Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 7 Магнонный механизм реакций дефектов в твердых телах й В.И. Белявский, Ю.В. Иванков, М.Н. Левин Воронежский государственный педагогический университет, 394043 Воронеж, Россия Воронежский государственный университет, 394006 Воронеж, Россия E-mail: vib@box.vsi.ru (Поступила в Редакцию в окончательном виде 30 августа 2005 г.) Предложена феноменологическая теория, позволяющая описать влияние магнитного поля на реакции дефектов в твердых телах. Феноменология основана на концепции решеточного магнетизма, допускающей возникновение индуцированной дефектом магнитоактивной (магнонной) ветви в спектре элементарных возбуждений кристалла, не обладающего магнитной структурой в отсутствие дефектов. В рамках магнонного механизма реакции вычислена вероятность распада дефектного комплекса в магнитном поле.

Работа выполнена при поддержке АПИК ДЭФКОУ.

PACS: 61.66.Fn, 61.72.Bb, 61.72.Ji 1. Имеются многочисленные свидетельства влияния Кинетика дефектов в твердых телах существенно магнитного поля на свойства широкого класса немаг- отличается от молекулярной кинетики радикалов в жиднитных кристаллов [1Ц4], в которых структурные из- костях. Малые времена диффузионных скачков атомов менения с характерной энергией активации 1eV в кристаллах и сильная связь с решеткой препятствуинициируются магнитным полем с зеемановской энер- ют выполнению двойного неравенства, подобного тогией 10-5 eV, значительно меньшей тепловой энер- му, которое обеспечивает магнитную чувствительность гии. реакций радикальных пар в жидкостях. Это, как и Структурные изменения, возникающие в результате неопределенность самого понятия радикальной пары магнитной обработки, могут рассматриваться как рас- в кристаллах [12], ставит под сомнение корректность пад характерных для данного твердого тела дефект- использования спиновой химии для объяснения влияния ных комплексов (DC), продукты распада (RP) которых магнитного поля на кинетику реакций дефектов в тверформируют новую дефектную структуру. В частности, дых телах.

магнитопластический эффект [5], состоящий в измене- Тот факт, что макроскопические проявления реакций нии пластичности кристалла в результате повышения между дефектами, стимулируемых магнитным полем, подвижности дислокаций, объясняется [6Ц9] в рамках уверенно наблюдаются в весьма разнообразных по развитой в спиновой химии теории спин-зависимых структуре и химическому составу немагнитных кристалреакций радикальных пар распадом DC, образуемых лах, позволяет сделать предположение о существовании дислокациями и парамагнитными точечными дефекта- универсального механизма таких реакций, связанного с ми, которые являются стопорами для дислокаций, или особенностями электронного спектра и квантовых сораспадом самих стопоров, если они представляют собой стояний твердых тел, который допускает единое феномекомплексы точечных дефектов [3,4]. нологическое описание. Недавно была предложена [13] В спиновой химии предполагается, что вероятность такая феноменология, в рамках которой в настоящей реакции радикальной пары зависит от ее полного спина работе оценено влияние магнитного поля на скорость и может измениться, если время жизни пары больше реакции дефектов в кристаллах.

времени перезаселения спиновых уровней в магнитном 2. В молекулярных реакциях переходы между орбиполе, но меньше времени релаксации неравновесной за- тальными состояниями под действием внешнего магнитселенности уровней [10,11]. В жидкой среде время жизни ного поля могут не приниматься во внимание, поскольку радикальной пары достаточно велико из-за ограничен- зеемановская энергия ничтожно мала по сравнению с ной подвижности радикалов. В зоне реакции взаимная расстоянием между основным и первым возбужденным ориентация радикалов и расстояние между ними могут орбитальными термами. Поэтому суммарный спин S быть такими, при которых возможно перезаселение частиц, принимающих участие в молекулярной реакции, электронных уровней в умеренных магнитных полях, а может, как это принято в спиновой химии, рассматрислабое взаимодействие радикалов со средой позволяет ваться как сохраняющаяся величина, несмотря на то что сохранить неравновесную заселенность спиновых уров- истинной сохраняющейся величиной является полный ней до завершения химической реакции. Таким образом, угловой момент J = L + S, т. е. сумма полного спина и магнитное поле способно снять спиновый запрет на полного орбитального углового момента L.

химические реакции, действуя на спины неспаренных Влияние магнитного поля на реакции дефектов в электронов радикальной пары и изменяя вероятность твердых телах можно понять, допустив возможность реакции [10,11]. возникновения в протяженной области кристаллической 1256 В.И. Белявский, Ю.В. Иванков, М.Н. Левин Рис. 1. Конфигурационная диаграмма. a Ч антикроссинг термов в случае диффузионного поведения переходов Dc RP, b Ч кроссинг электронных термов со спиновым запретом на переходы между конфигурациями DC и RP.

