Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 10 Фемтосекундные механизмы электронного возбуждения кристаллических материалов й В.И. Барышников, Т.А. Колесникова Научно-исследовательский институт прикладной физики Иркутского государственного университета, 664003 Иркутск, Россия Иркутский государственный университет путей сообщения, 664074 Иркутск, Россия E-mail: vib@api.isu.ru (Поступила в Редакцию 5 июля 2004 г.

В окончательной редакции 1 декабря 2004 г.) Установлено, что в процессе мощного электронного We < Weo) возбуждения кристаллов регулярные атомы и ионы смещаются за время 100-300 fs. Последующая релаксация кристаллической решетки в результате действия сильных локальных электрических полей, возникающих при ударном смещении ионов, происходит в течение 10-50 ns с периодом колебаний 0.5-1.5ps.

1. Введение 2. Объекты и методы исследований Малоинерционная (< 100 fs) широкополосная ШКЛ в щелочно-галоидных, щелочно-земельных и (УФЦИК) стабильная при 78-1500 K люминесценция кислородсодержащих кристаллах имеет относительный (ШКЛ), возбуждаемая мощными электронными пучками выход 10-3 [1,4]. Этот уровень не позволяет отнести обнаружена и исследована в кислородсодержащих, ШКЛ к разряду интенсивных. Так, например, в Al2O3 щелочно-галоидных и щелочно-земельных кристалпри концентрациях примеси титана 10-2-10-3 wt.% лах [1Ц3]. Данный тип свечения обусловлен высокой полосы КЛ при 780 nm (Ti3+) и 310 nm (Ti2+) скрывают вероятностью электронных излучательных переходов ШКЛ [5]. Поэтому для исследований были отобраны в уширенной верхней валентной зоне, образованной кристаллы и материалы высокой и номинальной чиp-состоянием анионов [1Ц3]. Степень деформации p-подстоты: концентрация примесей в кислородсодержащих зон определяется напряженностью короткоживущих возкристаллах составляет 10-5-10-6 wt.%, в остальных Ч мущающих электрических полей в окрестности анионов, 10-4-10-5 wt.%. Эксперименты проводились на образсмещенных ударным путем, и зависит от энергии элекцах в виде пластин (5 5 0.2mm), выпиленных из тронов (We) в пучке [1Ц3]. Энергия электрона в пучке Ч монокристаллов.

это его кинетическая энергия, которая определяется Для облучения кристаллических материалов испольскоростью его движения. Поэтому с увеличением скорозовался пикосекундный (10 ps, 1000 ps) сильноточный сти и, следовательно, импульса влетающего электрона ускоритель (We = 7-300 keV; j = 0.05-1000 kA/cm2), в эффект уширения спектров катодолюминесценции (КЛ) котором при использовании эффекта взаимодействия в кристаллах связан с ударным возбуждением [1Ц3]. На ускоренных электронов с собственным магнитным пооснове анализа значений пороговой энергии создания лем достигнут режим однородного сжатия пучка [6].

стабильных дефектов (Wo) и зависимости уширения Возбуждение кристаллов производилось импульсами геспектров КЛ от We расчетным путем найдены предельнератора сверхмощного (0.1-10 TW/cm2) мягкого рентные (Eo) и текущие (E) значения напряженности внутригеновского излучения (энергия квантов 1-3keV). Принкристаллических возмущающих полей в области ударноцип действия пикосекундного (10 ps) рентгеновского смещенных анионов [1,2]. Так, например, для кристаллов источника основан на использовании излучения горячей Al2O3 (W0 = 70 eV, Weo = 400 keV) величина Eo составплазмы, которая формируется за счет высокого темпа ляет порядка 4 109 V/cm, а при We = 150-250 keV ввода энергии (> 1013 A/s) в вакуумный сильноточный получаем E =(0.7-2.5) 107 V/cm [1,2]. Вместе с тем необходимо определить, как быстро в зависимости от We разряд [6]. При этом электронная температура плазмы достигает 107 K. Для исследования малоинерционной происходит смещение ионов и как быстро нарастает E, фотолюминесценции кристаллов в режиме трех фотонкакое время жизни имеют локальные возмущающие поного возбуждения использовалась вторая (360-450 nm), ля после ударного смещения регулярных ионов и каким третья (240-300 nm) и четвертая (205-225 nm) гармообразом происходит релаксация ударно возбужденных ники мощного (1-10 GW) перестраиваемого фемтосеионов кристаллической решетки.

кундного (110 fs) Ti3+:Al2O3 лазера.

Настоящая работа посвящена исследованию динамики Излучение кристаллов регистрировалось скоростным смещения и восстановления регулярных узлов решетки, (разрешение 10 ps) ВУФ-ИК (150-1200 nm) комплека также изучению кинетики нарастания и времени жизни сом, дополненным запоминающими каналами регисильных локальных электрических полей в окрестности ударно-смещенных ионов при взаимодействии мощных страции. Модернизированный ФЭУ-31ЭЛУ-ФМ и осэлектронных пучков с кристаллическими материалами. циллограф Tektronix TDS3032B являются ключевыми Фемтосекундные механизмы электронного возбуждения кристаллических материалов элементами канала с субнаносекундным разрешением одинаковы (рис. 1). При трехфотонном возбуждении (0.5 ns). Другой канал представляет собой уникаль- (16.6-18.2eV) этих кристаллов достигается селективную высокочувствительную аналого-цифровую камеру ная ионизация анионов с 2p-валентных уровней. Пона основе стробируемого микроканального электронно- этому в оксидах излучательные валентные электроноптического преобразователя (ЭОП), сочлененного по- ные 2p-переходы при радиационном и сверхплотном средством светосильного объектива с ПЗС линейкой лазерном возбуждении происходят в ионах кислорода.

или ПЗС матрицей. Эта система позволяет регистри- Кроме того, в ЩГК и ЩЗК спектры пикосекундной ровать с десяти-наносекундным разрешением кинетику КЛ при энергии электронов 7 keV [7] и спектры ФЛ, и пространственное распределение спектров однократ- возбуждаемой мощными фемтосекундными лазерными импульсами [8], совпадают. Следовательно, в ЩГК и ных оптических импульсов. Погрешность измерения ЩЗК, как и в оксидах, излучательные малоинерционные амплитуды и кинетики излучения не превышает 5%.

Все импульсные устройства данного комплекса син- переходы происходят в валентной p-оболочке ионизованных анионов. Их вероятность не зависит от темперахронизованы с наносекундной точностью. Кроме того, кинетика спектров фотолюминесценции регистрирова- туры в области 78-900 K. С учетом этих особенностей справедливо соотношение t h/ E. Ширина спектров лась скоростным (разрешение 1 ps) оптоэлектронным малоинерционной люминесценции находится в интервапреобразователем (Streak Camera C5680, Hamamatsu).

е: E = 1.0-6.0eV (рис. 1 и [3]). Следовательно, в оксидах, ЩГК и ЩЗК излучательное время ( t = ) 3. Кинетика преобразования энергии p-валентной ШКЛЦКЛ, РЛ, ФЛ не превышает 100 fs.

электронного удара Спектральные параметры p-валентной люминесценв кристаллических структурах ции связаны с распределением плотности состояний p-валентной зоны, которое определяется распределениВ щелочно-галоидных кристаллах (ЩГК) NaCl, KI, ем плотности p-валентных состояний исходного криRbBr, CsI, CsBr и щелочно-земельных (ЩЗК) BaF2 сталла, величиной Wo и значением We и как следствие независимо от температуры (от 78 K вплоть до точки зависимостью от E. Таким образом, необходимо устаплавления) и плотности тока (0.01-2.0 kA/cm2) при новить взаимосвязь E с Wo и We. Данное соотношеуменьшении We от 45 до 7 keV наблюдается плавное ние можно определить при условии упругого ударного сжатие спектра ШКЛ в полосу КЛ ( < 10 ps) с макси- взаимодействия, используя закон сохранения импульса, мумом при 370 nm в NaCl, 360 nm в KI, 350 nm в RbBr, а также баланс энергии влетающего в кристалл элек650 nm в CsI, 250 и 350 nm в CsBr, 220 и 310 nm трона и энергии возмущающего электрического поля в в BaF2 [3]. В оксидных соединениях это явление имеет окрестности ударно-смещенного иона. Для кристаллов место при уменьшении We от 100 до 15 keV [1,2].

