Книги по разным темам Pages:     | 1 | 2 | 3 | Физика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. 8 Интерпретация видимой фотолюминесценции взвешенных в этаноле разновеликих наночастиц кремния й В.Е. Оглуздин Институт общей физики им. А.М. Прохорова Российской академии наук, 119991 Москва, Россия (Получена 27 декабря 2004 г. Принята к печати 10 января 2005 г.) Наночастицы кремния, полученные методом лазерной диссоциации молекул газа силана, были помещены в этанол. При облучении кюветы с такой средой излучением аргонового лазера в видимой области спектра наблюдается люминесцентный след распространяющегося сквозь кювету лазерного луча. В работе на основе модели классического гармонического осциллятора Лоренца и многофотонной схемы взаимодействия лазерного излучения с почти резонансной средой построена модель люминесцентного процесса в среде со взвешенными в ней наночастицами. Представленные в работе экспериментальные результаты обсуждаются и сопоставляются с выводами предлагаемой модели.

1. Введение быть использованы для получения численных оценок величины показателя преломления исследуемой среды.

В этом случае для стандартного определения величины Две причины могут быть рассмотрены при проведении анализа процессов затухания свечения флюоресцирую- показателя преломления из соотношения щих веществ: органических соединений, атомарных сред c ct n(i) = = или недавно попавших в поле зрения исследователей V (i) s наноструктур. Стандартной считается ситуация, согласоказываются необходимыми данные экспериментальных но которой люминесцентное свечение связывается с измерений длительности затухания свечения люминесоднофотонным поглощением световых квантов одним из ценции t и геометрические размеры s используемых электронных переходов среды и задержка испускания нокювет или образцов; V (i) Ч скорость света в среде, вых световых квантов на другом электронном переходе.

зависящая от частоты i.

Затухание короткоживущего люминесцентного свечения Согласно закону сохранения энергии, в элементарпосле прекращения возбуждения в этом случае достаном акте процесса многофотонного просветления среды точно хорошо описывается экспоненциальной зависимопроисходит поглощение двух квантов возбуждающего стью и подробно рассмотрено в литературе [1]. Однако излучения 2h и рождение двух новых квантов Ч вопрос об однофотонном процессе возбуждения среды фотона люминесценции hi и поглощаемого средой при исследовании люминесценции не в полной мере фотона h0 j. Такой процесс обычно имеет место в отражает картину взаимодействия излучения со средой.

случае отсутствия точного резонанса между частотой Такой подход, например, не может объяснить появление возбуждающего излучения и собственной резонансной иногда наблюдаемой антистоксовой люминесценции или частотой 0 j элементарных осцилляторов среды (или, симметрию между частотными спектрами поглощения например, частотой межуровнего перехода 0 j [3]). При и люминесценции [1]. В этом случае естественным этом такие почти резонансные диполи (осцилляторы) оказывается другой подход к проблеме люминесцент- среды частично могут оказаться в возбужденном, инверного свечения, основанный на модели многофотонного тированном состоянии, что и обеспечивает просветление просветления среды [2]. среды. Возвращение таких диполей в исходное невозбужденное состояние может осуществиться либо безызлуВ качестве другой причины, способной привести к удлинению времени испускания средой люминес- чательным путем за счет передачи запасенной энергии среде в виде тепла, либо в виде каскадного ступенчатоцентного свечения, в настоящей работе предлагается го, с привлечением метастабильных уровней, процесса привлечение механизма замедления света, основанного высвечивания, характерного для кристаллофосфоров [1], на действующих величинах ненасыщенного показателя которые в данном сообщении не рассматриваются.

преломления среды n(i) для фотонов люминесцентЦель нашего сообщения Ч обсуждение и интерпретаного излучения (i Ч одна из множества частот в ция характерного для атомных, молекулярных или наноспектре люминесцентного излучения). Сразу отметим, размерных структур явлений быстрой короткоживущей что для одиночных фотонов излучения люминесценции люминесценции (флюоресценции), которая согласно [4], величина ненасыщенного показателя преломления среды обладает конечной длительностью, превышающей периn(i) может оказаться неожиданно большой. Если нам од световых колебаний. Рассмотренная в работе модель в удастся показать, что указанный подход имеет право первую очередь сопоставляется с результатами эксперина существование, то, очевидно, что данные измерений ментального исследования люминесценции взвешенных длительности затухания свечения люминесценции могут в этаноле наночастиц кремния, но, по мнению автора, E-mail: ogluzdin@kapella.gpi.ru может быть использована и для других сред.

Интерпретация видимой фотолюминесценции взвешенных в этаноле разновеликих наночастиц... 2. О модели многофотонного измерения пропускания светового излучения такой средой на спектрометре в слабом световом поле).

просветления среды Нам предстоит разобраться с судьбой фотонов люи о наблюдении люминесценции минесцентного излучения, имеющих частоту i. Как в среде, состоящей из ансамбля правило, максимум спектра люминесценции сдвинут классических разночастотных относительно частоты возбуждающего излучения в осцилляторов Лоренца.

стоксову область спектра. Регистрация спектра люминесцентного свечения, как правило [1], осуществляется О замедлении распространения в направлении, не совпадающем с направлением расфотонов люминесцентного пространения излучения накачки, а между осью пучизлучения в неоднородно ка возбуждающего излучения и окном фотоприемника уширенной среде находится исследуемая среда. На оси светового пучка возбуждающего излучения часть этой среды оказывается Существо этой модели заключается в том, что исв условиях резонансного или почти резонансного насыследуемая среда рассматривается как ансамбль классищения. Однако с удалением от оси пучка возбуждаюческих разноразмерных, разночастотных осцилляторов щего излучения, например, вблизи окна фотоприемника (фактически Ч оптических электронов, находящихся в условия распространения излучения могут измениться окружении того или иного количества положительных (например, из-за изменения степени насыщения среды).

ионов молекулы или наночастицы среды в том или Согласно (1), в среде одновременно присутствуют фоином энергетическом состоянии). В спектроскопии татоны возбуждающего излучения, распространяющиеся кие среды, в которых резонансные частоты частиц среды главным образом вдоль направления оси пучка, и фоне совпадают и распределены в широкой спектральной тоны люминесцентного излучения i, рассеиваемые в области, носят название неоднородно уширенных сред.

угол 4. Из-за отражения излучения на окнах кюветы и Как правило, частота возбуждающего излучения ее стенках в телесном угле 4 возможно присутствие в случае наблюдения люминесценции равна или меньфотонов возбуждающего излучения, а также фотонов ше собственной резонансной частоты 0 j осцилляторов излучения комбинационного рассеяния [6,7].

(мод) среды. Сразу заметим, и это будет показано Из соотношения (1) следует правило зеркальной в настоящей работе, что в противном случае, когда симметрии для спектров люминесцентного свечения и >oj, мы должны ожидать, согласно модели многооднофотонного поглощения среды [8], так как имеет фотонного просветления среды, появление излучения место соотношение люминесценции в антистоксовой относительно частоты накачки области спектра.

0 j - = - i.

Эта модель недавно была предложена в работах [2,5] при обсуждении процесса люминесценции взвешенных Правило зеркальной симметрии сводится к следующему в этаноле наночастиц кремния [6,7]. Кратко остановимопределению: разность между частотой осцилляторов ся на описании модели многофотонного просветления среды, поглощающих излучение, и частотой возбуждасреды. Схема элементарного процесса взаимодействия ющего излучения равна разности между частотой возизлучения с люминесцирующей средой и рождения буждающего излучения и частотой излучения люминесфотонов люминесценции на частотах i согласно закону ценции (одной из его спектральных составляющих).

сохранения энергии имеет вид Кроме того, если частота возбуждающего излучения оказывается выше, чем собственная частота осцилляhi = 2h - h0 j, (1) торов среды ( >0 j), то из соотношения (1) следует возможность наблюдения люминесценции, смещенной где Ч частота возбуждающего излучения, i Ч относительно частоты возбуждающего излучения в анчастота одной из составляющих регистрируемого на тистоксову область спектра, при условии оптимизации выходе среды спектра люминесцентного излучения (i = 1, 2, 3...), 0 j Ч собственная частота осцилля- условий эксперимента, направленной на уменьшение торов среды, которые в результате процесса (1) пе- поглощения средой этого излучения. Такая оптимизация предполагает учет вторичного поглощения средой люреводятся в возбужденное состояние ( j = 1, 2, 3...).

Индексы 0 j характеризуют множество собственных ре- минесцентного свечения [1].

Прежде чем переходить к проблеме замедления света зонансных частот поглощающих осцилляторов среды.