решетки вокруг дефекта связанных с орбитальными сте- магнитным полем может привести к одновременному пенями свободы магнитоактивных ветвей в спектре эле- изменению полного спина и орбитального состояния ментарных возбуждений. Зонный характер электронного системы.

спектра твердого тела допускает переходы с одновре3. При качественном рассмотрении распада DC можменным изменением орбитального углового момента и но ограничиться одной конфигурационной координаспина за счет относительно слабого спин-орбитального той (координатой реакции Q), которой соответствувзаимодействия. Если в протяженной окрестности деет последовательность атомных смещений, приводящих фекта возбуждение орбитальных степеней свободы сок переходу от атомной конфигурации DC к конфипровождается возникновением спонтанных орбитальных гурации RP. Каждому значению Q можно поставить токов, то это означает появление в спектре элеменв соответствие набор адиабатических энергетических тарных возбуждений магнитоактивных ветвей, которым уровней электронной подсистемы, каждый из которых соответствуют квазичастицы (орбитальные магноны) с в пренебрежении спин-орбитальным взаимодействием орбитальным угловым моментом L = 1, играющие роль характеризуется значениями полного спина S и полного третьего тела, обеспечивающего сохранение полного орбитального углового момента L.

углового момента. Таким образом, орбитальная физика Рассмотрим распад такого DC, с которым связаны существенно дополняет спиновую химию при описании элементарные возбуждения магнонного типа, тогда как магнитостимулированных дефектных реакций в твердых возникающие в результате RP не приводят к появлетелах.

нию магнитоактивных ветвей в электронном спектре.

Обсуждаемый здесь эффект состоит в том, что внешНа рис. 1 схематически показаны электронные термы нее магнитное поле приводит к наблюдаемому измеосновного состояния DC и RP как функции координаты нению дефектной структуры и подвижности дефектов реакции. Два возможных варианта конфигурационной в немагнитных кристаллах. В отсутствие дефектов в диаграммы (a и b) соответствуют отсутствию и наличию спектре элементарных возбуждений таких идеальных спинового запрета на переходы DC RP.

кристаллов отсутствуют и магнитоактивные ветви, поАнтикроссинг термов (рис. 1, a), обусловленный снядобные спиновым волнам в магнитоупорядоченных критием вырождения в точке пересечения, реализуется сталлах. Поэтому естественно предположить, что сами при одинаковых значениях полного спина подсистемы, дефекты являются причиной появления таких ветвей.

соответствующей DC и RP, и приводит к образоваДеформация кристаллической решетки дефектов может нию основного и возбужденного термов, нижний из приводить к возникновению спонтанных орбитальных которых имеет два локальных минимума, относящихся токов в протяженной области искаженной кристалличек DC (с более низкой энергией) и RP. Распад DC ской структуры вокруг дефекта, в которой магнитное потребует активационного преодоления энергетического ле способно возбуждать размерно-квантованные (ввиду барьера между этими минимумами и не может быть ограниченности этой области) орбитальные магноны.

инициирован слабым магнитным воздействием ввиду Испусканию или поглощению орбитального магнона достаточно большого расстояния между основным и соответствует изменение орбитального углового мопервым возбужденным уровнями.

мента L = 1, что в силу сохранения полного углового момента сопровождается изменением полного Условием кроссинга термов (рис. 1, b) является отспина электронной системы S = 1. В таком случае личие полного спина DC от полного спина RP, следзеемановское взаимодействие спиновой подсистемы с ствием чего является запрет (в пренебрежении слабым Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. Магнонный механизм реакций дефектов в твердых телах спин-орбитальным взаимодействием) на переходы меж- тальных магнонов, которые могут рассматриваться как ду конфигурациями DC и RP. Термическая активация DC суперпозиции двухэлектронных волновых функций со в этом случае может приводить к заполнению его коле- спином, равным единице. Орбитальный магнон соответбательных уровней выше точки кроссинга, переводя DC ствует возбуждению токовых степеней свободы (распров метастабильное состояние, переход из которого на странение орбитального магнона не связано с переносом колебательные уровни основного терма RP запрещен по заряда), и его можно представлять как структурный элеспину. мент пространственно ограниченной электронной подсиНаличие магнитоактивной ветви допускает возбужде- стемы DC, степень возбуждения которой определяется ние DC с переходом в промежуточное состояние DC, числами заполнения магнонных уровней. Будем считать с колебательного уровня которого разрешен переход на для простоты, что в отсутствие магнитного поля магноколебательные уровни RP. Орбитальный магнон играет ны располагаются на единственном уровне размерного роль третьего тела, обеспечивающего сохранение полно- квантования с энергией -Eb, принадлежащем дискретного углового момента конфигурации DC [13]. му спектру, сформированному некоторой потенциальной Переходы с колебательных уровней основного тер- ямой (здесь Eb Ч энергия связи магнона). Сплошному ма DC на уровни магнонных возбуждений запрещены спектру магнонных возбуждений, которые в виде затупо моменту импульса, поэтому заселение этих уровней хающих волн плотности тока могут распространяться в происходит только в магнитном поле с зеемановской кристалле, соответствуют энергии E > 0.

энергией, превышающей расстояние между размерно- Во внешнем магнитном поле с напряженностью H квантованными уровнями в спектре орбитальных маг- из-за зеемановского расщепления уровней магнон может нонов. Переход DC в возбужденное состояние DC раз- перейти в состояния сплошного спектра. Дискретный решает последующий переход DC RP, сопровождаю- магнонный уровень в магнитном поле расщепляется на щийся испусканием магнона и завершающий дефектную подуровни, соответствующие разным значениям проекреакцию.

ции полного момента импульса на направление поля.

4. Электронная конфигурация DC является открытой Аналогичным образом расщепляются и уровни сплошподсистемой с большим числом степеней свободы и ного спектра, поэтому при заданной энергии E > 0 передолжна описываться матрицей плотности. Однако для ходам магнона из состояния дискретного спектра с энерпростоты можно ограничиться описанием в терминах гией -Eb отвечают точки пересечения соответствующих многоэлектронной волновой функции, выбор которой зеемановских подуровней, как показано на рис. 2. Спин может быть осуществлен разными способами, например магнона S = 1, поэтому орбитальной волновой функции в виде соответствующим образом симметризованного магнона, обладающей правильной симметрией относипроизведения волновых функций пар электронов с пательно перестановок электронов, отвечает орбитальный раллельными спинами. Этот способ удобен при исслемомент L = 1. Магнон может находиться в одном из довании процессов испускания или поглощения орбитрех состояний с полным моментом J, равным0, 1или2.

Далее рассматриваются переходы, в которых можно пренебречь распадом магнона в дискретном спектре и его затуханием в непрерывном спектре.

5. Магнитное поле переводит часть заселенных зеемановских подуровней, возникающих из дискретного уровня, в непрерывный спектр, где они могут пересекаться с некоторыми из незаселенных зеемановских уровней, возникших во внешнем поле из состояния с энергией E > в отсутствие поля. При кроссинге зеемановских уровней, которые в этом случае принадлежат сплошному спектру, магнитное поле вызывает переходы, приводящие к их перезаселению. Для вычисления вероятности перехода из начального состояния |i, сформированного состояниями, относящимися к дискретному уровню, в другое (конечное) состояние | f, возникающее в непрерывном спектре при приложении магнитного поля, можно воспользоваться теорией возмущений для переходов в Рис. 2. Зеемановское расщепление энергетических уровсплошном спектре [14].

ней DC в состоянии с угловым моментом J = 1 во внешнем магнитном поле H. Нижние уровни соответствуют начальному Оператор возмущения запишем как (связанному) состоянию магнона с энергией -Eb, верхние Ч V = B(L + 2)H, (1) конечному состоянию сплошного спектра. Цифры около уровней Ч значения проекции углового момента M(i, f ) на направJ где L и Ч операторы орбитального момента и ление магнитного поля. Отмечено пересечение термов (кросспина магнона соответственно. Энергии начального и синг уровней), приводящее к переходам между начальным и конечного состояний в магнитном поле представляют конечным состояниями.

Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 1258 В.И. Белявский, Ю.В. Иванков, М.Н. Левин собой совокупности зеемановских уровней и могут быть M(i) > M( f ), поэтому правилами отбора допускаются J J записаны в виде переходы с уменьшением на единицу либо проекции орбитального углового момента при сохранении проекции Ei = -Eb + BgiM(i)H, Ef = E + Bgf M( f )H, (2) J J спина (Mf = Mi - 1, f = i), либо проекции спина при сохранении проекции орбитального углового момента где gi(gf ) Ч эффективный гиромагнитный множитель, (Mf = Mi, f = 1). Правилами отбора допускаются такf а M(i)(MJ ) Ч проекция полного момента импульJ же переходы без изменения проекции орбитального моса Ji(Jf ) на направление магнитного поля для начальмента и спина (Mf = Mi, f = i), однако ввиду условия ного (конечного) состояния.

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам