Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. 11 Влияние магнитного поля на туннелирующие системы в стеклах й И.А. Чабан Федеральное государственное унитарное предприятие ДАкустический институт им. акад. Н.Н. АндрееваУ, 117036 Москва, Россия E-mail: chaban@akin.ru (Поступила в Редакцию 29 апреля 2003 г.) Влияние магнитного поля на двухуровневые туннелирующие системы в диэлектрических стеклах объясняется поворотом ядерных спинов в магнитном поле и вызванной этим поворотом перестройкой упорядоченных областей (кластеров) в структуре стекла. Этим процессом объясняется как наблюдавшееся изменение амплитуды поляризационного спонтанного эха, так и наблюдавшееся изменение диэлектрической постоянной в магнитном поле при низких температурах. Проводится сравнение предлагаемой теории с экспериментом.

Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 03-02-17499).

Вплоть до начала семидесятых годов ожидалось, ям и высоты барьеров предполагаются варьирующимися что кристаллы и стекла будут вести себя однотипно в широких пределах. При этом их распределение считапри низких температурах и в соответствии с моделью ется таковым, что ансамбль этих двухуровневых систем Дебая будут иметь теплоемкость и теплопроводность (ДС) имеет постоянную плотность распределения расубывающие, при стремлении абсолютной температу- щепления уровней энергии E. Переход между уровнями 3 ры T к нулю, как T. Однако оказалось, что стекла происходит путем туннелирования.

(ограничимся рассмотрением диэлектрических стекол) Эта модель описывает многие свойства стекол при в отличие от кристаллов при температурах ниже 1 K низких температурах. Вместе с тем приводит к ряду имеют теплоемкость, убывающую, как T, а теплопро- противоречий и расхождений с экспериментом. Они 2 водность убывающую, как T. Так ведут себя стек- касаются зависимости теплоемкости от времени измерела BaO-Al2O3-SiO2, a-SiO2+xCyHz, экспериментальные ния, разницы в плотностях распределения E, полученной данные для которых будут далее использованы, а также из тепловых измерений и измерений поглощения звука, Ba2O3, Na2O-SiO2-B2O3 и многие другие. В [1] по- температурных зависимостей скорости и коэффициента казано, что стеклообразный глицерин ведет себя ана- поглощения звука, температурных зависимостей мнимой логичным образом. Помимо особенностей в тепловых и действительной части диэлектрической постоянной свойствах было обнаружено, что диэлектрические стек- и др. Особое внимание этим расхождениям уделяется ла ведут себя необычно при распространении звуковых, в последнее время. В связи с этим принято считать, сдвиговых и электромагнитных волн. В частности, в них что в стеклах существуют туннелирующие ДС, однако наблюдался эффект насыщения: если стекло облучить природа этих систем остается не выясненной.

ультразвуковым сигналом большой интенсивности, то Именно природе этих ДС была посвящена работа [7].

В ней туннелирующие ДС рассматривались как упоследующий за ним сигнал близкой частоты, но меньшей рядоченные области (кластеры) в структуре стекла, интенсивности, звуковой или электромагнитный, будет распространяться с гораздо меньшим затуханием, чем имеющие неэквидистантный набор уровней энергии, из которых в ряде случаев можно ограничиться двумя это было бы в отсутствие первого. При этом стекло нижними. Такой подход позволил устранить ряд трудбудет помнить первичное облучение в течение 10-6 s ностей модели АГВФ и получить правильную оценку при 1 K. Исчерпывающий обзор по свойствам стекол при низких температурах написан Хунклингером и Арноль- величины E.

дом [2]. Более поздние обзоры можно найти в [3,4].

2. Влияние магнитного поля 1. Предлагавшиеся модели на туннелирующие системы Для описания этих необычных свойств стекол было Рассматриваемая проблема вновь привлекла внимапредложено несколько моделей. Наиболее успешной ние автора в связи с появлением работы Людвига, оказалась модель Андерсона, Гальперина, Варма и Фил- Энса, Стрехлоу и Хунклингера [8]. В ней приводятся липса (АГВФ) [5,6]. В этой модели предполагается, что результаты исследования спонтанного поляризационнов стекле имеются атомы или группы атомов, которые го эха в диэлектрическом многокомпонентном стекле могут находиться в двух положениях: либо в одной BaO-Al2O3-SiO2 в статических магнитных полях. В [8] потенциальной яме, либо в другой, отделенной от пер- было найдено, что амплитуда эха быстро растет с ровой потенциальным барьером. Глубины потенциальных стом магнитной индукции B. Она в ряде случаев изме1998 И.А. Чабан няется примерно втрое с ростом B от нуля до 230 mT. нятый ими, практически перестает расти с понижением Этот факт, по мнению авторов [8] Дпоказывает, что связь температуры. На основании этого можно полагать, что туннелирующих систем с магнитным полем удивительно стекло состоит из почти соприкасающихся упорядоченсильная и не может быть понята на базе существую- ных областей, разделенных участками неупорядоченной щих теорийУ. В [8] было найдено также, что времена фазы. Наименьшее возможное изменение свободного релаксации практически не зависят от магнитного поля.