Индексы j соответствуют множеству частот спектра и ее связи с явлением люминесценции, уместно навторичного излучения (люминесценции), возбуждаемого помнить ряд особенностей взаимодействия излучения согласно процессу (1). со средой, состоящей из набора невзаимодействующих Мы отдаем себе отчет в том, что спектр собственных между собой разноразмерных и соответственно разночачастот осцилляторов неоднородно уширенной среды 0 j, стотных гармонических осцилляторов.

как правило, широкий и соответствует тем участкам Итак, наша модель будет опираться на следующее спектра, на которых имеет место однофотонное погло- предположение. Определяющие процессы рассеяния опщение светового излучения (например, по результатам тического излучения электронов отдельно взвешенной в Физика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. 922 В.Е. Оглуздин среде молекулы (или наночастицы) должны подчиняться случае деструктивная интерференция [10] должна призакономерностям, вытекающим из модели классического водить к гашению излучения. В случае <0 j, изгармонического осциллятора Лоренца [9,10]. за того что n() > 1, скорость распространения изЭлектрон массы m удерживается в равновесии при лучения V () =c/n() должна замедляться. О том, x = 0. При смещении электрона на него действует сила что величина показателя преломления в этой области Gx, где G Ч упругость, т. е. сила на единицу длины спектра может оказаться величиной, много большей смещения. В нашем случае величина G должна учи- чем 1, указывается, например, в [11]. Для лазерного тывать число положительных ионов N, содержащихся излучения это препятствие без труда преодолевается в отдельной молекуле или наночастице, и поэтому в за счет нелинейно-оптического процесса, приводящего общем виде Gk = f (N), где N Ч количество ионов к динамической компенсации дисперсии. Связанная с одной молекулы или наночастицы, в совместном по- данным обстоятельством проблема замедления люмиле которых колеблются электроны (N = 1, 2, 3...), а несцентного (вторичного) излучения будет рассмотрена в следующем разделе.

индекс k учитывает стереометрию расположения этих ионов (k = 1, 2, 3...). Простейшее уравнение движения такого электрона имеет вид [9,10] 3. Следствие, вытекающее из предлагаемой модели. Учет того mx + Gkx = 0. (2) обстоятельства, что излучение Известное решение такого уравнения Ч мода Ч гармолюминесценции слабое ническое колебание, характеризуемое собственной резои не способно осуществить нансной частотой динамическую компенсацию Gk/m дисперсии отдельных осцилляторов 0 j =. (3) среды. Возможность наблюдения замедления светового излучения Таким образом, мы смогли определиться с наболюминесценции при выполнении ром собственных частот 0 j, характерных для среды рассматриваемого типа. Если в случае среды, состоятребований рассматриваемой щей из одинаковых атомов с единственным оптическим модели электроном, спектральные характеристики определяет этот единственный электрон, характеризующийся частоМы не будем останавливаться на случае, когда чатой 01 (одна оптическая мода), то в случае ансамбля стота возбуждающего излучения (накачки) строго разноразмерных осцилляторов среды (молекул, наноча- соответствует собственной резонансной частоте 0 j опстиц) мы имеем широкий спектр Ч суперпозицию соб- тических электронов исследуемой среды. Этот случай ственных резонансных частот 0 j, т. е. мод, смещенных обстоятельно изучен в литературе [10,11,13] и для нас друг относительно друга и независящих друг от друга.

он интересен только тем, что процессы однофотонного Поэтому оптические эффекты, в том числе нелинейно- поглощения и излучения взаимно уравновешиваются, оптические, должны быть представлены, как првило, а среда в поле излучения накачки просветляется, что широкими спектральными линиями или полосами, что приводит к динамической компенсации дисперсии на отражало бы вклад множества мод (собственных ре- этом ближайшем к частоте накачки участке спектра.

зонансных частот гармонических осцилляторов среды), Если между частотой излучения и резонансной чахарактеризующихся разной величиной упругости Gk стотой среды 0 j имеется небольшая частотная раси геометрической ориентацией частиц. С изменением стройка, то динамическая компенсация дисперсии может упругости, согласно (3), должна изменяться собственная происходить за счет шестифотонного параметрического резонансная частота 0 j.

рассеяния [3,14].

Pages:     | 1 | 2 | 3 |    Книги по разным темам