оксидной группы условие преобразования энергии удара В оксидах, ЩГК и ЩЗК при We = 7 keV спектры КЛ с по упругому механизму имеет вид < 10 ps совпадают с исходным распределением плотности состояний валентной p-зоны [1Ц3]. Это указы- meMO2- 2We 2Weme - WO2- = вает на возможность наблюдать в данных кристаллах 2(me + MO2-) me MO2малоинерционную люминесценцию при ионизации анионов с глубоких уровней валентной p-оболочки. Дей (1 - k2) =0, We < Weo. (1) ствительно при мощном пикосекундном электронном, Из (1) следует, что при k = 1 удар считается вполне рентгеновском и фемтосекундном лазерном возбуждеупругим. При этом изменение внутренней энергии иона нии монокристаллов Al2O3 спектры катодо-( < 10 ps), составляет WO2- = 0. В наших экспериментах устарентгено-( < 1ns) и фотолюминесценции ( < 1ps) новлено, что при плотности тока электронного пучка 0.05 kA/cm2 (We = 250 keV, = 5ns) КЛ в полосе при 310 nm кристалла Al2O3 затухает с = 220 ns, а при 2 kA/cm2 с = 170 ns. Это означает, что за один импульс облучения кристалл сапфира нагревается на T = 18-20 K (рис. 2). Относительная доля выделившейся тепловой энергии на один ударно-смещенный регулярный O2--ион в ходе релаксации кристаллической решетки равна emc T = (1 - ), (2) jWeSt где m Ч масса, c Ч удельная теплоемкость, S Ч Рис. 1. Нормированные спектры КЛ (1Ц3) с < 10 ps, PL (4) площадь кристалла Al2O3, j Ч плотность тока, t Чдлиc < 1ns и ФЛ (5) с < 1 ps кристаллов сапфира: 1 Чпри тельность импульса электронного пучка, e Ч заряд элекэнергии электронов в пучке 110, 2 Ч60и3 Ч 7 keV. Измерено при 300 K. трона, Ч выход ШКЛ. В результате получаем = 0.99.

4 Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 1778 В.И. Барышников, Т.А. Колесникова В процессе ударного смещения узлов решетки в их окрестности возникают возмущающие электрические поля и, следовательно, на смещенные ионы действуют квазиупругие силы (Fk = -ku). Это означает, что при ударном допороговом (We < Weo) смещении регулярных ионов неизбежна колебательная релаксация, время которой соответствует времени восстановления кристаллической решетки. Колебательный процесс восстановления регулярных позиции ионов затухающий, поскольку 99% энергии удара при электронной бомбардировке (We < Weo) номинально чистых кристаллов переходит во внутреннюю энергию решетки. Следовательно, в данном колебательном механизме существует сила сопротивления (Fr = -rdu/dt), обусловленная свойствами кристаРис. 2. Температурная зависимость времени затухания КЛ лической среды. Таким образом, механизм колебательв полосе с максимумом 31O nm кристалла Al2O3. Плотность ной релаксации ударно-смещенного узла N-мерной ретока электронного пучка 0.05 kA/cm2.

шетки можно описать классической системой уравнений d2un dun mi + rn + knun = 0, (5) Тогда WO2- = QO2-(1 - ) 0 и по условию(1) k = 1.

dt2 dt Таким образом, в кристаллах преобразование энергии где k Ч коэффициент квазиупругой силы, r Ч коэфэлектронного удара происходит по упругому механизму.

фициент сопротивления кристаллической среды, u Ч Отсюда по изложенной выше методике находим зависивектор смещения иона. Для составления реальной системость E от Weo и We мы (5) и нахождения кинетических параметров затухаю40 me щих колебаний ударно-смещенных ионов применен слеE = We2, We < Weo, (3) дующий подход. Известно, что при допороговой энергии q3 mi ударного возбуждения кислородсодержащих кристаллов где q Ч эффективный заряд иона, me Ч масса элекнаводятся короткоживущие дефекты Ч связанные патрона, mi Ч масса иона, 0 Ч диэлектрическая поры в виде электрических F2+O2--диполей (анионная стоянная, Ч диэлектрическая проницаемость среды.

вакансияЦсмещенный узел решетки). Очевидно, что поЗначение Wo в кислородсодержащих кристаллах больше, ля короткоживущих электродиполей эквивалентны лочем в ЩГК и ЩЗК, и поэтому величина E короткокальным внутрикристаллическим возмущающим полям.

живущих возмущающих полей в окрестности ударноВ кристаллах сапфира в процессе подпорогового элексмещенных анионов в кислородсодержащих кристаллах тронного облучения короткоживущие дефекты (F+O2-выше, чем в ЩГК. Так, для ЩГК Wo = 6-9eV [9] пары) создаются и залечиваются по реакции [10] (Weo = 30-50 keV) и при We = 50-250 keV величина Eo в окрестности ударно-смещенных ионов соот+ e R (F+)O2- (hF + F+O2-) - e R, (6) ветствует 0.5 107 V/cm. В кислородсодержащих кристаллах Wo = 60-75 eV (Weo = 350-450 keV) и при где R Чрегулярный узел, (F+) Ч возбужденный F++ We = 250 keV величина E достигает 2.5 107 V/cm. От- центр, hF Ч энергия фотона, излучаемого F+-центсюда степень деформации подзон валентной зоны в ром. Представленные на рис. 4 спектры КЛ, РЛ и ФЛ оксидных материалах больше, и в эксперименте наблюдается более широкий спектр ШКЛ, чем в ЩГК и ЩЗК.

Измерения показали, что в ЩГК при энергии электронов, превышающей порог создания стабильных интерстициалов (We > Weo = 40-50 eV) ширина спектров КЛ ( < 10 ps) не изменяется (рис. 3). Тогда согласно выражению Ao t =, (4) 2Wo/mi где t, Wo, Ao Ч соответственно время, пороговая энергия и дистанция ударного смещения иона, находим, что при Wo = 6-8 eV ударное смещение анионов происходит в интервале 100 fs. Этот результат, а также полученное значение < 100 fs для излучательного времени ШКЛЦКЛ Рис. 3. Зависимость уширения полосы p-валентной катодосвидетельствуют, что локальные возмущающие поля в люминесценции ( < 10 ps) кристаллов LiF (1), RbBr (2), окрестности ударно-смещенных анионов нарастают в KI (3), Al2O3 (4) от энергии электронов возбуждающего пучка.

течение времени 100 fs. Измерено при 300 K.

Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. Фемтосекундные механизмы электронного возбуждения кристаллических материалов ионов. Зная предельные значения Eo [2] и Wo [11] с учетом (3) получим выражение для квазиупругой силы Wo 4o 2 me Fk = -ku = -qEo = - = - Weo, Ao q2 mi We < Weo. (9) Из (9) при u = Ao находим k q2Eo k =. (10) Wo Для определения времени жизни короткоживущих F+O2--пар и, следовательно, коэффициента затухания, в кристаллах Al2O3 исследована зависимость кинетиРис. 4. Спектры поглощения (1Ц3), ФЛ(1 Ц3 ) и КЛ (1 Ц3 ) ческих параметров катодолюминесценции F+-центров кристаллов сапфира: 1 Ч особо чистый после электронной от We. Экспериментально установлено, что при увебомбардировки, 2 Чпосле F+ подсветки (4:YAG:Nd) лазер) личении энергии электронов в пучке время затухания образца 3, аддитивно окрашенный (3). Измерено при 300 K.

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам