Миграция электронных возбуждений и формирование спектров люминесценции в пространственно-неоднородных полупроводниковых структурах a 3 b

Вид материала

Документы

Содержание Вторая глава

Подобный материал:

• Об особенностях спектров радикалорекомбинационной люминесценции ZnO и ZnS, 1011.67kb.
• Лекция оптические явления в двумерных системах и сверхрешетках, 111.1kb.
• А. А. Трофимука Приоритетное направление со ран геофизика, геодинамика Физические поля, 235kb.
• А. А. Трофимука Приоритетное направление со ран геофизика, геодинамика Физические поля, 268.89kb.
• Министерство образования и науки РФ московский энергетический институт (технический, 83.36kb.
• 1 История развития информатики, 44.2kb.
• Н. Н. Васерин, Н. К. Дадерко, Г. А. Прокофьев применение полупроводниковых индикаторов, 3867.88kb.
• Миграционная политика: зарубежный опыт на российской почве, 355.45kb.
• Хохолова В. А. Россия, г. Улан-Удэ Международная безопасность и миграция, 72.47kb.
• Реферат по дисциплине " Технологические процессы микроэлектроники " на тему: Технологические, 1398.5kb.

.

Исследование зависимости длительного послесвечения от интенсивности I_ex осуществлялось в диапазоне 1 – 100 Вт/см² при длительности импульса возбуждения τ_ex =0.5 мкс. В результате определения B_MS затухания линии излучения D⁰,h при различных интенсивностях оптического возбуждения получена зависимость величины B_MS(I_ex). Был произведен модельный численный расчет зависимости B_MS(g) на основе кинетических уравнений с подгонкой параметров по экспериментальным точкам. Из расчета следует, что зависимость B_MS=F(I_ex) достаточно хорошо соответствует экспериментальным данным только в случае предположении захвата двух частиц. С целью выяснения особенностей заселения метастабильных состояний и процессов переноса возбуждения между различными подсистемами локализованных состояний было исследовано поведение величины B_MS в зависимости от температуры (T_b), одноосного давления (P_d) и магнитного поля (B_f). Анализ зависимости величины B_MS от T_b, P_d и B_f (рис.2,3,4 – соответственно), основанный на результатах работ [1-3], показал, что заселение метастабильного состояния осуществляется в результате резонансного туннелирования свободных носителей в дискретное состояние локализованного центра. Кроме того, анализ приведенных выше экспериментальных данных зависимости величины B_MS от P_d, B_f и T_b, позволяет также, в первом приближении, оценить границы энергии, в пределах которых находится уровень захвата E_MS метастабильного центра.

Таким образом, совокупность экспериментальных данных, отражающих эволюцию величины B_MS при увеличении P_d, T_b и B_f позволяет предположить существование уровня захвата в разрешенной зоне, который отстоит от края зоны на величину нескольких миллиэлектроновольт (meV) и сделать вывод о резонансном механизме обмена носителями между подсистемой свободных электронов и резервуаром метастабильных локализованных электронов.

Экспериментальные результаты были получены при исследовании кинетики затухания фотолюминесценции вблизи края собственного поглощения (БКФЛ) на линии, отвечающей рекомбинации электрона на мелком доноре с дыркой в валентной зоне (D⁰,h) и экситона, связанного на мелком нейтральном доноре (D⁰,x). При этом проведенные эксперименты показывают, что медленное затухание интенсивности ФЛ наблюдается только в образцах n-типа, в которых при низких температурах (T<10K) всегда присутствуют электроны на мелких донорах (состояние D⁰). А поскольку для формирования линии излучения D⁰,h, кроме электрона на доноре требуется дырка в валентной зоне, то отсюда следует, что метастабильные центры должны задерживать дырки. Однако в задержанных спектрах также присутствует линия экситона, связанного на мелком доноре - D⁰,x и линия свободного экситона. Это означает, что присутствие в n-GaAs метастабильных состояний проявляется и в кинетике затухания излучения экситонов связанных на нейтральных донорах (D⁰,x). При увеличении степени компенсации мелкими акцепторами вследствие появления дополнительного канала перехода электронов с нейтральных доноров на мелкий акцептор (D⁺ +e,A → D⁺,A⁰), возрастает количество заряженных доноров (D⁺) и в спектре появляется линия экситона, связанного на нейтральном акцепторе (A⁰,x) - 1.512 eV. Кроме того, критерием увеличения концентрации мелких акцепторов в n-GaAs является возрастание интенсивности полосы донорно-акцепторной рекомбинации (ДАП). При этом следует отметить, что по мере увеличения степени компенсации мелкими акцепторами величина интеграла B_MS уменьшается.

При слабой средней мощности импульсного возбуждения спектр фотолюминесценции в момент импульса возбуждения (t=t₀) идентичен стационарному спектру при такой же мощности (W₀) непрерывного возбуждения. В этом случае в спектре фотолюминесценции в области связанных экситонов самой интенсивной является линия D⁰,x. Для выяснения корреляции между метастабильными центрами и видом стационарных спектров исследовались образцы n-GaAs двух типов, различающихся степенью компенсации мелкими акцепторами. В образцах первого типа в спектрах отсутствовала линия A⁰,x (малый уровень компенсации) и самой интенсивной линией спектра являлась линия D⁰,x. Ситуация изменяется в задержанных (время-разрешенных) спектрах, измеренных с различной временной задержкой Δt_d после импульса возбуждения. В этом случае отношение интенсивностей линий D⁰,x и D⁰,h η=I(D⁰,x)/I(D⁰,h) зависит от величины времени задержки (t_d): по мере увеличения t_d величина η уменьшается (относительная интенсивность в спектре линии D⁰,h увеличивается). В отсутствие возбуждения (задержанные спектры) по мере опустошения дырочных ловушек уменьшается число долгоживущих электронов и вследствие этого уменьшается величина η=I(D⁰,x)/I(D⁰,h).

В образцах второго типа (с более высокой степенью компенсации) интенсивность линии A⁰,x соизмерима с интенсивностью линий D⁰,x и D⁰,h. Поскольку наличие мелких акцепторов изменяет соотношение количества дырок, захваченных на мелкие и метастабильные состояния в пользу мелких, то в образцах второго типа величина B_MS мала или, другими словами, мала интенсивность люминесценции в долговременном хвосте затухания (задержанные спектры практически не регистрируются).

Таким образом, образцы первого и второго типов, отличающиеся степенью компенсации мелкими акцепторами, существенно различаются характером долговременного затухания фотолюминесценции в экситонной области. В образцах первого типа интенсивность линии D⁰,x всегда достаточно велика (η>1), а при уменьшении интенсивности возбуждения величина η стремится к величине характерной для задержанных спектров. В спектрах образцов второго типа интенсивность линии D⁰,x мала и, кроме того, присутствует линия A⁰,x, свидетельствующая о заметной компенсации. В случае достаточно большой степени компенсации это приводит к уменьшению концентрации нейтральных доноров – D⁰ и, соответственно D⁰,x. Этим и объясняется вариация величины η в различных образцах при одинаковом уровне возбуждения. Таким образом, отношение интенсивностей линий люминесценции D⁰,x и D⁰,h (η=I(D⁰,x)/I(D⁰,h)) в образцах n-GaAs определяется наличием метастабильных состояний и коррелирует с величиной N_MS и степенью компенсации – η.

Далее рассмотрим образцы только первого типа, в которых линия (D⁰,x) является самой интенсивной для всех исследованных образцов. Заметное различие спектров исследованных образцов заключается в отличающихся (на порядок) значениях интенсивности, в спектральном положении линии D⁰,x и в ее величине полуширины (FWHM=0.15-0.30 meV). Для понимания взаимосвязи между подсистемами мелких и глубоких уровней рассмотрим, каким образом спектр излучения связанных и свободных экситонов (поляритонов) в кристалле зависит от наличия дефектов. В исследованных образцах полуширина линии D⁰,x изменялась от 0.12 до 0.31 meV. Известно, что такой разброс полуширины линии излучения D⁰,x обусловлен неоднородным уширением. Неоднородное уширение возникает вследствие того, что длины волн излучения экситонов, связанных на разных донорах D⁰ несколько различны. Причиной этого различия является дисперсия энергии термоактивации мелких доноров - E_DT (и, следовательно, связанных на них экситонов). В свою очередь, причина дисперсии E_DT кроется в различных значениях локального потенциала - V_loc в местах расположения донорных примесей. Следовательно, из анализа совокупности экспериментальных данных следует, что доминирующее влияние на дисперсию E_DT оказывают не центры безызлучательной гибели и мелкие акцепторы, а подсистема дефектов иной природы, порождающих состояния с малым радиусом локализации носителей (глубокие уровни).

Ключом к пониманию причины возникновения дисперсии E_DT (уширение линии D⁰x) является различие в спектральном положении этой линии и кинетике затухания её излучения в разных образцах. Оказалось, что существует заметная корреляция между величиной FWHM, спектральным положением линии D⁰,x и величиной интеграла B_MS (рис.5). Поскольку неоднородная полуширина обусловлена дисперсией E_DT мелких доноров, а интеграл B_MS отражает количество глубоких метастабильных состояний, то эта корреляция указывает на существование пространственно-энергетической корреляции между подсистемами мелких и глубоких уровней. Существующий разброс (в диапазоне 1.5143-1.5158 eV) энергетического положения максимума излучения линии D⁰,x, спектральное положение которой изменяется от образца к образцу, обусловлено существованием в каждом конкретном образце напряжений разной величины. Т.о., из полученных данных следует, что существует корреляция между спектральными характеристиками (положением, полушириной) линии излучения экситона, связанного на мелком доноре D⁰,x и величиной интеграла B_MS, отражающим количество метастабильных центров (рис5).

Как отмечалось выше, в кинетике затухания и спектрах стационарной фотолюминесценции проявляется корреляция между подсистемами примесей с разным радиусом локализации носителей, т.е. между мелкими донорами и глубокими, которые являются метастабильными. Причем из анализа закона медленного затухания (наличия эффекта «обеднения») линий D⁰,x и D⁰,h следует, что взаимное пространственное распределение дефектов с разным радиусом локализации носителей является неоднородным. Поскольку долговременная кинетика, отражающая метастабильные состояния наблюдается в эпитаксиальных слоях полученных разными способами, то становится ясным, что эти центры можно отнести к собственным точечным дефектам материала. Собственным дефектом в том смысле, что вероятность нахождения их в материале очень высока и, при этом, распределение их в пространстве, вообще говоря, неоднородно. В стационарных спектрах ФЛ пространственная неоднородность проявляется в зависимости спектров от интенсивности возбуждения. Действительно, поскольку концентрация избыточных электронов связана с заселенностью метастабильных состояний, постольку величина η зависит от интенсивности возбуждения. Существование двух типов кривых η(I_ex) для образцов первого и второго типов обусловлено разной концентрацией электронов в зоне проводимости. Образцы первого типа характеризуются тем, что в них при формировании излучения большую роль играют метастабильные состояния, обеспечивающие медленную (τ=10^-6 с) поставку носителей, участвующих в распаде состояний D⁰,x и D⁰,h и поэтому при заданном темпе генерации электронно-дырочных пар реализуется насыщение каналов рекомбинации. Для подтверждения этого положения исследовались образцы n – GaAs с различными величинами полного времени жизни электронных возбуждений. При этом необходимо заметить, что все образцы, как с большим, так и малым временем жизни по величине FWHM линии D⁰,x можно разделить на две группы: 1-образцы со значением FWHM < kT (0.15 – 0.18) meV; 2- образцы со значением FWHM > kT (0.2 - 0.24) meV. При увеличении I_ex полуширина и форма линии D⁰,x в образцах первой группы (с малой величиной FWHM) практически не изменяется. В образцах второй группы форма линии D⁰,x изменяется драматически, FWHM линии значительно увеличивается и появляется провал интенсивности линии излучения (форма линии излучения D⁰,x при этом не претерпевала никаких изменений).

Глубина провала увеличивается по мере увеличения I_ex и спектрально совпадает с положением максимума излучения при минимальной интенсивности возбуждения, но он расположен несимметрично относительно максимума, что свидетельствует о пространственно-неоднородном распределении состояний (примесей) с разным радиусом локализации носителей по толщине эпитаксиального слоя.

Из полученных экспериментальных данных следует, что в совершенных эпитаксиальных структурах n-GaAs существует пространственная неоднородность в распределении дефектов с разным радиусом локализации носителей и, кроме того, в толстых слоях (d>20 μm) присутствует неоднородность эпитаксиального слоя в направлении роста (по толщине).

Таким образом, в эпитаксиальных слоях n-GaAs существуют дефекты с долгоживущими (метастабильными) состояниями, энергетически резонансными разрешенной зоне, на которых локализуются носители. Релаксация решетки в окрестности этих дефектов [4,5] приводит к резонансному обмену электронными возбуждениями между подсистемами свободных и локализованных на метастабильных состояниях носителей. Параметры спектра излучения в экситонной области (спектральное положение, полуширина и соотношение интенсивностей линий D⁰,x и D⁰,h) определяются процессами обмена и концентрацией метастабильных состояний.

Вторая глава посвящена исследованию особенностей формирования спектра люминесценции в связанных (двойных) квантовых ямах AlGaAs/GaAs. Термин “связанные ямы” означает, что расстояние между ямами (толщина барьера) соизмеримо с такими пространственными характеристиками, как длина туннелирования (с заметной величиной вероятности) носителей сквозь барьер и радиус экситона в яме. Из этого следует важное следствие, а именно: вероятность взаимодействия между носителями, локализованными в разных ямах с изменением их пространственно-энергетических характеристик велика (несколько подробнее – ниже). В результате высока вероятность возникновения упорядоченного пространственного разделения фотовозбужденных электронов и дырок в полупроводниковой структуре с двойными квантовыми ямами. Определяющим свойством (особенно применительно к эксперименту) связанных квантовых ям AlGaAs/GaAs является то, что, во-первых, основным каналом рекомбинации является излучательный канал и, во-вторых, велика доля свободных (квази-двумерных в латеральной плоскости) экситонов. При этом в латеральной плоскости связанных ям AlGaAs/GaAs имеются ловушки, образованные флуктуациями потенциала и захватывающие экситоны (носители). Ниже будет показано, каким образом пространственно-неоднородное упорядочение фотовозбужденных электронов и дырок в направлении (z) в сочетании с пространственно-неоднородным распределением экситонов в латеральной плоскости (x,y) приводит к кардинальным изменениям особенностей формирования спектров излучения.

В качестве объекта исследования, удовлетворяющего этим условиям, использовались структуры представляющие собой две туннельно-связанные квантовые ямы GaAs (10 nm), разделенные барьером Ga_0.3Al_0.7As (4 nm). Неравновесные носители (электроны и дырки) возникающие в структуре вследствие фотовозбуждения после быстрой (τ<10^-10 c) энергетической релаксации оказываются локализованными в обеих ямах, где связываются в экситоны. В двойных квантовых ямах можно выделить два типа оптических переходов. В одном случае электрон и дырка рождаются в одной яме, тогда вследствие большой величины интеграла перекрытия (~ M²) волновых функций носителей в одной яме велика вероятность образования и последующей аннигиляции пространственно прямых (DX) двумерных (в плоскости x,y) свободных экситонов каждой из ям. В другом случае электроны и дырки в разных ямах образуют пространственно-непрямой экситон (IX) и затем аннигилируют. В случае реализации ситуации “плоских зон“ вероятность аннигиляции пространственно непрямых экситонов, в силу малости интеграла перекрытия M², невелика.

Ситуация кардинально изменяется при наличии электрического поля E_f в направлении перпендикулярном плоскости слоев (z) [6]. В этом случае относительное энергетическое положение уровней пространственного квантования ям изменяется на величину ΔE ~ qzE_f. Вследствие того, что носители стремятся занять наиболее выгодные низшие энергетические состояния, происходит изменение заселенности состояний в ямах – максимально заселено электронное состояние в одной яме и дырочное в другой. В результате происходит пространственное разделение неравновесных носителей с разным знаком заряда, напоминающее (отчасти) конденсатор. Из этого следует, что в таком случае основным путем рекомбинации неравновесных носителей является аннигиляция образованных таким образом пространственно непрямых экситонов. Поэтому в спектре люминесценции возрастает, в меру величины интеграла перекрытия (~ M²), интенсивность излучения пространственно непрямого экситона.

Прежде, чем переходить к дальнейшему рассмотрению особенностей формирования спектра излучения в структурах с двойными квантовыми ямами остановимся на важных следствиях пространственного разделения неравновесных носителей.

I - поскольку время излучательной гибели экситонов пропорционально величине τ_m~1/M², то, в силу пространственной разделения e-h, IX обладает значительно большим временем излучательной рекомбинации (τ_R>10^-6 с), чем прямой экситон DX, образованный из электронов и дырок, локализованных в одной и той же яме. Из этого следует, что в “прямозонном” материале (GaAs) квантовых ям оказывается возможным на практике получать при низких температурах термализованный газ IX экситонов достаточно высоких концентраций (~10¹⁰ см^-2) даже при сравнительно небольших плотностях оптической накачки (~1 W cm^-2), что является нетривиальной особенностью этой системы. Действительно, высокое накопление носителей возможно (и было реализовано) в материалах высокого качества с малой величиной вероятности излучательной рекомбинации, к которым относятся либо “непрямозонные” Ge и Si, либо материал с запрещенным дипольным переходом - Cu₂O.

II - заключается в том, что экситоны состоят из пространственно-разделенных электронов и дырок, вследствие чего, подсистема IX экситонов обладает отличным от нуля макроскопическим электрическим дипольным моментом P=eD, где D есть расстояние между электронами и дырками в разных слоях, что приводит к диполь- дипольному отталкиванию, вследствие чего образование экситонных молекул (биэкситонов) становится невозможным.

Из приведенных выше общих свойств экситонов в ДКЯ следует ожидать, что экспериментальными параметрами, управляющими фазовым состоянием системы экситонов, являются интенсивность фотовозбуждения I_P (определяющая плотность экситонов – n_C) и величина внешнего электрического поля E_ex (определяющего в конечном итоге время жизни – τ). В зависимости от этих управляющих параметров должна изменяться эволюция линии излучения IX. В результате этих особенностей в системе ДКЯ, можно ожидать появления предсказанной теоретически [7,8] фазы коллективно взаимодействующих экситонов, что приводит в результате к кардинальному изменению механизмов формирования спектра излучения.

Рассматривая особенности формирования спектров необходимо заметить, что форма линии излучения экситонов в ДКЯ является неоднородной и определяется излучением экситонов из различных пространственных областей (δ_i) латеральной плоскости ДКЯ, отличающихся друг от друга толщинами слоев КЯ, флуктуациями состава барьеров ДКЯ, а также величиной локального электрического поля примесей. Суммарное количество таких областей Σδ_i, вносящих вклад в экспериментально наблюдаемую линию излучения зависит от площади, с которой собирается сигнал, которая, в свою очередь, определяется площадью лазерного пятна возбуждения на образце и телесным углом "зрения" спектрометра. В нашем случае площадь лазерного пятна S_ex≈7.85*10^-6 см² (диаметр около 10^-2 см) и эта величина равна приведенной площади, связанной с углом зрения спектрометра, с которой регистрируется сигнал люминесценции. Интенсивность излучения каждого спектрального участка линии IX, отвечающей пространственной области (δ_i) латеральной плоскости ДКЯ, пропорциональна заселенности экситонами соответствующего пространственного участка в плоскости квантовой ямы. Экситоны в каждом пространственном участке латеральной плоскости могут занимать как локализованные, так и свободные состояния. Применительно к свободным состояниям, для которых существует (можно ввести) волновой вектор k, важным обстоятельством является то, что излучают не все свободные экситоны, а лишь те, которые находятся в излучательном поясе D вблизи дна экситонной зоны, что следует из закона сохранения импульса при акте излучательной рекомбинации. В то же время, в излучательной рекомбинации в пределах неоднородно уширенной линии излучения (FWHM=3-5 meV) принимают участие все экситоны, занимающие локализованные состояния. В диссертации показано, что при T=1.8K и P=5 Wcm^-2 во всей исследованной области спектральных положений IX (для всех значений внешнего электрического поля V_dc) вклад свободных экситонов в результирующую интенсивность линии фотолюминесценции пространственно-непрямых экситонов является определяющим.

Важно отметить, что при монотонном увеличении прикладываемого электрического поля (V_dc) полуширина (FWHM) смещающейся в длинноволновую сторону линии IX испытывает драматическое изменение. При некотором спектральном положении линии, определяемом величиной V_dc, происходит резкое уменьшение FWHM в несколько (до 3.5) раз – рис. 6a. Такое поведение полуширины линии объясняется следующим: в результате увеличении τ_R, которое возрастает вследствие уменьшения интеграла перекрытия (~ M²) волновых функций электрона и дырки при увеличении