектрической и диэлектрической релаксациям, в то время как формулы для (n) (n) (n) (n) (n) D(n) = 2d31 1 + d33 3 + 33 E3, упругих податливостей не приводились, а релаксация упругих констант была рассмотрена очень кратко. Неко(n) (n) (n) (n) (n) 1 = 2 = sE(n) + sE(n) 1 + sE(n)3 + d31 E3, 11 12 торые указания на возможность упругой МВ релаксации (n) (n) (n) (n) содержатся в работе [3]. Настоящая статья посвяще3 = 2sE(n)1 + sE(n)3 + d33 E3, 13 на изучению упругой МВ релаксации в двухслойной (1) (2) (1) (2) 3 = 3 = 3, D(1) = D(2), 1 = 1, (многослойной) пьезоактивной системе, состоящей из 3 (2) (1) (2) (1) последовательно соединенных слоев полярных диэлек1 = -(1/2)1, E3 = -(1/2)E3, (1) триков. Предложен теоретический подход и разработаны (n) компьютерные программы для исследования прямого где 33 = (n) - i(n)/ Ч комплексные диэлектрии обратного пьезоэффекта, позволившие получить и ис- ческие проницаемости механически свободного ( = 0) 1014 А.В. Турик, Г.С. Радченко (n) кристалла. Усредняя 3 из уравнений (1), получаем Частотные зависимости упругих податливостей sj i композита определяются дебаевскими формулами [2,4] (1) (2) 3 = 13 + 23 = s 3 = 1sE(1) + 2sE(2) 33 33 sj = s - is, i i j i j (1) (1) (2) (1) + 21 sE(1) - sE(2) 1 + 1 d33 - d33 E3. (2) 13 s s i j i j s = sj +, s =, (6) i j i i j 2 1 + 2 1 + (1) (1) Определяя 1 и E3 из уравнений (1) и подставляя где s = sj0 - sj, sj0 и sj Ч сила релаксаi j i i i i полученные величины в (2), получаем общую формулу ции, статическая (при 0) и высокочастотная (при для упругой податливости s ) упругие податливости композита соответствен но. Величина времени релаксации, определенная по s = 1sE(1) + 2sE(2) - sE(1) - sE(2) 33 33 33 13 положению максимумов мнимых частей упругих податливостей композита, имеет вид (2) (1) (1) (2) sE(1) - sE(2) 133 + 233 - d33 - d13 1(2) + 2(1) = 12 + 12 (1) (2) (2) (1) 1d31 + 2d33 - d33 - d (2) (1) 2 1d31 + 2d-. (7) (1) (2) (12 + 21) 1(sE(2) + sE(2))+2(sE(1) + sE(1)) 11 12 11 d33 - d33 1 s(2) + s(2) + 2 s(1) + s(1) 11 12 11 (2) (1) 2. Результаты и обсуждение - 2 sE(1) - sE(2) 1d31 + 2d31, (3) 13 В случае 1 распределение внутренних элекгде (1) (2) трических полей E3 и E3 определяется мнимыми частями комплексных диэлектрических проницаемостей, = 1 s(2) + s(2) + 2 s(1) + s(1) 11 12 11 т. е. (n)/. При этом для статических упругих податливостей получаются следующие выражения:

(2) (1) (2) (1) 133 + 233 - 2 1d31 + 2d31. (4) 212 s(1) - s(2) (n) s = 1s(1) + 2s(2) -, Аналогичная процедура усреднения 1 позволяет полу- 330 33 1 s(2) + s(2) + 2 s(1) + s(1) 11 12 11 чить общую формулу для упругой податливости s s = 1s(1) + 2s(2) 130 13 s = 1sE(1) + 2sE(2) - s(1) + s(1) - s(2) - s(2) 13 13 11 12 11 12 s(1) - s(2) s(1) + s(1) - s(2) - s(2) 13 13 11. (8) - 12(1) (2) (1) (1) (2) sE(1) - sE(2) 133 + 233 - d33 - d1 s(2) + s(2) + 2 s11 + s(1) 13 11 12 Из граничного условия D(1) = D(2) следует, что 3 12 (1) (2) (2) (1) (1) (2) 1d31 + 2d31 - d31 - dпри низких частотах, когда 0, E3 0 и E3 0, т. е. реализуется режим короткого замыкания. В этом (1) (2) d33 - d33 1 s(2) + s(2) + 2 s(1) + s(1) случае по формулам (8) рассчитываются величины упру11 12 11 гих податливостей композита sE. В случае (1) распределение внутренних электрических полей E(2) (1) - 2 sE(1) - sE(2) 1d31 + 2d31, (5) (2) 13 и E3 определяется действительными частями комплексных диэлектрических проницаемостей (n). При Члены, пропорциональные 12, появляются благодаря этом режим короткого замыкания нарушается, упругие (n) (n) учету внутренних механических напряжений 1 = 2 податливости слоев и композита изменяются и стре(n) и электрических полей E3, которые индуцируются мятся к величинам s(n)D и sD (но не становятся в обоих слоях внешним напряжением 3. Формулы равными им). Как видно из уравнений (3)-(5) и содля s и s могут быть получены с помощью описанной 11 12 ответствующих уравнений для s и s, действитель11 выше процедуры при приложении к композиту внешнего ные части s, s и -s уменьшаются (нормальная 33 11 гармонического напряжения 1.

релаксация) и только действительная часть -s уве(n) Комплексный характер 33 приводит к тому, что все личивается с ростом частоты (обратная релаксация).

диэлектрические проницаемости, пьезомодули и упругие Тип релаксации эффективных упругих податливостей податливости композита оказываются также комплекс- композита sj определяется величинами и знаками пьеi ными к частотно-зависимыми. зомодулей di j, вносящих вклад в величины si j и sj.

i Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. Максвелл-вагнеровская релаксация упругих констант в слоистых полярных диэлектриках Величины упругих податливостей sEj (10-12 Pa-1), пьезомоi нуть, что кривая s () полностью совпадает с кри дулей dki (pC N-1) и диэлектрических проницаемостей 33/вой s (), т. е. s () = s () при любых частотах, 12 11 сегнетокерамик системы ПКР при 25C [10] что видно из рис. 1 и 2. Это обусловлено равенством величин sE - sD = sE - sD =(d31)2/33 вследствие 11 11 12 Константы sE sE sE sE d31 d33 33/11 12 13 ПКР-7М 17.5 -6.7 -7.9 19.6 -350 760 ПКР-1 12.5 -4.4 -5.8 15.9 -95 220 П р и м е ч а н и е. ПКР Ч пьезоэлектрические керамики, изготовленные в Ростове-на-Дону.

Для всех упругих податливостей, кроме s, имеет место обход петли гистерезиса против часовой стрелки, что соответствует потерям энергии. Обратная релаксация s находится в соответствии с необычным соотношением -sD = -(sE - (d31)2/33 ) > -sE, которое выполня12 12 ется как для однодоменных, так и для полидоменных сегнетоэлектрических кристаллов с различными типами Рис. 1. Нормальная МВ релаксация эффективных упругих доменной структуры [7,8]. Необходимо подчеркнуть, что податливостей двухслойного композита, состоящего из керапетля гистерезиса s вопреки классическим представмик ПКР-7М и ПКР-1: 1 = 2 = 0.5, 1 = 10-13 -1 m-1, лениям (см., например, [4]) обходится по часовой стрел- 2 = 10-11 -1 m-1. 1 Ч s 33, 2 Ч s 33, 3 Ч s 11, 4 Ч s 11.

ке, что соответствует частичному приращению упругой энергии. Тем не менее, как будет показано далее, полные потери энергии всегда положительны. Знаки действительных и мнимых частей всех упругих податливостей, кроме s, совпадают. Таким образом, механизм упругой МВ релаксации заключается в перераспределении электрических полей с изменением частоты приложенного механического напряжения и напоминает эффект зажатия [7Ц9]. Упругая МВ релаксация имеет место только в пьезоактивных средах и отсутствует в композитах с неполярными компонентами.

Примеры упругой релаксации композита, состоящего из двух пьезокерамик (ПКР-7М в качестве первого слоя и ПКР-1 в качестве второго, см. [10] и таблицу), изготовРис. 2. Нормальная и обратная МВ релаксации эффекленных в Ростовском университете и имеющих сильно тивных упругих податливостей двухслойного композита, соразличающиеся свойства, представлены на рис. 1-3.

стоящего из керамик ПКР-7М и ПКР-1: 1 = 2 = 0.5, Хотя в [4] МВ релаксация упругих констант не рассмат1 = 10-13 -1 m-1, 2 = 10-11 -1 m-1. 1 Ч s, 2 Ч s, 13 ривалась, релаксацию упругой податливости s можно 3 Ч s, 4 Ч s.

12 рассмотреть и в рамках упрощенной модели [4,5]. Соответствующие формулы могут быть получены из (3)-(7), (n) если положить d31 = s(n) = 0. В результате такого упрощения не учитывается вклад в s внутренних ме(n) (n) ханических напряжений 1 = 2, и кривая s (), построенная на основании результатов модели [4], идет выше соответствующей кривой, рассчитанной по точной модели, предложенной в настоящей работе. Сравнение этих кривых показывает важность учета дополнитель(n) ных внутренних механических напряжений 1,2 [11], развивающихся при приложении к слоистому композиту внешнего механического напряжения 3.

Другой интересный и качественно новый по сравРис. 3. Концентрационная зависимость глубины МВ ренению с упрощенной моделью [4] результат заклюлаксации эффективных упругих податливостей двухслойночается в зависимости sj и времени релаксации i го композита, состоящего из керамик ПКР-7М и ПКР-1:

(n) от d31 и s(n), что наблюдается как при нормаль- 1 = 10-13, 2 = 10-11 -1m-1. 1 Ч s /s, 2 Ч s /s, i j 33 330 11 ной, так и при обратной релаксации. Следует почерк- 3 Ч s 13/s, 4 Ч s /s 120.

130 Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. 1016 А.В. Турик, Г.С. Радченко трансверсальной изотропии рассматриваемого композита (изотропия в плоскости, симметрия mm). Поэтому полные потери энергии 2 W = 1/2s 1 + 2 + s 1 11 = 1/2s (1 + 2 )2 0 (9) при одновременном приложении к композиту механиче ских напряжений 1 и 2 (двуосное напряжение) поло жительны, при любых знаках 1 и 2, несмотря на воз можность отрицательного вклада в потери s ()1 2, приводящего к частичному увеличению упругой энергии.

Мы уделили основное внимание случаю равных концентраций 1 = 2 = 0.5, когда наблюдается достаточно большая глубина дисперсии эффективных упругих констант s /sj0. При 1/2 0 или 1/2 глубина i j i дисперсии приближается к нулю. Следовательно, существует возможность управлять глубиной упругой МВ релаксации не только путем специального выбора физических констант компонентов, но и путем варьирования относительных объемных концентраций слоев (рис. 3).

Интересно подчеркнуть, что для рассматриваемого случая все величины s /sj0 имеют максимум при одной i j i и той же концентрации 2 = 0.27.

Таким образом, в пьезоактивном композите, состоящем из двух типов слоев с комплексными диэлектрическими проницаемостями, существует МВ релаксация всех эффективных упругих податливостей, которая для большинства из них является нормальной, но для некоторых упругих констант может быть обратной.

Список литературы [1] В. Браун. Диэлектрики. ИЛ, М. (1961). 328 с.

[2] А.Р. Хиппель. Диэлектрики и волны. ИЛ, М. (1960). 440 с.

[3] H. Ueda, E. Fukada, F.E. Karasz. J. Appl. Phys. 60, (1986).

[4] D. Damjanovic, M. Demartin Maeder, P. Duran Martin, C. Voisard, N. Setter. J. Appl. Phys. 90, 5708 (2001).

[5] R.E. Newnham, D.P. Skinner, L.E. Cross. Mat. Res. Bull. 13, 525 (1978).

[6] A.V. Turik, G.S. Radchenko. J. Phys. D: Appl. Phys. 35, (2002).

[7] А.В. Турик. ФТТ 12, 3, 892 (1970).

[8] A.V. Turik, E.I. Bondarenko. Ferroelectrics 7, 303 (1974).

[9] M.E. Drougard, D.R. Young. Phys. Rev. 94, 1561 (1954).

[10] А.Я. Данцигер, О.Н. Разумовская, Л.А. Резниченко, Л.Д. Гринева, Р.У. Девликанова, С.И. Дудкина, С.В. Гавриляченко, Н.В. Дергунова, А.Н. Клевцов. Высокоэффективные пьезокерамические материалы. Справочник. Крига, Ростов-на-Дону (1994). 32 с.

[11] A.V. Turik. Ferroelectrics 222, 33 (1999).

   Книги по разным темам