Миграция электронных возбуждений и формирование спектров люминесценции в пространственно-неоднородных полупроводниковых структурах a 3 b

Вид материала

Документы

Содержание Криволапчук владимир васильевич Общая характеристика работы Для случая n-GaAs Для связанных квантовых ям GaAs/AlGaAs Случай не связанных квантовых ям InGaN/GaN и кристаллов GaN, легированных редкоземельными элементами (RE) Содержание работы Вторая глава В третьей главе В четвертой главе Список публикаций по теме диссертации Другие публикации по теме диссертации

Подобный материал:

• Об особенностях спектров радикалорекомбинационной люминесценции ZnO и ZnS, 1011.67kb.
• Лекция оптические явления в двумерных системах и сверхрешетках, 111.1kb.
• А. А. Трофимука Приоритетное направление со ран геофизика, геодинамика Физические поля, 235kb.
• А. А. Трофимука Приоритетное направление со ран геофизика, геодинамика Физические поля, 268.89kb.
• Министерство образования и науки РФ московский энергетический институт (технический, 83.36kb.
• 1 История развития информатики, 44.2kb.
• Н. Н. Васерин, Н. К. Дадерко, Г. А. Прокофьев применение полупроводниковых индикаторов, 3867.88kb.
• Миграционная политика: зарубежный опыт на российской почве, 355.45kb.
• Хохолова В. А. Россия, г. Улан-Удэ Международная безопасность и миграция, 72.47kb.
• Реферат по дисциплине " Технологические процессы микроэлектроники " на тему: Технологические, 1398.5kb.

Объявление о защите


Криволапчук Владимир Васильевич

«Миграция электронных возбуждений и формирование спектров люминесценции в пространственно-неоднородных полупроводниковых структурах А³В⁵»

01.04.10

физико-математические науки

Д 002.205.02

Учреждение Российской Академии Наук Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН

194021 Санкт-Петербург, ул. Политехническая, д.26

E-mail: post@mail.ioffe.ru

Предполагаемая дата защиты: 18 февраля 2009 г.


РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК

ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ им. А.Ф. ИОФФЕ


На правах рукописи


КРИВОЛАПЧУК ВЛАДИМИР ВАСИЛЬЕВИЧ


МИГРАЦИЯ ЭЛЕКТРОННЫХ ВОЗБУЖДЕНИЙ И ФОРМИРОВАНИЕ СПЕКТРОВ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ В ПРОСТРАНСТВЕННО-НЕОДНОРОДНЫХ ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ СТРУКТУРАХ A³B⁵.


(специальность 01.04.10 – физика полупроводников).


Автореферат

диссертации на соискание ученой степени

доктора физико-математических наук.


Санкт-Петербург


Оппоненты:


Копьев Петр Сергеевич, доктор физ.-мат. наук, Член-Корреспондент РАН,

Директор Центра физики наногетероструктур ФТИ им. А.Ф. Иоффе.


Новиков Борис Владимирович, доктор физ.-мат. наук, профессор, Зав.отделом НИИ физики Санкт-Петербургского Государственного Университета.


Глинский Геннадий Федорович, доктор физ.-мат. наук, профессор кафедры микроэлектроники Санкт-Петербургского электротехнического Университета.


Оппонирующая организация Физический институт им.П.Н. Лебедева РАН, Отделение Физики твердого тела, Москва.


ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы исследования.

Различные аспекты спектров люминесценции и их связи с параметрами полупроводниковых структур А³В⁵ интенсивно исследуются более тридцати лет. Интерес к данной проблеме связан с необходимостью установления взаимосвязи между разнообразными процессами, определяющими поведение электронных возбуждений в полупроводниковых структурах и свойствами материала.

Свойства реальных полупроводниковых кристаллов наряду с типом кристаллической решетки определяются разнообразными отклонениями от идеальности. К таким отклонениям относятся различные дефекты кристаллической решетки, которые отождествляются с локальными неоднородностями среды. Эти неоднородности обуславливают поведение электронной подсистемы кристаллов, которая определяет большинство фундаментальных и прикладных свойств полупроводниковых материалов. К наиболее важным свойствам, безусловно, относятся процессы рекомбинации неравновесных носителей или, иными словами, процессы преобразования энергии возбуждения. Наиболее информативным методом изучения поведения электронной подсистемы является исследование спектров люминесценции вблизи края собственного поглощения кристаллов (БКФЛ) и, особенно экситонных спектров. Это обусловлено тем, что характеристики спектра экситонной люминесценции (наличие тех или иных линий, их форма, интенсивность, полуширина, время затухания) достаточно полно отражают динамику неравновесных носителей заряда в кристаллах и поэтому позволяют судить о влиянии на нее процессов с участием разнообразных дефектов в материале. При этом характеристики спектра люминесценции определяются способностью электронных возбуждений (в частности, неравновесных носителей) перемещаться по кристаллу и в результате дойти до центров как излучательной, так и безызлучательной рекомбинации.

С точки зрения влияния миграции возбуждения на формирование спектра излучения представляется важной эволюция спектров в экситонной области (свободные и связанные экситоны) в зависимости от внутренних (характеристики кристалла) и внешних (условия эксперимента) параметров. Поэтому фундаментальной проблемой является исследование влияния на формирование спектров излучения транспорта неравновесных носителей в полупроводниковых структурах. Это обусловлено тем, что перенос является промежуточным процессом между первичным актом возбуждения и всеми конечными процессами, в которых используется энергия электронов. Именно поэтому вопросы, связанные с проблемой миграции возбуждения и взаимосвязи с особенностями излучения имеют очень давнюю историю. При этом необходимо отметить следующие аспекты, связанные с проблемами переноса возбуждения в полупроводниковых структурах: среда является, как правило, пространственно неоднородной и, вследствие этого, необходимо установить детальное соответствие между переносом возбуждения и особенностями формирования спектров излучения (а значит, процессами рекомбинации) с одной стороны и структурными параметрами материала с другой.

Целью настоящей работы явилось выяснение корреляции между локализованными состояниями, неоднородно распределенными в пространстве, и особенностями спектра излучения в полупроводниковых эпитаксиальных структурах А³В⁵. При этом основное внимание уделялось исследованию влияния миграции электронных возбуждений на формирование спектра люминесценции. В диссертации исследовались эпитаксиальные слои GaAs, GaN и квантовые ямы GaAs/AlGaAs и GaN/InGaN, содержащие в латеральной плоскости следующие неоднородности: квантовые точки; островки с микронными и субмикронными размерами и комплексы с редкоземельными ионами (в основном на примере европия и эрбия ).

Научная новизна работы определяется тем, что в ней впервые получены следующие результаты:

Для случая n-GaAs

1. Исследована эволюция интеграла длительного послесвечения (B_MS) в эпитаксиальных слоях n-GaAs в зависимости от одноосного сжатия (P_d), температуры (T_b) и магнитного поля (B_f).

2. Обнаружен резонансный механизм обмена носителями между подсистемой свободных электронов и резервуаром метастабильных локализованных электронов.

3. Установлено, что энергетическое положение метастабильного уровня соответствует энергетическому диапазону разрешенной зоны и отстоит от края зоны на величину нескольких миллиэлектроновольт (meV).

4. Найдено, что параметры спектра в экситонной области - спектральное положение, полуширина линий излучения D⁰,x и D⁰,h и соотношение интенсивностей этих линий коррелируют с величиной интеграла послесвечения (B_MS), который отражает концентрацию метастабильных состояний в кристаллах n-GaAs.

Для связанных квантовых ям GaAs/AlGaAs:

5. Установлено, что в связанных квантовых ямах GaAs/AlGaAs в области определенных значений внешних электрических полей (V_dc) имеет место резкое изменение полуширины (FWHM) линии излучения пространственно-непрямого экситона и в процессе изменения наблюдается возникновение аномально больших низкочастотных флуктуаций интенсивности линии

6. Экспериментально определены границы резкого изменения ширины (FWHM) линии излучения пространственно-непрямого экситона в связанных квантовых ямах GaAs/AlGaAs при монотонном изменении величин внешнего электрического поля (V_dc) и интенсивности возбуждения (I_p).

7. На основании эволюции (не монотонного изменения) полуширины (FWHM) и возникновения аномально больших низкочастотных флуктуаций интенсивности линии излучения пространственно-непрямого экситона (при T<4.5K) построена фазовая энергетическая диаграмма состояния и определены условия существования коллективного состояния экситонов.

8. Обнаружено, что величине внешнего электрического поля (V_dc) и интенсивности возбуждения (I_p), отвечающим минимальному значению FWHM линии пространственно-непрямых экситонов появляется узкая диаграмма направленности излучения при резком одновременном увеличении линейной поляризации.

Случай не связанных квантовых ям InGaN/GaN и кристаллов GaN, легированных редкоземельными элементами (RE):

9. Установлено, что формирование спектра фото- и электролюминесценции в квантовых ямах (MQW) InGaN/GaN определяется коррелированным поведением встроенных электрических полей и долгоживущих локализованных состояний.

10. Исследован процесс обмена электронным возбуждением между различными неоднородностями в квантовых ямах на основе III-нитридов.

11. В структурах InGaN/GaN с разными величинами внешнего квантового выхода обнаружены различные функциональные зависимости анизотропии (линейной поляризации) излучения от мощности накачки.

12. Установлено, что зависимость величины линейной поляризации (P_lin) от мощности возбуждения (W_ex) обусловлена процессами переноса заряда между кластерами в латеральной плоскости.

13. Исследованы особенности спектра излучения квантовых ям InGaN/GaN, GaAs/AlGaAs при легировании редкоземельными ионами Eu и Er.

14. Экспериментально показано, что результат легирования РЗИ структур с квантовыми ямами, проявляющийся в спектрах люминесценции, существенно зависит от пространственно-энергетической упорядоченности слоев этих структур.

15. Обнаружено, что в зависимости от степени пространственно-энергетической упорядоченности слоев внедрение РЗИ приводит либо к переносу неравновесных носителей на атомные уровни РЗИ, либо к образованию изовалентных ловушек в барьере.

16. Показано, что в вюрцитных кристаллах GaN с n-типом проводимости результат легирования редкоземельными ионами (РЗИ) зависит от степени совершенства полупроводниковой матрицы (концентрации дефектов и величины N_D – N_A): в дефектном материале происходит трансформация состояний дефектов по величине радиуса локализации неравновесных носителей.

17. Обнаружен эффект сенсибилизации близ краевого излучения в вюрцитных кристаллах p-GaN при легировании Eu и Er и последующем легировании Zn.

Научная и практическая значимость работы.

Научная ценность работы состоит в том, что в ней на основании систематического изучения влияния транспорта электронных возбуждений на формирование спектров излучения установлена корреляция между процессами миграции электронных возбуждений, особенностями спектров излучения и параметрами пространственно-неоднородных полупроводниковых структур А³В⁵.

Новизна подхода обусловлена тем, что при решении поставленной проблемы использовались как присущие данному объекту (предварительно классифицированные) неоднородности, так и целенаправленно созданные в результате дополнительного легирования и приложения внешних полей (электрического, магнитного и деформационного). Кроме того, при системном анализе экспериментального материале в диссертации выделено два крайних случая: 1 – скорость захвата неравновесных носителей на центр ограничена скоростью энергетических потерь, то есть электроны быстрее достигают центра, чем захватываются на него; 2 – скорость захвата на центр ограничена, например, скоростью пространственной диффузии носителей к центрам захвата. Безусловно, что наличие каждого из этих случаев и соотношение между ними определяется многими факторами и, в том числе, условиями эксперимента. Применительно к полупроводниковым структурам А³В⁵ к первому случаю можно отнести совершенные эпитаксиальные слои n-GaAs (N_d – Na<10¹⁴сm^-3; плотность дислокаций <10⁴ см^-2) и квантовые ямы на основе GaAs/AlGaAs. Второму случаю отвечает GaN и квантовые ямы (MQW) на основе In_xGa_1-xN.

В работе детально исследовано влияние внешних и встроенных электрических полей на эволюцию спектров излучения в квантовых ямах GaAs/AlGaAs и InGaN/GaN, а также в GaAs и GaN, при наличии пространственных неоднородностей, которые образуют связывающий потенциал электронных возбуждений. В ходе исследований впервые наблюдалась корреляция между характеристиками спектра излучения связанных экситонов и концентрацией резонансных («глубоких») центров и наличием пространственной неоднородности эпитаксиальных слоев GaAs. На примере различных эпитаксиальных слоев GaN и квантовых ям InGaN/GaN, GaAs/AlGaAs впервые экспериментально определен коррелированный с электрическим полем вклад ловушек, порождаемых флуктуациями потенциала на гетерограницах, в процесс формирования спектра люминесценции. На основании исследования эволюции спектров люминесценции двойных квантовых ям GaAs/AlGaAs показано, что характеристики линии фотолюминесценции определяются коллективными свойствами пространственно-непрямых экситонов. В рамках работы впервые изучено влияние легирования редкоземельными элементами на спектры близ краевой фотолюминесценции III-нитридов и определена роль миграции электронного возбуждения в процессе формирования спектра излучения. Обнаружено, что при совместном легировании эпитаксиальных слоев GaN Eu и Zn наблюдается эффект сенсибилизации (увеличение на порядок интенсивности близ краевой фотолюминесценции). Определена корреляция между спектрами фотолюминесценции и структурными параметрами наноструктур на основе InGaN/GaN, легированных Eu. В менее совершенных структурах внедрение РЗИ приводит к образованию изовалентных ловушек в барьере, которые эффективно захватывает неравновесные носители, в результате чего интенсивность фотолюминесценции структуры возрастает на порядок. В достаточно совершенных структурах в процессе миграции возбуждения происходит перенос неравновесных носителей на атомные уровни ⁵D₂, ⁵D₁ иона Eu.

Практическая ценность диссертации состоит в том, что продемонстрирована эффективность использования фотолюминесценции для получения разнообразной информации, как о свойствах электронной подсистемы, так и о структурных особенностях конденсированной среды. В результате этих исследований определена корреляция между структурными параметрами неоднородных наноструктур и механизмами миграции возбуждения и захвата носителей, что позволит на основании новых знаний повысить эффективность различных устройств, созданных на основе наноструктур.

Апробация работы. Основные результаты исследований, вошедших в диссертацию, были доложены и обсуждены на 19 отечественных и 7 международных конференциях, симпозиумах, школах и семинарах: Труды 11-й Всесоюзной конференции по физике полупроводников, с.323, Кишинев сентябрь 1988; Тезисы доклада на 12-й Всесоюзной конференции по физике полупроводников Киев, 1990; Abs. 1^-th Int.Conf.on Epitaxial Growth, Hungary, Budapest, 1990; Тезисы докладов II^й Российской конференции по физике полупроводников, с. 98, 118, Зеленогорск 1996; Тезисы 3-й Всероссийской конференции по физике полупроводников, с.215, Москва 1997; Сборник трудов международного симпозиума Наноструктуры, с.189, С.-Пб, (2000); Сборник трудов международного симпозиума Наноструктуры, с.27, С.-Пб, (2001); Тезисы докладов VI^й Российской конференции по физике полупроводников, с. 60, 74, 464, 467, 472, С.-Пб 2003; Тезисы докладов 2-й Всероссийской конференции-Нитриды галлия, индия и алюминия, с.28, 29, 30, С.-Пб,2003; Тезисы докладов 2-й Всероссийской конференции-Нитриды галлия, индия и алюминия, с.29, С.-Пб,2003; Тезисы докладов 3-й Всероссийской конференции-Нитриды галлия, индия и алюминия, с.29, Москва, 56, 71, 82, 145, 2004; Тезисы докладов 4-й Всероссийской конференции-Нитриды галлия, индия и алюминия, с.72, 100, 101, С.-Пб,2005; Тезисы докладов 5-й Всероссийской конференции-Нитриды галлия, индия и алюминия, с.129, 131. 133, 149, С.-Пб,2007; Тезисы докладов на международной школе по физике полупроводников, с.27-32, С.-Пб, 2005; Тезисы докладов VIII^й Российской конференции по физике полупроводников, с. 232, 310, 318, Екатеринбург 2007. А также на семинарах в ФТИ им. А.Ф. Иоффе.

Публикации. По теме исследования опубликовано 27 печатных работ, список которых приведен в конце диссертации.

Структура и объем диссертации. Работа состоит из введения, четырех глав, перечня основных результатов и списка цитированной литературы. Первая глава посвящена экспериментальному исследованию процессов миграции возбуждения в нелегированных эпитаксиальных слоях n - GaAs и влиянию этих процессов на формирование спектров фотолюминесценции расположенных вблизи края собственного поглощения. Показано, что в n - GaAs существуют метастабильные состояния с малым радиусом локализации, которые играют заметную роль в формировании люминесценции в экситонной области спектра. Рассмотрены процессы обмена электронным возбуждением между подсистемами дефектов с разным радиусом локализации носителей и неоднородным распределением этих дефектов в пространстве. Экспериментально показано, что пространственные неоднородности, обусловленные взаимным распределением дефектов с разным радиусом локализации носителей, и перенос возбуждения между ними определяют формирование спектра люминесценции в эпитаксиальных слоях n - GaAs. Вторая глава посвящена исследованию формирования линий излучения экситонов в связанных (двойных) квантовых ямах GaAs/AlGaAs. Впервые экспериментально исследована эволюция спектра люминесценции, отвечающего пространственно-непрямым экситонам в двойных квантовых ямах. Эволюция спектров люминесценции исследовалась при различных внешних воздействиях: температура; электрическое и магнитное поле; интенсивность возбуждения и угол падения возбуждающего света. Показано, что в двойных квантовых ямах для описания процесса формирования спектра люминесценции необходимо привлекать существование пространственных неоднородностей в латеральной плоскости и механизмы, обусловленные коллективным поведением экситонов, локализованных в этих неоднородностях. В третьей главе приведены результаты исследований спектров фотолюминесценции как собственно кристаллов GaN, так и кристаллов GaN, легированных редкоземельными элементами (Eu, Er, Sm, Tm). При этом основное внимание уделялось формированию спектра излучения вблизи края собственного поглощения (БКФЛ) эпитаксиальных слоев GaN, легированных Eu и Er (GaN). Экспериментально исследовано влияние транспорта неравновесных носителей на форму линий излучения БКФЛ в кристаллах, легированных редкоземельными элементами. Использование время-разрешенной спектроскопии позволило обнаружить пространственное упорядочение локализованных состояний в эпитаксиальных слоях. Обнаружено, что введение дополнительной примеси Zn в GaN приводит к значительному (на порядок) увеличению интенсивности излучения – эффект сенсибилизации. Четвертая глава посвящена результатам исследований процессов формирования излучения в наборе несвязанных квантовых ям (MQW) III-нитридов: AlGaN/GaN; InGaN/GaN. Показано, что при анализе формы спектра излучения необходимо учитывать пространственно-непрямые переходы с участием уровней пространственного квантования в наноструктурах. Показано, что определяющий вклад в излучение квантовых ям вносят локализованные состояния разнообразной природы. Изучены процессы миграции возбуждения в наноструктурах InGaN/GaN. Показано, как на основании исследования поляризационных характеристик линии излучения MQW определены особенности заселения локализованных состояний в таких квантовых ямах. Описаны исследования время-разрешенных спектров фото- и электролюминесценции, на основании анализа которых сделан вывод о значительном влиянии встроенных электрических полей на формирование линий излучения в квантовых ямах InGaN/GaN. Определена корреляция между спектрами фотолюминесценции и структурными параметрами наноструктур на основе InGaN/GaN, легированных Eu. В менее совершенных структурах внедрение РЗИ приводит к образованию изовалентных ловушек в барьере, которые эффективно захватывают неравновесные носители, в результате чего интенсивность фотолюминесценции структуры возрастает на порядок. В достаточно совершенных структурах в процессе миграции возбуждения происходит перенос неравновесных носителей на атомные уровни ⁵D₂, ⁵D₁ иона Eu.

Общий объем диссертации 329 страницы, включая 231 страниц текста, 95 рисунков, а также список литературы из 169 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы, сформулирована цель работы, охарактеризована новизна полученных результатов и изложены основные защищаемые положения. Первая глава посвящена экспериментальному исследованию процессов миграции возбуждения в нелегированных эпитаксиальных слоях n - GaAs и влиянию этих процессов на формирование спектров фотолюминесценции расположенных вблизи края собственного поглощения. Эпитаксиальные слои n – GaAs представляют собой, с точки зрения структурных особенностей, достаточно совершенные кристаллы. Тем не менее, в них присутствуют пространственные неоднородности, обусловленные взаимным распределением дефектов с разным радиусом локализации носителей. Ниже будет показано, что существуют метастабильные состояния с малым радиусом локализации, которые играют заметную роль в формировании люминесценции в экситонной области спектра. Это обусловлено тем, что одним из факторов, влияющим на формирование функции энергетического распределения, являются процессы взаимодействия экситонов (носителей) с метастабильными состояниями. Поэтому рассмотрим влияние метастабильных состояний на спектр близкраевой стационарной фотолюминесценции в кристаллах GaAs n-типа. В диссертации на основании исследования затухания фотолюминесценции (ФЛ) вблизи края собственного поглощения показано, что в n-GaAs существуют локализованные метастабильные состояния (E^h_ms), которые эффективно захватывают неосновные носители - дырки. Наблюдаемое аномально длительное затухание (>10^-6 с) ФЛ на линиях D⁰,h и D⁰,x обусловлено временем безактивационного выброса дырок из метастабильных состояний в валентную зону, после чего происходит связывание этих дырок с электронами мелких доноров и в результате осуществляется формирование линий D⁰,h и D⁰,x в задержанных спектрах ФЛ. Проведенные эксперименты показывают, что медленное затухание интенсивности ФЛ наблюдается только в образцах n-типа, в которых при низких температурах (T<10K) всегда присутствуют электроны на мелких донорах (состояние D⁰). А поскольку для формирования линии излучения D⁰,h, кроме электрона на доноре требуется дырка в валентной зоне, то отсюда следует, что метастабильные центры должны задерживать дырки. Основными характеристиками затухания излучения являются время спада интенсивности - τ и величина интеграла под кривой затухания –рис.1а. Время спада определяется процессами высвобождения дырок из метастабильных состояний, а величина интеграла пропорциональна количеству метастабильных центров и зависит от механизмов их заселения, особенности которых рассмотрены ниже. Высвободившиеся в результате распада метастабильных центров носители рекомбинируют излучательно, формируя спектральные линии экситонной ФЛ в задержанных спектрах. Следует отметить, что заметные изменения заселенности при изменении внешних условий никак не коррелируют со временем высвобождения, которое для данного кристалла является величиной постоянной. Заселенность центров, достигаемая в стационарном состоянии, определяется эффективностью механизмов захвата носителей на эти центры и интенсивностью возбуждения (темпом генерации). Суммарное количество захваченных на метастабильные центры дырок после окончания импульса возбуждения пропорционально концентрации этих центров - N_MS. Разница концентраций метастабильных центров в образцах проявляется в различной интенсивности послесвечения, наблюдаемого после окончания импульса возбуждения. Кривые затухания интенсивности ФЛ для разных образцов приведенные на рис.1b свидетельствуют о различной концентрации в них метастабильных центров. Экспериментально количество захваченных дырок может быть оценено из светосуммы излученной образцом после окончания импульса возбуждения. Эта светосумма может быть определена как площадь под кривой затухания фотолюминесценции и равна интегралу B_MS=