Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | 3 |

точки, равная соответственно dh и d2. Подстановка Рассмотрим стационарный случай. Используя уравнепараметров дает значения порядка 109 см-2 для кванние (3), можно определить концентрацию электронов на товой нити и 3 1012 см-2 для квантовой точки. Их локальных уровнях:

пересчет в ДобъемнуюУ плотность соответственно дает значения порядка 1016 см-3 и 1020 см-3. С последними (Gpnx + Cnn)Nt nt =. (5) величинами и нужно сравнивать ДобъемныеУ плотности (Gn + Gp)nx + Cnn + Cp p Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. О статистике и кинетике рекомбинации в полупроводниковых наноструктурах Суммируя уравнения (1) и (2), с учетом (5) получаем уравнение баланса генерацииЦрекомбинации:

1 Gp(Gnnx + Cp p)Nt + nx xr (Gn + Gp)nx + Cnn + Cp p Cn(Gnnx + Cp p)Ntn + = d2I. (6) (Gn + Gp)nx + Cnn + Cp p Используя уравнения (1), (4) и (5), с учетом термодинамического соотношения между 1 и 2 [12] получим выражение, связывающее между собой концентрации экситонов и свободных электронов:

(Gnnx + Cp p)Nt nx n n (Gn + Gp)nx + Cnn + Cp p Рис. 1. Зависимости концентраций свободных электро-нов (1, 1 ), дырок, связанных на локальных центрах (2, 2 ), n0 exp(-Ex/kT), (7) и экситонов (3, 3 ) в кремниевых квантовых нитях от интенсивности освещения при T = 300 K и энергии связи экситона где n0 Ч статистический экситонный фактор, а Ex Ч Ex = 0.1 эВ. Концентрация локальных интерфейсных центров энергия связи экситона. Решая систему уравнений (6) Nt, см-1: 1Ц3 Ч3 106, 1 -3 Ч107.

и (7), можно найти концентрации свободных электронов и экситонов.

В случае I, когда концентрация экситонов много меньше, чем концентрация локальных уровней, для Как видно из выражений (9) и (12), в данном случае кремниевых квантовых нитей можно воспользоваться концентрация экситонов зависит от интенсивности осветем, что вероятность оже-процесса с выбросом горячего щения линейно, а концентрация свободных электронов электрона превышает вероятность оже-процесса с вы- и дырок, связанных на локальных уровнях, пропорцианбросом горячей дырки, т. е. Gn > Gp. Кроме того, будем льно I1/2. Внутренний квантовый выход экситонной ФЛ считать, что выполнены неравенства при этом значительно меньше единицы и уменьшается с увеличением концентрации локальных центров как 1/Nt.

Cnn Gnnx, Cnn Cp p, GnNtxr 1.

На рис. 1 приведены полученные в результате численного решения системы уравнений (5)Ц(7) зависимости С учетом записанных неравенств уравнение баланса концентрации дырок, связанных на локальных интергенерацииЦрекомбинации (6) сводится к виду фейсных центрах, свободных электронов и экситонов от интенсивности возбуждения. Расчет был проведен для GnNtnx d2I, (8) следующего набора параметров:

откуда получается следующее выражение для nx:

n0 = 106 см-1, = 2 105 см-1, d = 2.5нм, nx d2I/GnNt. (9) T = 300 K, Gn = 102 см/с, Gp = 10 см/с, Внутренний квантовый выход экситонной ФЛ в данном Cn = 1см/с, Cp = 0.1см/с, xr = 10-5 с.

случае равен 1/xrGnNt, (10) Как видно из рис. 1, в стационарном случае концентрация экситонов в рассматриваемом диапазоне интена концентрация свободных электронов может быть опресивностей возбуждения на несколько порядков меньше, делена из условия чем концентрация свободных электронов и дырок, свяGnNtnx занных на локальных интерфейсных уровнях. По мере pt n, (11) Cnn роста интенсивности освещения концентрации свободных электронов и дырок на локальных уровнях растут где pt = Nt - nt Ч концентрация дырок, связанных на сублинейно, а концентрация экситонов увеличивается локальных уровнях. Решая (11) с учетом (9), получим практически линейно. Наконец, как видно из рис. 1, концентрации свободных электронов и дырок, связанных n d2I/Cn. (12) на локальных уровнях, фактически одинаковы.

Подставляя полученные выражения для nx и n в Проанализируем далее кинетику рекомбинации в слунеравенство Cnn Gnnx, находим критерий реализации чае короткого импульса возбуждения, когда длительслучая I: ность импульса ti значительно меньше всех введенных выше характеристических вермен, за исключением d2ICn 1. (13) времен остывания и связывания электронно-дырочных GnNt Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. 106 А.В. Саченко, Ю.В. Крюченко пар в экситоны. В этом случае за время действия импульса должно установиться квазиравновесие между электронно-дырочными парами и экситонами, а суммарная концентрация экситонов и электронно-дырочных пар должна определяться соотношением nx + n = d2Iti, (14) где nnx.

n0 exp(-Ex /kT) В данной работе мы ограничимся рассмотрением случая, когда энергия связи экситона Ex достаточно велика, так что nx n. Так, например, при интенсивности освещения 1022 см-2с-1, длительности возбуждающего импульса 10-8 с, температуре 300 K и энергии связи экситона Ex = 0.3 эВ концентрация свободных электроннодырочных пар, по оценкам, составляет всего 1% от концентрации экситонов.

При этом в начальный момент времени после выключения импульса освещения получим nx (t = ti ) d2Iti, (15) а наличием свободных электронов и дырок можно пренебречь. Уравнения (1) и (2) в этом случае принимают следующий вид:

dnx nx -, (16) dt xeff dn = Gnnt0nx - Cn pt0n, (17) dt Рис. 2. Временные зависимости избыточных концентраций где -1 экситонов и свободных электронов (a) и их Дмгновен-xeff = xr + Gnnt0, pt0 = Nt - nt0, ныхУ времен релаксации (b) в кремниевых квантовых нитях при T = 300 K, Ex = 0.3эВ, Nt = 106 см-1, I = 2021 см-2 с-1.

nt0 Ч концентрация электронов на локальных центрах 1Ц3 Ч соответствуют экситонам, 4Ц6 Ч свободным элекдо включения освещения. Решением уравнения (16) с тронам. Длительность возбуждающего импульса timp, с:

начальным условием (15) является следующая функция:

1, 4 Ч10-8; 2, 5 Ч3 10-8; 3, 6 Ч6 10-8.

nx(t) d2Iti exp(-t/xeff). (18) С учетом (18) решение уравнения (17) имеет следуюЧисленные значения остальных параметров такие щий вид:

же, как и для рис. 1. Рассматривались возбуждающие d2Iti Gnnt0xeff импульсы освещения прямоугольной формы длительn(t) exp(-Cn pt0t) - exp(-t/xeff).

1 - xeffCn ptностью ti = 10-8, 3 10-8 и 6 10-8 с. Как видно из (19) рис. 2, a, за столь короткое время импульса конценКритерием справедливости (19) является неравенство трации экситонов и электронов не успевают выйти на xeffCn pt0 < 1.

свои стационарные значения. Видно также, что после На рис. 2 изображены временные зависимости избы выключения импульса кинетика релаксации экситонов точных концентраций и ДмгновенныхУ характеристичемонотонна, а электронов Ч немонотонна в согласии с ских времен релаксации i = -ni/(dni/dt) экситонов и проведенным выше теоретическим анализом. В то же свободных электронов, полученные численным решенивремя, как видно из рис. 2, b, импульсы указанной ем системы кинетических уравнений для избыточных длительности не являются настолько короткими, чтобы концентраций при произвольном отклонении от равноДмгновенныеУ времена релаксации оставались постоянвесия. Расчеты были проведены для случая ными в течение всего времени релаксации. Мгновенные времена релаксации экситонов вначале увеличиваются, I = 1021 см-2с-1, Ex = 0.3эВ, 1 = 109 см/с, а затем уменьшаются, в то время как электронов Ч Nt = 106 см-1, nt0 = 0.9Nt. вначале уменьшаются, а затем возрастают. Причиной их Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. О статистике и кинетике рекомбинации в полупроводниковых наноструктурах изменения является изменение заполнения интерфейсных уровней электронами в процессе релаксации.

Полученные выше результаты позволяют объяснить, почему в случае незапассивированного интерфейса интенсивность ФЛ крайне низка. Это происходит вследствие того, что образовавшиеся в результате связывания электронно-дырочных пар экситоны очень быстро безызлучательно распадаются на локальных интерфейсных уровнях, причем время их распада тем меньше, чем больше концентрация локальных уровней.

В случае II концентрация свободных электронов и дырок равны между собой. С учетом неравенства (Gn + Gp)nx (Cn + Cp)n уравнение генерационно-рекомбинационного баланса в стационарных условиях приобретает следующий вид:

Рис. 3. Зависимости концентраций электронно-дырочных пар (1Ц3) и экситонов (4Ц6) в кремниевых квантовых нитях nx n + = d2I, (20) от интенсивности освещения при T = 300 K, Nt = 104 см-1.

x n Энергия связи экситона Ex, эВ: 1, 4 Ч0.1; 2, 5 Ч0.2; 3, 6 Ч0.3.

где 1 GnGpNt -1 Gn + Gp x = +, n =.

xr Gn + Gp GnCnNt Соотношение между концентрациями экситонов и электронно-дырочных пар при этом определяется выражением nnx =. (21) n0 exp(-Ex/kT) +1/1x Отметим, что слагаемым 1/1x мы ранее пренебрегали. Как показывают оценки с использованием значений 1 = 109 см/с и x = 10-6 с, оно может стать существенным только в случае больших энергий связи экситона и низких температур, когда Ex/kT > 25. Его учет повлияет только на величину концентрации электроннодырочных пар, которая в данном случае значительно Рис. 4. Температурные зависимости концентраций эксименьше концентрации экситонов.

тонов (1Ц3) и электронно-дырочных пар (4Ц6) в кремКак видно из соотношений (20) и (21), зависимости ниевых квантовых нитях при интенсивности возбуждения концентраций экситонов и электронно-дырочных пар I = 1018 см-2 с-1. Энергия связи экситонов Ex, эВ: 1, 4 Ч0.1;

от интенсивности освещения и от других параметров, 2, 5 Ч0.2; 3, 6 Ч0.3.

входящих в уравнения, могут быть найдены аналитически в общем случае. Однако для кремниевых НК актуальной является ситуация, когда темп рекомбинации экситонов и электронно-дырочных пар от интенсивноэкситонов существенно превышает темп рекомбинации сти освещения. Расчет проводился для концентрации электронно-дырочных пар, т. е. nx/x n/n. В этом локальных интерфейсных центров Nt = 104 см-1 и того случае получаем же набора остальных параметров, что использовался и nx d2Irx, (22) для рис. 1.

Из рис. 3 видно, во-первых, что зависимости концен1/Ex трации экситонов от интенсивности освещения практиn n0 exp - + d2Ix. (23) kT 1x чески всегда линейны, даже в том случае, когда концентрация электронно-дырочных пар превышает концентраИз приведенных выражений видно, что, как и в случае I, концентрация экситонов с ростом интенсивности осве- цию экситонов. Небольшая сверхлинейность зависимощения I растет линейно, а концентрация электронно- сти 4 в области относительно малых интенсивностей дырочных пар Ч как I1/2. возбуждения связана с тем, что сильное неравенство На рис. 3 приведены полученные в результате реше- nx/x n/n в этом случае не выполняется. Во-вторых, ния уравнений (17) и (18) зависимости концентраций несмотря на то что концентрация электронно-дырочных Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. 108 А.В. Саченко, Ю.В. Крюченко пар существенно уменьшается при увеличении энергии экситонной ФЛ IPL = nx/xr возрастает с понижением x связи экситона, концентрация экситонов при этом изме- температуры из-за увеличения концентрации экситонов няется слабо. Наконец, как видно из рис. 4, где приведе- и роста вероятности излучательной экситонной реком-1 -1/ны зависимости концентраций экситонов и электронно- бинации xr T [12]. Этот рост интенсивности дырочных пар от температуры, концентрация экситонов ФЛ соответствует экспериментальным зависимостям из относительно слабо изменяется с ростом температуры. работы [2]. Более сильное возрастание IPL при пониx Все это свидетельствует о том, что во всех этих слу- жении температуры для свежеприготовленных образцов чаях выполняется неравенство nx/x > n/n, т. е. темп пористого кремния, наблюдавшееся в работе [16], может рекомбинации экситонов превышает темп рекомбинации быть объяснено уменьшением скорости рекомбинации электронно-дырочных пар. экситонов в кристаллической подложке при понижении Кинетика рекомбинации для короткого импульса воз- температуры. Экспериментальные зависимости конценбуждения в случае II, рассчитанная в тех же приближе- трации свободных носителей заряда от температуры, пониях, что и для случая I, но с учетом равенства p = n лученные для окисленных нитей с низкой концентрацией и неравества nx/x n/n, описывается следующими интерфейсных уровней [17], качественно согласуются с формулами: зависимостями, приведенными на рис. 4. Естественное объяснение в рамках использованной модели находит t линейность зависимости интенсивности экситонной ФЛ nx(t) d2Iti exp -, (24) x от интенсивности освещения, наблюдающаяся в пористом кремнии в области достаточно низких уровней возEx t n(t) d2Itin0 exp - exp -, (25) буждения [3,5]. Она связана с тем, что как излучательkT 2x ная, так и безызлучательная рекомбинации экситонов т. е. характеристическое время спада концентрации элекквадратичны относительно концентрации электроннотронов равно 2x.

дырочных пар.

Полученные результаты позволяют объяснить существенное изменение внутреннего квантового выхода 4. Обсуждение результатов фотолюминесценции в зависимости от концентрации Сравним между собой результаты, полученные в слу- локальных интерфейсных центров. Так, в случае низкой чаях I и II. Как видно из рис. 1 и 3, концентрация концентрации локальных уровней (рис. 3 и 4) внутренсвободных электронов в случае I сопоставима с суммар- ний квантовый выход ФЛ кремниевых НК, по нашим ной концентрацией экситонов и электронно-дырочных оценкам, превышает 10%, в то время как в случае пар в случае II, несмотря на то что концентрация большой концентрации локальных уровней (рис. 1) он поверхностных центров в случае I на 3 порядка больше, меньше 0.01%. Эти примеры показывают, насколько чем в случае II. Для того чтобы получить подобные существенную роль играет окружение нанокристаллов, результаты тогда, когда безызлучательная рекомбинация изменяя на порядки внутренний квантовый выход ФЛ носит исключительно многофононный характер, необ- отдельных НК даже при абсолютно одинаковых других ходимо, во-первых, предположить, что кроме глубоких их параметрах (например, одинаковых размерах НК).

Pages:     | 1 | 2 | 3 |    Книги по разным темам