Книги по разным темам Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 11 Особенности хемосорбции на размерно-квантованной пленке во внешнем квантующем магнитном поле й Р.П. Мейланов, Б.А. Абрамова, М.М. Гаджиалиев, В.В. Джабраилов Институт проблем геотермии Дагестанского научного центра Российской академии наук, 367030 Махачкала, Россия E-mail: lan_rus@dgu.ru (Поступила в Редакцию 22 ноября 2001 г.

В окончательной редакции 18 февраля 2002 г.) Исследуется зависимость энергии электрона адатома, хемосорбированного на размерно-квантованной пленке, от величины внешнего квантующего магнитного поля. Рассмотрены случаи, когда внешнее магнитное поле направлено параллельно и перпендикулярно поверхности пленки. Показано, что с увеличением магнитного поля энергия хемосорбции скачкообразно уменьшается.

1. Особенности хемосорбции на размерно-кван- магнитное поле направлено перпендикулярно и паралтованных пленках исследованы в работах [1Ц3], где лельно поверхности пленки.

показано, что энергия хемосорбции является осцилли- 2. Уравнения движения для функций Грина для элекрующей функцией толщины пленки и это связано с тронной подсистемы ладатом + тонкая пленка в стациособенностями энергетического спектра и плотности онарном случае имеют вид [14] состояний электронов тонкой пленки. При исследовании < образования химической связи атома с поверхностью - s() gs, s () - ()gA s, s () s, s кристалла широко исспользуется метод модельных га s мильтонианов АндерсонаЦНьюнса [4Ц6]. В рамках мо- < R + s, s ()g s, s () = 0, дели АндерсонаЦНьюнса выражение для перенормированной энергии электрона адатома дается соотношением Ea,s = a + U ns, где a Ч энергия электрона - s () gRs,A s (), изолированного атома, U Ч потенциал внутриатомного кулоновского отталкивания, ns Ч возмущение элекR - s,A s ()gR,A, s () = ss. (1), s тронной плотности атома при взаимодействии с подлож s < кой, определяемое выражением ns = d/ gs(), Здесь Ч совокупность квантовых чисел, описываю< щих движение электронов адатома,,s () Чэнергия gs Ч корреляционная функция электрона адатома, s Ч < адатома, gs, gR,A Ч корреляционная функция, запазспиновое квантовое число. Выражение для затухания дывающая и опережающая функции Грина электрона энергетического уровня адатома имеет вид |V |2, R,A адатома, Ч соответствующие массовые операторы, где (W ) Ч плотность состояний электронов подложки < Ч обобщенный интеграл столкновений. Массовый (W Ч ширина зоны проводимости электронов пленки), R,A R,A R,A R,A V Ч потенциал гибридизации затравочных энергетиче- оператор состоит из двух частей: = 0 +a, где 0 Ч массовый оператор изолированного атома, ских состояний электронов адатома и подложки.

a Ч вклад в массовый оператор электрона адатома, Отметим, что в настоящее время продолжают шиобусловленный взаимодействием с тонкой пленкой. Этот роко использоваться различные модификиции метода вклад имеет вид модельных гамильтонианов АндерсонаЦНьюнса. Так, в работах [7Ц11] развивается нестационарная модель для < (R,A) () исследования зарядового обмена в процессах взаимо- a,s, s действия атомных частиц с поверхностью кристалла.

< = Vs,iks ()G(R,A) s ()Vi k s, s (), (2) Исследование распределения электронной плотности в iks ;i k iks моноатомном адсорбированном слое проведено в [12].

i k s Микроскопический вывод квантовых кинетических уравнений для системы кристалл + адатом и обобщегде G Ч функция Грина электрона пленки; i, k Ч ние модели АндерсонаЦНьюнса на основе формализма совокупность квантовых чисел, описывающих движение КадановаЦБейма даются в работах [13,14].

электрона в пленке.

В настоящей работе на основе результатов [14] изу- Уравнения движения для функций Грина электрона чается влияние внешнего магнитного поля на энергию пленки имеют вид, аналогичный уравнениям (1), (2) электрона адатома, хемосорбированного на тонкой плен- с соответствующей заменой совокупности квантовых ке. Рассматриваются случаи, когда внешнее квантующее чисел, описывающих движение электрона.

12 2098 Р.П. Мейланов, Б.А. Абрамова, М.М. Гаджиалиев, В.В. Джабраилов Система уравнений (1), (2) совместно с уравнениями Здесь движения для функций Грина электронов пленки опи - iks() - Re () iks сывает общий случай с учетом всех возможных взаи ()=|V |2.

as модействий адатомов с подложкой и между собой. Мы - iks () - Re () + () iks ik iks рассмотрим случай отсутствия взаимодействия между адатомами. Кроме того, будем считать, что адатом имеет При анализе выражения для энергии электрона адаодин энергетический уровень (индекс в дальнейшем тома вводят самосогласованную энергию согласно опускаем). В этом случае выражение для корреляци- определению Eas = as () + () |=E, которая в as as онной функции электрона адатома, согласно (1), при- свою очередь параметризуется обычным образом:

нимает вид (0 считаем учтенным при определении Eas = a + U n-s.

энергии электрона атома в отсутствие взаимодействия Дальнейшее рассмотрение зависит от конкретного с пленкой) выражения электронного спектра электронов тонкой пленки. Задача в отсутствие внешнего магнитного поля < gs() =gR() () gA(). (3) a,s s s рассмотрена в работах [1Ц3]. Здесь анализируется случай наличия внешнего магнитного поля.

Полагая, что потенциал гибридизации Ч постоянная < 3. Рассмотрим случай, когда внешнее магнитное поле величина, можно показать, что для () имеет место направлено параллельно поверхности пленки. Ось OZ выражение перпендикулярна поверхности пленки. Считаем, что < величина магнитного поля такая, что магнитная дли () =|V |2 Giks(). (4) a,s на lB =(h/eB)-1/2 (h Ч постоянная Планка; e Ч ik заряд электрона, B Ч индукция магнитного поля) Для корреляционной функции электрона пленки получаодного порядка с толщиной L пленки. Полагая, что ем пленочный потенциал аппроксимируется выражением < 2 Giks () = f () Aiks (), (5) V (z ) =m0z /2, можно точно решить уравнение Шредингера и получить следующее выражение для энергии где f () Ч функция распределения ФермиЦДирака, электрона:

Aiks Ч спектральная функция, () iks pp2 0 y Aiks() =. x 2 Ep,py,n, = + + n +, 2 x - iks() - Re () + () iks 2m 2 2m iks Здесь Ч затухание одночастичных состояний, Re Ч 2 где = (c + 0)1/2, n = 0, 1, 2,...; c = eB/m Ч перенормировка одночастичных состояний за счет взаициклотронная частота.

модействия (кулоновского и кристаллического потенциВыражение для спектральной функции при этом приалов). Определяя самосогласованную энергию электронимает вид нов подложки согласно соотношению nF z mLxLy - n + Eiks = iks( = Eiks) +Re ( = Eiks), iks A () = arctg +, h 0 n=1 z s получим выражение для спектральной функции () z z.

iks iks Aiks() =z, (6) iks 2 ( - Eiks)2 + z () iks iks В приближении 0 окончательно получим для ns s где следующее выражение:

-1 nF z = 1 - iks() +Re () Ч iks iks n + - a - U n-s =Eiks z a ns = arctg n константа перенормировки. Используя выражеn=ние (1)-(6), окончательно можно получить следующее n + - a - U n-s выражение для корреляционной функции электрона - arctg, (9) адатома: n < gs() =|V |2 f () as (), (7) где где спектральная функция электрона адатома имеет вид mLx Ly = z z |V |2, a as() 0 -Aiks() z = 1 - as() + () Ч as a =Eas ik =. (8) константа перенормировки адатома, nF Ч число дис - as() - () + |V |4 Aiks() as кретных энергетических состояний под уровнем Ферми.

ik Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. Особенности хемосорбции на размерно-квантованной пленке... значения n. При увеличении магнитного поля ситуация обратная: при достижении значения Bn число заполненных дискретных энергетических состояний уменьшается на одно.

На рис. 1 приведены результаты численного расчета зависимости ns от толщины пленки при заданном значении магнитного поля. Как видно, значение ns до заполнения очередного дискретного энергетического уровня остается постоянной величиной. Это связано с принятой аппроксимацией для потенциала пленки.

Рис. 1. Зависимость n от безразмерной толщины L(B)/LПри заполнении очередного энергетического уровня ns пленки при заданной величине магнитного поля. B = 4 103 T, L0 = 10-7 cm. скачком увеличивается, проявляя осцилляционную зависимость ns, а следовательно и энергии хемосорбции адатома, от толщины пленки. На рис. 2 приведена зависимость ns от величины магнитного поля при заданном значении толщины пленки. В этом случае при увеличении магнитного поля ns непрерывно уменьшается, меняясь скачком при уменьшении числа заполненных дискретных энергетических состояний. Таким образом, энергия хемосорбции в квантующем магнитном поле с увеличением последнего уменьшается.

4. Рассмотрим случай, когда магнитное поле направлено перпендикулярно поверхности пленки. В этом случае Рис. 2. Зависимость n от безразмерного магнитного по- энергетический спектр полностью квантован и имеет вид ля B(L)/B0 при заданной величине толщины пленки L.

Eni = c n + + i. Здесь i Ч энергия, соответствуB0 = 4 103 T, L = 25L0, L0 = 10-7 cm.

ющая движению электрона поперек пленки. Выражение для спектральной функции электрона адатома имеет вид as() =|V |Для проведения численных расчетов необходимо уста новить связь между величиной химического потенциала, - c n + - i толщиной пленки и магнитным полем. В рассматрива.

4 2 n,i емом приближении ( 0) для числа электронов в s n,i - Ea)2 + |V | ( ( ( )-i 2,i ) n i -c n+ 2 + пленке получим n mcLx Ly mLx Ly Здесь = z z.

a N = (nF + 1) - (nF + 1), (10) h2 0 2 Для ns в этом случае получается следующее выражение:

где Ч химический потенциал. Условие заполнеnF ния очередного дискретного состояния n имеет вид ns = |V |2 z c n + a (n) = (n + 1/2). Определяя из (10), получим слеn,i дующее условие:

|V |2 -2h2N + i - a - U n- + |V |2 2. (12) 2 =. (11) n,i mLx Ly n(n + 1) При выводе (12) пренебрегали величинами С помощью (11) можно установить значение тол ( /c)2 1. Как показывают расчеты, щины пленки Ln, при котором заполняется очеред- n,i качественный характер зависимости ns от толщины ной энергетический уровень n при постоянном магпленки и величины магнитного поля в этом случае не нитном поле B: Ln(B) =L0(1 + B2/B2)n(n + 1), где L0 =(N/V0)-1/3, V0 Ч объем системы, B0 = 2h/eL2 меняется.

= 4.12 103 T. При этом положено 0 = 2h/mL2. Вслу- 5. Экспериментальное обнаружение рассмотренных чае постоянной толщины пленки L для величины маг- эффектов при изменении величины внешнего магнитнитного поля Bn, при котором заполняется очередной ного поля и толщины пленки позволит определить энергетический уровень n, получим следующее выра- особенности энергетических характеристик адатома и жение: B2(L)/B2 + 1 =(L/L0)/n(n + 1). При увеличении электронной подсистемы пленки. Эффект уменьшения n толщины пленки и достижении значений Ln число дис- энергии взаимодействия адатома с подложкой при вклюкретных состояний под уровнем Ферми растет, достигая чении внешнего магнитного поля представляет интерес 12 Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 2100 Р.П. Мейланов, Б.А. Абрамова, М.М. Гаджиалиев, В.В. Джабраилов с точки зрения контролируемого изменения поверхностных свойств тонких пленок. В магнитном поле условие наблюдения осцилляций имеет вид T, h/ (T Ч абсолютная температура, Ч время релаксации).

Заметим, что это условие менее жесткое, чем для массивных образцов: c T, h/.

Список литературы [1] Р.П. Мейланов. ФТТ 31, 7, 270 (1989).

[2] Р.П. Мейланов. ФТТ 32, 9, 2839 (1990).

[3] Р.П. Мейланов. Поверхность 3, 52 (1999).

[4] P.W. Anderson. Phys. Rev. 124, 1, 419 (1961).

[5] D.M. Newns. Phys. Rev. 178, 3, 1123 (1969).

[6] Т. Эйнштейн, Дж. Герц, Дж. Шриффер. В сб.: Теория хемосорбции. Мир, М. (1983).

[7] Y. Muda, D.M. Newns. Phys. Rev. B37, 12, 7048 (1988).

[8] D.C. Langreth, P. Nordlander. Phys. Rev. B43, 4, 2541 (1991).

[9] H. Shao, D.C. Langreth, P. Nordlander. Phys. Rev. B49, 19, 13 929 (1994).

[10] М.Ю. Гусев, Д.В. Клушин, С.В. Шавров, И.Ф. Уразгильдин.

ЖЭТФ 109, 2, 562 (1996).

[11] С.Ю. Давыдов. ФТТ 42, 7, 1331 (2000).

[12] С.Ю. Давыдов. ФТТ 41, 9, 1543 (1999).

[13] Р.П. Мейланов. Поверхность 12, 28 (1990).

[14] Р.П. Мейланов. Поверхность 6, 37 (1994).

Физика твердого тела, 2002, том 44, вып.    Книги по разным темам