объема упорядоченной области Ч это появление или Ранее в [9,10] в том же стекле наблюдались изменения ликвидация одной дырки. Соответственно упорядочендействительной и мнимой частей диэлектрической поная область будет иметь дискретный неэквидистантный стоянной, и, при приложении статического магнитнабор уровней энергии. При низких температурах в ряде ного поля. Наблюдавшееся относительное изменение, случаев оказываются существенными лишь два нижних (B)/ (0), имело порядок 10-4. В [11] аналогичные уровня и упорядоченные области могут рассматриваться изменения диэлектрической постоянной в магнитном как ДС.

поле наблюдались в стекле a-SiO2+xCy Hz. В настоящей Возвращаясь к влиянию магнитного поля на ДС, работе будет показано, что интерпретация ДС, данная наблюдавшемуся в [8Ц11], необходимо напомнить рев работе [7], может объяснить наблюдавшуюся сильную зультаты работы [14]. Эта работа посвящена необычному связь туннелирующих ДС с магнитным полем.

поведению в сильновязких жидкостях продольного вреОстановимся несколько подробнее на истоках рамени релаксации T1 в ЯМР при изменении температуры.

боты [7]. Расплавленные стекла предстваляют собой Было найдено [15], что в таких жидкостях, в частности типичные сильновязкие жидкости. Такие жидкости пров глицерине, T1 изменяется как корень из вязкости.

являют характерные особенности при распространении Такая зависимость не укладывалась в рамки теории звуковых, сдвиговых и электромагнитных волн: полуБломбергена, Пурсела, Паунда [16] и Кубо, Томита [17], целые зависимости от частоты в коэффициенте пов которой предполагалось, что движение молекул в жиглощения и дисперсии скорости, пропорциональность доксти представляет собой броуновское перемещение характерного времени вязкости, смещение максимума и вращение отдельных молекул. Эта теория приводит поглощения от середины дисперсионной кривой, очень к пропорциональности T1 вязкости. Полуцелую завиширокие области дисперсии и др. В [12] для объяснесимость T1 от вязкости в [14] удалось объяснить тем ния этих особенностей предложена нелокальная дифже механизмом, что и особенности распространения фузионная теория, в которой сильновязкая жидкость волн в сильновязких жидкостях. Именно это удалось рассматривалась как двухфазная среда, состоящая из неупорядоченной жидкости и помещенных в нее упо- сделать, полагая, что сильновязкая жидкость является рядоченных областей (кластеров), имеющих некоторую двухкомпонентной средой, состоящей из упорядоченных степень порядка. Считалось, что концентрация дырок областей, помещенных в неупорядоченную жидкость.

(незаполненных молекулами мест в состоянии полного При этом считалось, что под влиянием магнитного поля порядка) в упорядоченных областях имеет определенное происходит выстраивание ядерных спинов в упорядопри данных внешних условиях равновесное значение.

ченных областях, что и приводит к их перестройке.

При изменении внешних условий (например, при изВозвращение к исходному состоянию упорядоченной менении давления) меняется это равновесное значение области происходит путем диффузии дырок через ее и упорядоченные области перестраиваются, что требует границу, что и приводит к полуцелой зависимости Tдополнительного свободного объема (дырок) или ликот вязкости.

видацию его избытка. Новые равновесные концентрации Найденное в [8] увеличение амплитуды сигнала спондырок устанавливаются путем диффузии их через гратанного поляризационного эха, как будет показано даницы упорядоченных областей. Поскольку этот процесс лее, также можно объяснить перестройкой упорядочентребует определенного времени, то изменение объема ных областей, вызванной поворотом спинов ядер под запаздывает по отношению к давлению. Это запаздывавлиянием магнитного поля.

ние приводит к аномальному поглощению и дисперсии Молекулы диэлектрических стекол не имеют постоскорости распространения звуковых волн. Аналогично янных магнитных моментов, связанных с электронной для сдвиговых и электромагнитных волн. Эта теооболочкой. Однако, в этих молекулах имеются атомы, рия объяснила большой экспериментальный материал обладающие ядерными спинами. В глицерине и в испо распространению волн в сильновязких жидкостях следованном в [11] стекле a-SiO2+xCy Hz спин имеет (глицерине, бутандиоле-1, 3, тетрацетине, гексантриоядро атома водорода, а в стекле BaO-Al2O3-SiO2 Ч ле, 2-метилпентандиоле-2, 4, пентахлорбифениле, расядро атома алюминия. Как при высоких, так и при плавленных стеклах B2O3, Na2O-SiO2-B2O3 и др.).

низких температурах перестройка упорядоченных обБолее того, в [13] было показано, что особенности, ластей происходит путем удаления или приобретения выделяющие точку стеклования (скачок теплоемкости, коэффициента теплового расширения и т. д.), можно объ- дырок. Однако, в отличие от высоких температур при яснить, считая, что в этой точке упорядоченные области низких температурах этот процесс происходит путем начинают ДсоприкасатьсяУ, и относительный объем, за- туннелирования атомов через барьеры.

Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. Влияние магнитного поля на туннелирующие системы в стеклах 3. Расчет. Сравнение с экспериментом и вносит некоторые поправки. Поляризованность и дипольный момент молекулы p0 при p0F0/kT В результате перестройки упорядоченных областей связаны соотношением под влиянием магнитного поля могут измениться диP(0) =np0z = np0(p0F0/3 kT), польный момент упорядоченной области p, вероятность туннелирования, пропорциональная, и разность энергде F0 Ч напряженность электрического поля, n Ч гий двух нижних уровней E. Все эти величины входят число молекул в единице объема, p0z Ч компонента pв выражение для амплитуды A поляризационного двухв направлении электрического поля. Соответственно импульсного эхосигнала [8], P(B) =2n p0(B)(p0F0/3kT)(B/3kT), A = A0 sin3 1, (1) где Ч магнитный момент ядра, p0(B) Ч изменение дипольного момента отдельной молекулы в магнитном где поле, а последний множитель возникает в результате A0 N th (E/2kT)(p /E), усреднения по всем молекулам в единице объема.

1 =(2 1/Eh)(pF0), Используя приведенные выражения, находим 1 Ч длительность первого посланного электромагнит (B)/ (0) P(B)/P(0) = ного импульса (второй импульс вдвое длиннее), N Ч число упорядоченных областей (ДС), k Ч постоянная = ( p0(B)/p0(0))(2B/3kT) =10-4.

Больцмана, h Ч постоянная Планка, F0 Чамплитуда Ядерные магнитные моменты имеют порянапряженности переменного электрического поля.

док 10-26 J / T. При B 0.1T и T 0.1K 2B/3kT = = = Далее обсудим следующие три вопроса: изменение = 10-3. Подставляя эту величину в последнее которой из величин p,, E, входящих в выражение (1), соотношение, находим вносит наибольший вклад в изменение амплитуды эхосигнала при включении магнитного поля; как связать p0(B)/p0(0) p(B)/p(0) 10-1.

= = наблюдавшиеся относительные изменения действительной части диэлектрической постоянной при включении Здесь в силу сделанных упрощений p(B) =n0 p0(B), магнитного поля, (B)/ (0), с результатами, полу- p(0) =n0p0(0), где n0 Ч число молекул ченными в [8] для амплитуды эхосигнала; при каких в упорядоченной области. Величина p(B)/p(0) температурах и значениях магнитной индукции исчезает должна расти линейно с ростом B при достаточно зависимость амплитуды эхосигнала от магнитного поля. малых магнитных полях, а затем насыщаться.

Одновременно будем проводить сопоставление получен- Пропорциональность (B)/ (0) отношению B/T ных выводов с экспериментом. подтверждается экспериментом. Как видно из графиков, Напомним, что, согласно данным работы [8], времена приведенных в [9,10], (B)/ (0) растет с понижением релаксации оказались слабо зависящими от магнитного температуры и ростом магнитной индукции при не поля. Это означает, что величины потенциальных барье- слишком больших B/kT.

ров, а значит, и величина, изменяются слабо при Используя полученные цифры, оценим теперь включении магнитного поля. В таком случае должна величину 1, входящую в (1), и ее изменеслабо изменяться и энергия расщепления E. Поэтому ние 1(B) при включении магнитного поля. По изменение амплитуды эхосигнала должно быть связано лагая 10-26 J, E 0.1K = 10-24 J, 1 = 10-7 s, = = в основном с изменением дипольного момента упорядо- F0 102 V/ m, p 10-26 A s m (считаем, что в упо= = ченной области p. рядоченной области содержится n0 = 103 молекул), Согласно [9,10], в стекле BaO-Al2O3-SiO2 находим 1 1, 1(B) 0.1. Таким образом, при = = [ (B) - (0)]/(0) 10-4 при температурах порядка F0 = 102 V/ m, 1 Ч сравнимая с единицей величина, = нескольких десятков mK, B порядка 0.1 T и частотах а 1(B) Ч на порядок меньшая. Эти величины изпорядка 1 kHz. Молекулы этого стекла полярны меняются при изменении температуры и амплитуды и обладают достаточно большой по сравнению с еди- напряженности электрического поля. Величина 1(B), ницей диэлектрической восприимчивостью. Поэтому кроме того, изменяется при изменении магнитной инприведенное выше соотношение можно представить дукции B. Более точный анализ экспериментальных данв следующем виде: ных работы [8] приводит при F0 = 102 V/ m к 1 = 1/и 1(B) =1/30. При увеличении F0 в 4.5 раза 1 ста (B)/(1 + (0)) (B)/(0) = P(B)/P(0) 10-4, = = новится близкой к /2 и A(0) принимает максимальное значение в соответствии с [8].

где P Ч поляризованность. Электрические и магнитные Отношение амплитуд эхосигнала в магнитном поле поля действуют непосредственно на каждую молекулу, и без него можно представить в следующем виде:

при этом порядок и энергия упорядоченной области меняются дискретно. При оценках, приводимых далее, A(B)/A(0) =[1 + p(B)/p(0)] sin3(1 + 1)/ sin3 1.

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам