Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | Физика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. 9 Экситонные состояния в полупроводниковых сферических наноструктурах й С.И. Покутний Ильичевский учебно-научный центр Одесского национального университета им. И.И. Мечникова, 68001 Ильичевск, Украина (Получена 10 ноября 2004 г. Принята к печати 19 января 2005 г.) Приводятся результаты теоретических исследований энергетических спектров экситона, движущегося в полупроводниковых сферических квантовых точках. Анализируется вклад в энергетический спектр экситона в квантовой точке, вносимый кинетической энергией электрона и дырки, энергией кулоновского взаимодействия между ними и энергией поляризационного взаимодействия электрона и дырки со сферической поверхностью раздела (квантовая точка)Ц(диэлектрическая среда).

1. Введение Чтобы заполнить такой пробел в данной работе изучается вклад в энергетический спектр экситона в КТ, Достижения твердотельной технологии привели к по- вносимый кинетической энергией электрона и дырки, энергией кулоновского взаимодействия между ними и лучению кристаллических структур, линейные размеры энергией поляризационного взаимодействия электрокоторых сопоставимы с дебройлевской длиной волны электрона и дырки или (и) с их боровскими радиу- на и дырки со сферической поверхностью раздела КТ-(диэлектрическая среда).

сами. При наноразмерных геометрических параметрах полупроводниковых систем явления пространственно размерного квантования носителей заряда играют су2. Спектр экситона в квазинульмерной щественную роль в оптических и электрооптических полупроводниковой системе процессах в таких системах [1Ц4].

Поскольку энергетическая щель полупроводника суСледуя работам [14Ц20], рассмотрим простую модель щественно меньше, чем в полупроводниковых (диэлекквазинульмерной системы: нейтральную полупроводнитрических) матрицах, движение носителей заряда в ковую сферическую КТ радиуса a с диэлектрической сферической квантовой точке (КТ) ограничено во всех проницаемостью 2, окруженную средой с диэлектричетрех направлениях объемом КТ (т. е. носители заряда ской проницаемостью 1, причем диэлектрическая продвигаются в трехмерной сферической потенциальной ницаемость КТ 2 существенно больше диэлектрической яме). Последнее обстоятельство приводит к тому, что проницаемости среды 1 (т. е. 2 1). В объеме таэлектрон и дырка, так же как и экситон, в КТ не кой КТ движутся электрон e и дырка h с эффективными обладают квазиимпульсом. Поэтому можно говорить массами me и mh (re и rh Ч расстояние электрона и только о состояниях квазичастиц в КТ. В дальнейшем дырки от центра КТ) (см. рис. 1). Предполагается, что под экситоном в КТ будем понимать такое экситонное зоны электронов и дырок имеют параболическую форму.

состояние, которое не имеет квазиимпульса.

Характерными размерами задачи являются величиОптические и электрооптические свойства подобных ны a, ae, ah, aex, где гетерофазных систем в значительной мере определя2 2 2 2 2 ются энергетическим спектром пространственно ограae =, ah =, aex = ниченной электронно-дырочной пары (экситона) [4Ц8]. mee2 mhe2 eЭнергетический спектр носителей заряда в КТ, начиЧ боровские радиусы электрона, дырки и экситона ная с размеров a порядка боровского радиуса элексоответственно в неограниченном полупроводнике с дитрона ae или дырки ah и менее, будет полностью электрической проницаемостью 2, e Ч заряд электрона, дискретным [9Ц11]. Поэтому такие КТ также называют ДсверхатомамиУ [12]. В этих условиях влияние поверхmemh = ности раздела КТ-(диэлектрическая матрица) может me + mh вызвать размерное квантование энергетического спектра электрона и дырки в КТ, связанное как с чисто простран- Ч приведенная эффективная масса экситона. То обстояственным ограничением области квантования [5,6,13], тельство, что все характерные размеры задачи так и с поляризационным взаимодействием носителей a, ae, ah, aex a0, заряда с поверхностью КТ [9Ц11,14Ц20].

К настоящему времени теория экситонных состоят. е. значительно больше межатомных расстояний a0 [21], ний в квазинульмерных системах развита недостаточно.

позволяет рассматривать движение электрона и дырки E-mail: univer@ivt.ilyichevsk.odessa.ua в КТ в приближении эффективной массы.

1102 С.И. Покутний Запишем выражения для средних значений энергий взаимодействия [17Ц19] электрона с собственным изображением:

Zn,ne,0,0 e Vee (S) =, S 2 dx sin2 nex Zn,0 = + 2 ; (5) e 1 1 - xдырки с собственным изображением:

1 +(2/1) Vhh (S) = ; (6) Рис. 1. Схематическое изображение экситона в сферическом S полупроводниковом нанокристалле. Радиусы-векторы re и rh электрона и дырки с ДчужимиУ изображениями:

определяют расстояние электрона e и дырки h от центра нанокристалла радиуса a. Заряды изображений e =(a/re)e ne ne,0, Veh,0,0(S) + Vhe (S) =- (7) и h = -(a/rh)e расположены на расстояниях r e =(a2/re) S и r h =(a2/rh) от центра нанокристалла 0 и представляют и энергии кулоновского взаимодействия электрона с собой точечные заряды изображения электрона и дырки содыркой:

ответственно.

ne h eh,0,0;t (S) =- ln(2ne) + - Ci (2ne) В работах [14,17Ц19] получен спектр экситона в КТ в + (S, ne) th +, (8) предположении, что КТ для электрона и дырки, которые двигались в ее объеме, являлась бесконечно глубокой где частота колебаний дырки потенциальной ямой. При этом радиус КТ a ограничен 1/2 1/2 me условием (S, ne) =2 1 + 2n2 S-3/2. (9) e 3 mh ah a ae aex, (1) В формуле (8) th = 2nr + lh = 0, 1, 2,... Ч главное при выполнении которого можно использовать адиабаh квантовое число дырки, nr = 0, 1, 2,... Чрадиальное тическое приближение (в котором эффективная масса h квантовое число дырки, Ci (y) Ч интегральный косинус, дырки mh значительно превосходит эффективную массу = 0.577 Ч постоянная Эйлера. Здесь и далее энергия электрона me, т. е. mh me), считая кинетическую энеризмеряется в единицах Rye = /2mea2 и используется гию электрона в КТ равной e безразмерная величина радиуса КТ S = a/ae.

2ne e e Следует отметить, что формулы (4)-(8) были полуTn (S) =En (S) = (2) e,0 e,Sчены в работах [17Ц19] путем усреднения соответствующих выражений для энергий взаимодействия по воли самой большой величиной задачи, где новым функциям КТ Ч сферической ямы бесконечной a th S = глубины. Представление спектра экситона En,0,0,(S) в e aex виде формулы (3) дает возможность проследить вклад, Ч приведенный радиус КТ. При использовании только вносимый в спектр экситона энергией кулоновского взапервого порядка теории возмущений в работах [17Ц19] имодействия (8) электрона с дыркой, а также энергией nh,lh,mh=был получен спектр экситона En,le =0,me=0(S) в КТ раполяризационного взаимодействия (4) по отношению ко e диуса S в состоянии (ne, le = 0, me = 0; nh, lh, mh = 0), вкладу, который дает в спектр кинетическая энергия где ne, le, me и nh, lh, mh Ч главное, орбитальное и электрона (2).

магнитное квантовые числа электрона и дырки:

Полученный спектр экситона (3) применим только ne ne h pol,0,0(S) eh,0,0;t (S) для нижайших состояний экситона (ne, 0, 0; th), для коth En,0,0(S) =Eg + Tne,0(S) 1 + -. торых выполняется неравенство e e e Tn,0(S) Tne,0(S) e e th En,0,0(S) - Eg V (S), (10) (3) e В формуле (3) энергия поляризационного взаимодей- где V (S) Ч глубина потенциальной ямы для электроne ствия электрона и дырки с поверхностью КТ pol,0,0(S), нов в КТ (например, в КТ CdS в области размеров (1) усредненная на электронных волновых функциях сфери- величина V = 2.3-2.5эВ [7]).

ческой ямы бесконечной глубины, принимала вид В работе [20] для простой модели квазинульмерной системы (см. рис. 1), не ограничиваясь рамками ne ne,0,0 ne,0,0 ne,0, pol,0,0(S) = Vhh (S) + Vee (S) + Veh (S)+ Vhe (S) адиабатического приближения, вариационным методом был найден спектр E0(a) основного состояния экситона в КТ радиуса a. При этом радиус КТ a, в отличие Zn,0 +(2/1) - e =. (4) от [14,17Ц19], не ограничивался условием (1). РезульS Физика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. Экситонные состояния в полупроводниковых сферических наноструктурах th Таблица 1. Вклад в спектр экситона E1,0,0(a) (3), вносимый энергией кулоновского взаимодействия электрона и дырки 1, e 1,0,0 e eh0,0;th (a)/T1,0(a) (8), а также энергией поляризационного взаимодействия pol (a)/T1,0(a) (4) по отношению ко вкладу, который e дает кинетическая энергия электрона T1,0(a) (2). Величины приведены для КТ сульфида кадмия с радиусами a = 1.5-3.0нм в условиях экспериментов [5,8] th 1, 1,0,e a, нм T1,0(S) pol (S) E1,0,0(S)-Eg eh0,0;th (S) th, %, % (S) e e Rye T1,0(S) T1,0(S) Rye 1.5 25.35 0 17.4 55.8 35.(0.624) 1 8.5 37.2.0 14.26 0 25.6 74.4 21.(0.83) 1 15.3 22.2.5 9.13 0 34.0 93.0 14.(1.04) 1 22.5 15.3.0 6.34 0 42.6 111.5 10.(1.25) 1 30.0 11.таты вариационного расчета такого спектра показаны электрона me, дырки mh и приведенная масса экситона рис. 2, при этом спектр E0(a) в КТ радиуса a был на в CdS соответственно равнялись me/m0 = 0.205, получен в работе [20] при выполнении неравенства (10), mh/m0 = 5 и /m0 = 0.197. В [5,8] экспериментальв условиях экспериментов [5Ц8].

но определялись зависимости положения линий поглощения КТ, обусловленных межзонными переходами на уровни размерного квантования электрона (ne = 1, 3. Вклад кинетической, le = 0), (ne = 1, le = 1) и (ne = 1, le = 2) в зоне провополяризационной и кулоновской димости, от радиуса КТ a.

энергий в спектр экситона В табл. 1 содержатся параметры спектра экситоth в квантовой точке на E1,0,0(S) (3) в условиях экспериментов [5,8] для КТ CdS с радиусами a = 1.5-3.0 нм. Согласно формуВ работах [5,8] наблюдались пики межзонного полам (4), (8) и (2) отношения энергии поляризационного глощения диспергированных в прозрачной матрице си- 1,0,e взаимодействия pol (S)/T1,0(S) и энергии кулоновского ликатного стекла (с диэлектрической проницаемостью 1, h e взаимодействия eh0,0;t (S)/T1,0(S) к кинетической энер1 = 2.25) сферических КТ CdS (2 = 9.3) с радиусагии электрона в зависимости от радиуса КТ с ростом ми a в интервале от 1.2 до 30 нм. Эффективные массы радиуса S увеличиваются соответственно пропорционально S и S1/2. Такое поведение указанных величин подтверждается численными результатами, приведенными в табл. 1.

Из табл. 1 следует, что в спектр экситона (3) самый большой вклад вносит энергия поляризационного 1,0,e взаимодействия pol (S)/T1,0(S) (4) Ч от 55.8% при a = 1.5 нм до 112% при a = 3 нм, тогда как энергия 1, h e кулоновского взаимодействия eh0,0;t (S)/T1,0(S) (8) вносит лишь малый отрицательный вклад, модуль которого изменяется от 17.4% (th = 0) и 8.5% (th = 1) при a = 1.5 нм до 42.6% (th = 0) и 30% (th = 1) при a = 3 нм. Приведенные в табл. 1 результаты также подтверждаются результатами вариационного расчета спектра экситона E0(a) в КТ радиуса a, которые были получены в [20] без использования адиабатического приближения в условиях экспериментов [5,8].

Основной вклад в энергию поляризационного взаи1,0,модействия pol (S) (4) вносят энергия взаимоРис. 2. Энергетический спектр экситона E1,0,0(S) как функдействия электрона со своим изображением (5), ция размера нанокристалла S = a/aex. Кривые соответствуют:

1,0,0 1,0, Vee (S)/pol (S) 64.5%, и энергия взаимодействия 1 Ч спектру экситона, взятому из экспериментов [5,8]; 2 Ч 1, 1,0, спектру экситона E0(a), полученного вариационным методом дырки со своим изображением (6), Vhh0,0(S)/pol (S) e в работе [20]; 3 Ч кинетической энергии электрона T1,0(S) (2).

58.2%. Энергия взаимодействия электрона с ДчуФизика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. 1104 С.И. Покутний 1,0,Таблица 2. Вклад в энергию поляризационного взаимодействия pol (a) (4), вносимый энергией взаимодействия электрона 1, 1, со своим изображением Vee 0,0(a) (5), энергией взаимодействия дырки со своим изображением Vhh 0,0(a) (6) и энергиями 1, 1, взаимодействия электрона с ДчужимУ изображением и дырки с ДчужимУ изображением Veh 0,0(a) + Vhe 0,0(a) (7), а также отношение 1,0,0;th 1,0, энергии кулоновского взаимодействия к энергии поляризационного взаимодействия eh (a)/pol (a) (8), (4). Величины приведены для квантовых точек CdS с радиусами a = 1.5-3.0 нм в условиях экспериментов [5,8] 1, 1, 1,0,0 1, 1, 1, Vee 0,0(S) Vhh 0,0(S) pol (S) Veh 0,0(S) + Vhe 0,0(S) eh0,0 th (S) a, нм, %, %, % th, % (S) Rye 1,0,0 1,0,1,0,0 1,0,pol (S) pol (S) Upol (S) pol (S) 1.5 14.14 64.5 58.2 22.7 0 31.(0.624) 1 15.2.0 10.61 64.5 58.2 22.7 0 34.(0.83) 1 20.2.5 8.49 64.5 58.2 22.7 0 36.(1.04) 1 24.3.0 7.07 64.5 58.2 22.7 0 38.(1.25) 1 26.жимУ изображением и энергия взаимодействия дырки с ограниченным условием (1), только выражением для e ДчужимУ изображением (7) дает отрицательный вклад кинетической энергии электрона T1,0(a) (2) является не 1, 1,0,0 1,0, [Veh0,0(S) + Vhe (S)]/pol (S), модуль которого равня- совсем оправданным.

ется 22.7% (см. табл. 2). Существенно, что эти вклады не зависят от радиуса КТ S.

4. Заключение 1, h Энергия кулоновского взаимодействия eh0,0;t (S) (8) дает значительно меньший вклад в спектр экситоРезультаты, изложенные в данной работе, касались на (3) по сравнению с энергией поляризационного в основном простых квазинульмерных систем. Тем не 1,0,взаимодействия pol (S) (4). Отношение этих энергий менее они дают возможность понять закономерности 1, 1,0,h eh0,0;t (S)/pol (S) принимает отрицательное значение, оптических процессов, обусловленных электронными и экситонными состояниями, протекающих в сложных модуль этого отношения изменяется от 31% (th = 0) многослойных сферических наносистемах [1Ц4].

и 15% (th = 1) при a = 1.5 нм до 38% (th = 0) и 27% (th = 1) при a = 3нм (см. табл. 2).

В работе [5] утверждалось, что с ростом радиуса a КТ Список литературы CdS, начиная с размеров a 2.0 нм, экспериментальный спектр экситона хорошо описывался кинетической энер[1] Ж.И. Алфёров. ФТП, 32 (1), 3 (1998).

e гией электрона в КТ T1,0(a) (2). В действительности, как [2] A.D. Yoffe. Adv. Phys., 42 (2), 173 (1993).

следует из табл. 1, при 2 a 3 нм отношение энер[3] С.В. Гапоненко. ФТП, 30 (4), 577 (1996).

гий поляризационного и кулоновского взаимодействия [4] С.И. Покутний. Теория экситонов в квазинульмерк кинетической энергии электрона составляет большую ных полупроводниковых системах (Одесса, Астропринт, 2003).

величину [5] А.И. Екимов, А.А. Онущенко. Письма ЖЭТФ, 40 (8), 1, 1,0,h (1984).

pol + eh0,0;t (S) 49-69%. [6] А.И. Екимов, А.А. Онущенко, Ал.Л. Эфрос. Письма e T1,0(S) ЖЭТФ, 43 (6), 292 (1986).

[7] В.Я. Грабовскис, Я.Я. Дзенис, А.И. Екимов. ФТТ, 31 (1), Даже для предельно экспериментально допустимой ма272 (1989).

ой КТ радиусом a = 1.5 нм такое отношение принимает [8] D. Chepik, A. Efros, A. Ekimov. J. Luminecs., 47 (3), существенное значение 38% (см. табл. 1).

(1990).

Таким образом, в рамках простой модели квазинуль[9] Н.А. Ефремов, С.И. Покутний. ФТТ, 27 (1), 48 (1985).

мерной системы показано, что даже для предельно экс- [10] С.И. Покутний. ФТТ, 35 (2), 257 (1993).

Pages:     | 1 | 2 |    Книги по разным темам