Книги по разным темам Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 5 Полосы излучения связанных экситонов в кристаллах ZnSe и смешивание плазмонов и фононов й В.С. Вавилов, А.А. Клюканов, К.Д. Сушкевич, М.В. Чукичев, А.З. Ававдех, Р.Р. Резванов Молдавский государственный университет, 2009 Кишинев, Молдавия Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, 119899 Москва, Россия E-mail: klukanov@cinf.usm.md (Поступила в Редакцию 18 сентября 2000 г.) Проведены исследования катодолюминесценции кристаллов ZnSe, отожженных в расплаве Bi при температуре 1200 K в течении 120 h. Найдено, что в образцах с различной концентрацией электронов проводимости s d расстояние между сателлитами фононной структуры в сериях связанных экситонов I1-nLO и I1 -nLO и относительная интенсивность сателлитов различны. Показано, что это различие обусловлено смешиванием фононов и плазмонов. Рассчитана форма спектра излучения связанных экситонов в кристаллах ZnSe в области 450-470 nm и получено удовлетворительное согласие с экспериментом.

В [1] было высказано предположение, что в области других образцах ZnSe с низкой концентрацией плазмы d линии излучения I1 -2LO ( = 456 nm) кристаллов электронов проводимости. В зависимости от соотношеs ZnSe, отожженных в расплаве Bi, наблюдается новая ния концентраций центров, ответственных за линию I1 и s d линия связанных экситонов I1, которая имеет бога- линию I1, наложение спектров может наблюдатся как в s d s тую LO-фононную и плазмонную структуру. Отличи- районе I1 и I1 -2LO ( = 456 nm), так и в районе I1-LO s d d тельной особенностью линии I1 (по сравнению с I1 ) и I1 -3LO ( = 461 nm). Несмотря на малость константы является большая величина констант взаимодействия с взаимодействия связанного экситона, ответственного за d LO-фононами и плазмонами, которые определяют интенлинию I1, с плазмой свободных электронов, взаимодейd сивность линий излучения. Данная работа посвящена ствие проявляется и для линии I1 Ч в уширении при дальнейшему исследованию формы спектра, относительконцентрации плазмы ne 1016 cm-3. Для сравнения ных интенсивностей и расстояний между сателлитами в укажем на спектры катодолюминесценции, представленs,d сериях линий связанных экситонов I1 -nLO.

ные на рис. 1 работы [1], из которых видно сужение d Люминесценция возбуждалась электронным пучком с бесплазмонных линий I1 -2LO при ne 1017 cm-3, коэнергией 40 keV при температуре образца 4.2 K. Длигда плазмонный сателлит отделяется от бесплазмонной тельность импульсов составляла 0.4 s при частоте слелинии.

дования 200 Hz. Излучение анализировалось с помощью В кристаллах с относительно высокой концентрацией монохроматора ДФС-12 в видимой области спектра. На плазмы (ne 1017 cm-3, p 10 meV) многоплазмонрис. 1 представлены экспериментальные результаты по s ная структура серии I1-nLO разрешается (кривая 2 на катодолюминесценции двух отожженных в расплаве Bi образцов ZnSe с различной концентрацией электронов d проводимости. На кривой 1 наблюдаются линии I1 -LO d ( = 451.0nm) и I1 -2LO ( = 456.2nm). Последняя s накладывается на широкую линию I1 с максимумом в районе = 456 nm. Два длинноволновых спутника s линии I1 представляют собой ее LO-фононные повтоs s рения I1-LO ( = 461 nm) и I1-2LO ( = 467 nm).

s Многоплазмонная структура линий I1-nLO не разрешается, так как в кристаллах с низкой концентрацией электронов (p LO) время жизни плазмонов недостаточно велико (p < 1) и плазмоны не являются элементарными возбуждениями кристалла. Тем не менее взаимодействие рекомбинирующих электрона и дырки с плазмой приводит к уширению линий серии s I1-nLO. Кривая 1 на рис. 1 недвусмысленно показывает, что в области длин волн 456 nm имеет место s d суперпозиция линий I1 и I1 -2LO. Это является прямым Рис. 1. Спектры катодолюминесценции кристаллов ZnSe при s подтверждением предположения о новой линии I1 и ее T = 4.2K. 1 Ч высокоомный образец, 2 Ч низкоомный сателлитах. Аналогичные спектры были получены и на образец.

Полосы излучения связанных экситонов в кристаллах ZnSe и смешивание плазмонов и фононов s рис. 1), а бесплазмонные линии I1-LO ( = 461.3nm) Таким образом, мы можем заключить, что наблюдаемое s и I1-2LO ( = 466.8nm) являются более узкими и ин- изменение энергии + от LO = 31 meV при низкой тенсивными по сравнению с плазмонными сателлитами концентрации до + = 32 meV при высокой конценвследствие сильной дисперсии и затухания плазмонов. трации обусловлено смешиванием плазмонов и фононов.

Таким образом, если рассматривать широкий интер- Отметим, что разброс в энергии продольных оптических фононов того же порядка величины можно встретить и в вал концентраций плазмы электронов проводимости других работах (см., например, [5]). Более существенно ne 1014-1018 cm-3, то на начальном этапе в области рост концентрации от ne 1016 до 1017 cm-3 сказывается низких концентраций (в смысле выполнения неравенства на относительной интенсивности сателлитов, которая p LO) при переходе от ne 1014 к 1016 cm-3 кулоопределяется средним числом N+ и N-, испущенных на новское вазимодействие связанных экситонов с плазмой s,d один фотон смешанных плазмон-фононов с частотами проявляется в уширении линий I1 -nLO. Для серии s d + и -. Как было отмечено в работе [1], сильное I1-nLO этот эффект более существен, чем для I1 -nLO взаимодействие с плазмонами и фононами характерно (кривая 1 на рис. 1). Однако с дальнейшим ростом кондля центров акцепторного или донорного типов, когда центраций до значений ne 1017-1018 cm-3 уширение s,d радиусы состояний электрона и дырки значительно отсменяется сужением линий I1 -nLO. Это происходит, личаются друг от друга. При этом N+ 1/a+, где когда энергия плазмона оказывается достаточно большой a+ Ч наименьший из радиусов (электрона или дырки).

и плазмонный сателлит отщепляется от бесплазмонной В соответствии с формулой (2) работы [1] находим линии.

s,d Анализ серий I1 -nLO показывает, что относительная LO p + N+ aLO LO 2 - TO 2 - интенсивность и расстояние мжеду сателлитами в раз=. (2) 2 2 2 NLO a+ + + - - LO - TO ных образцах различны. Расстояние изменяется от s до 32 meV, а относительная интенсивность линий I1-LO При ne 1016 cm-3 смешивание не происходит и s и I1-2LO составляет 1.2 : 1 (кривая 2 на рис. 1), 1 : N+ = NLO, а отношение aLO/a+ = 1, тогда как при (кривая 1 на рис. 1 [1] и 0.9 : 1 (кривая 2 на рис. 1) [1]).

ne = 1.7 1017 cm-3 находим: N+ = 1.3 NLOaLO/a+.

По нашему мнению, все эти результаты обусловлены Поскольку рассматриваемые концентрации далеки от смешиванием плазмонов и LO-фононов, благодаря чему предела, при котором происходит моттовский переход, происходит перенормировка частот элементарных возто aLO/a+ 1 и N+ = 1.3 NLO. Этот эффект побуждений кристалла и в зависимости от концентрации зволяет объяснить как положение, так и относительную плазмы изменяется среднее число испущенных (на один s интенсивность линий I1 -nLO на спектре, представленном фотон) продольных смешанных плазмон-фононов с чаs кривой 1 на рис. 1. Учитывая наложение серий I1-nLO стотами + и - [2Ц4]. Критическими здесь оказываd и I1 -nLO в области длин волн = 450-470 nm, спектр ются величины концентрации электронов проводимости спонтанного излучения кристаллов ZnSe можно предстаne 1016-1017 cm-3. Частоты смешанных плазмонвить в виде фононных элементарных возбуждений определяются вы ражением [2] d (NLO)n/n! I(x) =A (x + n)2 + n= 1 2 2 2 = LO + 2 LO + 2 - 42 TO.

p p p s 1(NLO)n/n! m + B e Im(z). (3) (1) (x + 1 + n + + bm)2 + n=0 m=В пределе низких концентраций плазмы, удовлетворяющих неравенству p LO (ne 1016 cm-3), Здесь x =( - 0)/LO, 0 Ч энергия, соответствуd частота + LO, а - p, тогда как при ющая положению линии I1 -LO (450.9 nm). Все частоты выполнении обратного неравенства p LO, т. е.

вычисляются в единицах LO, b = p/LO, = p/k0T, при высоких концентрациях ne 1018 cm-3 частота z = Np/sh (/2). NLO Ч среднее число фононов - TO = LO(/0)1/2, а + p. Здесь (Np Ч плазмонов), испущенных на один фотон, Im(z) Ч p =(4nee2/0m)1/2 = p(/0)1/2.

функции Бесселя от мнимого аргумента. Формула (3) e При ne 1016 cm-3 энергия плазмона составля- учитывает как стоксовы, так и антистоксовы сателлиты.

ет p = 2.9 meV и смешиванием плазмонов и LO- При Np 1 огибающая многоплазмонных спутников хафононов, согласно формуле (1), можно пренебречь.

рактеризуется гауссовой функцией, полуширина которой Однако при ne 1017 cm-3 смешивание необходимо определяется кулоновским взаимодействием с плазмой учесть. Действительно, с использованием формулы (1) свободных электронов.

и значений параметров кристалла ZnSe находим при В соответствии с формулой (3) для построения теконцентрации ne 1.7 1017 cm-3 и LO = 31 meV ве- оретического спектра излучения необходимо знать шиличины энергий плазмон-фононных мод: + = 32 meV, рины LO-фононных и плазмонных сателлитов и 1, s - = 11.6meV ( p = 12 meV). Обе частоты + а также положение линии I1, которое определяется и - с ростом концентрации плазмы увеличивается. параметром. Согласно полученным нами результатам, Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 778 В.С. Вавилов, А.А. Клюканов, К.Д. Сушкевич, М.В. Чукичев, А.З. Ававдех, Р.Р. Резванов не разрешена (a/1 < 1). Относительная величина d s интенсивности серии I1 -nLO и I1-nLO определяется константами A и B в формуле (3). Таким образом, как видно из рис. 2, при значениях параметров A = 16, B = 0.25, d s b = 0.05 ( p = 1.55 meV), NLO = 0.25, NLO = 1.4, Np = 3, 1 = 0.07 (при меньшем значении параметра многоплазмонная структура оказывается несглаженной), = 0.04, T = 4.2 K согласие с экспериментом оказывается удовлетворительным. Чувствительность спектров излучения и поглощения связанных экситонов к концентрации плазмы (нелинейность спектральных функций в зависимости от интенсивности облучения) может быть использована в устройствах оптической обработки информации.

Список литературы Рис. 2. Форма спектра излучения связанных экситонов в ZnSe.

Рассчитанный по формуле (3) спектр Ч непрерывная линия.

[1] В.С. Вавилов, А.А. Клюканов, К.Д. Сушкевич, М.В. Чукичев, Экспериментальные данные Ч точки.

А.З. Ававдех, Р.Р. Резванов. ФТТ 41, 7, 1176 (2000).

[2] Ф. Платцман, П. Вольф. Волны и взаимодействия в плазме твердого тела. Мир, М. (1975). 436 с. Гл. 5. з34.

s линия I1 смещена на 0.3 nm в коротковолновую область [3] В.С. Вавилов, А.А. Клюканов, Э.А. Сенокосов, Л.Э. Чибоd s s по отношению к линии I1 -2LO, а NLO для серии I1-nLO тару, М.В. Чукичев. ФТТ 33, 1, 63 (1991).

составляет величину порядка 2 при концентрациях плаз- [4] В.С. Вавилов, А.А. Клюканов, М.В. Чукичев, О.М. Шаповал, А.З. Ававдех, Р.Р. Резванов. ФТП 28, 12, 2113 (1994).

мы ne 1017 cm-3. Если использовать эти данные и при [5] Д.Д. Недеогло, А.В. Симашкевич. Электрические и люминизкой концентрации плазмы, то теоретические расчеты несцентные свойства селенида цинка. Штиинца, Кишинев оказываются в противоречии с экспериментом. Теоретиs s (1994).

ческая серия I1-nLO при NLO = 2 и = 0.06 оказывается сдвинутой в длинноволновую сторону относительно s экспериментальной, а интенсивность линии I1-2LO заs вышенной по отношению к интенсивности линии I1-LO.

Проблема состоит в том, что определить параметр непосредственно из эксперимента невозможно. Однако каким образом необходимо изменить этот параметр и s константу NLO при переходе к низким концентрациям легко понять, если учесть смешивание плазмонов и фононов. Действительно, с учетом смешивания вклад в энергию связи экситона от взаимодействия с продольными плазмон-фононами определяется формулой EB = N+ + + N- -. (4) Согласно проведенным оценкам, с ростом концентрации s энергия EB (4) увеличивается, а линия I1 смещается в длинноволновую сторону. Таким образом, параметр при низкой концентрации больше, чем при высокой. Подбор параметра производился по лучшему согласию теоретического и экспериментального спектров (кривая 1 на s рис. 1). Найдено, что линия I1 при концентрации плазмы ne 1016 cm-3 оказывается сдвинутой относительно s линии I1-2LO в коротковолновую сторону на величину = 0.15 ( = 4.6meV). Отметим, что учет дисперсии оптических фононов и разогрева плазмы оказались недостаточными для объяснения этого сдвига. Полуширины d линий I1 -nLO могут быть определены прямо по экспериментальным данным. Для многоплазмонных сателлитов полуширина 21 ограничена тем условием, что многоплазмонная структура в соответствии с экспериментом Физика твердого тела, 2001, том 43, вып.    Книги по разным темам